网络修饰体对铝硅酸盐系玻璃微观结构的影响:第一性原理分子动力学模拟

铝硅酸盐玻璃体系是玻璃工业中的重要体系,具有较好的化学稳定性、较高的机械强度和低膨胀系数。本文采用第一性原理分子动力学模拟研究了几种网络修饰体对铝硅酸盐系玻璃的微观结构的影响,研究发现当M/Al=1/2(M=Ca,Mg)或者R/Al=1(R=Na,K)时,铝全部转变为铝氧四面体,此时玻璃结构并不像传统理论认为的形成一个完整的三维网络,而是存在一定数量的非桥氧。通过对径向分布函数,键角分布、配位数、Qn等方面的分析,讨论了网络修饰体的性质对Si以及Al的局部环境的影响。研究表明网络修饰体的电场强度(z/r^2)是影响铝硅酸盐玻璃微观结构的主要因素。网络修饰体在提供游离氧使网络解聚的同时,还有积聚断键的作用,并且电场强度越大,积聚作用越强,网络的连贯性越好。

Al_(89)La_6Ni_5非晶合金的第一性原理分子动力学模拟

采用第一性原理分子动力学(AIMD)方法模拟Al89La6Ni5合金的退火过程,结合双体相关函数和配位多面体(团簇)分布分析了体系短程有序结构随温度的演化.结构分析表明,非晶态Al89La6Ni5原子短程有序结构近似密堆排列;在非晶形成过程中,Al原子周围短程有序结构几乎没有发生变化,而La和Ni原子周围环境发生明显改变,由此推测,La原子的加入改变了Ni原子周围的短程有序结构,因而增加了Al-La-Ni体系的非晶形成能力;Al原子和Ni原子间存在Al-Ni共价键作用,电子态密度的计算说明,费米面附近Al-p和Ni-d之间电子的相互作用是Al-Ni原子间形成局域共价键的原因.

元素掺杂对储氢容器用高强钢性能影响的第一性原理和分子动力学模拟

高压气态储氢是当前氢能储运的重要方式,而高强钢材料则是储氢容器主要采用的材料之一.然而,其内部杂质元素和固有缺陷常导致其力学性能下降,从而降低了容器的承压能力和存储寿命.目前元素掺杂对于高强度钢力学性能的影响机制尚不完全明确,基于此,本文应用第一性原理计算模拟方法研究了Fe-M及Fe-C-M(M=Cr,Mn,Mo,As,Sb,Bi,Sn,Pb)体系中元素掺杂对其机械性能的影响.结果表明,Mn掺杂使得高强钢的弹性模量、体模量和剪切模量等增强,而其余元素的引入均使得高强钢的3种模量减弱,其中非过渡金属元素对3种模量的影响大于过渡金属元素.电子结构分析表明,过渡金属元素与Fe晶格有着更好的相容性.分子动力学模拟结果进一步显示H原子的注入显著地破坏了Fe多晶掺杂C,Cr,Mn元素体系的晶格有序性,而Cr元素的掺入则可以显著提升体系的位错密度.综上,本文探究了掺杂元素对单晶和多晶Fe力学性能的影响,对Fe基材料掺杂及缺陷对强度影响的机理研究具有较强的指导意义.

分子动力学模拟在医学微生物实验教学中的应用

微生物灭菌是涉及生物安全的重要技术。但在医学微生物实验课程中,学生只能从宏观层面感受灭菌效果,不能观察到微生物在微观层面的变化。文章利用分子动力学模拟技术,选择蛋白质、核酸以及细胞膜作为模拟对象,获得它们在高温下的变化过程,为学生理解热力灭菌原理提供了直观的展示。分子动力学模拟技术的引入为医学微生物教学提供重要的技术手段,是提高教学效果的有益辅助。

PVDF单轴拉伸的第一性原理和分子动力学模拟

为得到聚偏二氟乙烯(PVDF)的大变形拉伸特性,应用第一性原理方法模拟了β相PVDF分子链的在单轴拉伸下的能量及构型变化,得到了β相分子链拉伸过程中发生断裂时的临界键长、临界断裂能量、临界拉力以及分子链弹性系数的变化规律.接着用一种新颖的方法构造了无定形PVDF的立方元胞模型并用于单轴拉伸的分子动力学模拟.模拟中分别考虑链不被拉断和链允许被拉断两种情况.第1种情况下,拉伸应变率分别为1010,109和108s-1,得到了应力应变关系和构型变化;第2种情况下,拉伸应变率分别为109s-1,5×108s-1和准静态,得到了应力应变关系和断裂前后的构型.同时分析了一些关键的形变信息和影响模拟结果的一些关键因素.模拟结果表明,不仅对于理解PVDF的拉伸变形机制具有较重要意义,而且对于其他无定形材料的拉伸模拟具有参考价值.

爆炸冲击波作用下C_(60)O碰撞的第一性原理分子动力学模拟

利用爆炸产生的极端高温高压能够制备较高产率的He原子内嵌富勒烯,但爆炸环境的特殊性使得反应机理十分复杂,富勒烯之间的相互作用也难以预料。以C60O及C60为模型,采用第一性原理分子动力学方法模拟爆炸极端条件下富勒烯分子的碰撞过程。当分子质心碰撞速度为3.28km/s时,通过模拟得到C60O相互碰撞产生CO@C60,C60碰撞后损失两个C原子可得到C58分子。模拟计算可帮助理解碰撞过程中内嵌富勒烯的形成机理,有助于开展富勒烯改性实验的设计。

单壁碳纳米管储氢的第一原理分子动力学模拟

本文用第一性原理平面波赝势方法模拟研究了手性单壁碳纳米管与氢分子的相互作用,考察了碳纳米管直径对储氢性能的影响.对单壁碳纳米管储氢的模拟结果表明:(1)物理吸附时,H_2可以吸附在空腔内,也可以吸附在管与管之间的空隙中,纳米管内部的氢吸附力均高于管外,而"完好无损"的H_2分子不能够穿过管壁而进入管内.(2)化学吸附时,碳纳米管对氢的吸附首先出现在管的边缘附近,碳纳米管局部会发生形变,SWCNTs的张力会随C—H键的增加而增大,系统不稳定.(3)随着直径的增加,纳米管内、外的氢吸附力差异减小.

温稠密物质模拟的第一性原理方法进展

温稠密物质(Warm Dense Matter,WDM)是介于凝聚态物质和等离子体之间的一种过渡状态的物质,也是行星物理、实验室天体物理和惯性约束聚变等高能量密度物理领域的前沿科研方向。温稠密物质的量子效应显著,具有部分电离、强耦合、电子简并和热效应等重要的物理性质,因此需要采用量子力学的基础理论来描述。近年来,基于量子力学的第一性原理计算模拟方法发展迅速,逐渐成为了深入理解温稠密物质性质的有效工具。一方面,直接将凝聚态物理和材料科学中广泛适用的第一性原理方法应用于温稠密物质面临着巨大的挑战,特别是在宽温区和极端高压等极端条件下,需要不断改进现有的第一性原理算法和软件。另一方面,基于机器学习的分子动力学方法发展迅速,也给温稠密物质模拟带来了新的工具。在这篇综述中,我们首先回顾了适用于温稠密物质模拟的传统第一性原理方法,包括Kohn-Sham密度泛函理论方法和无轨道密度泛函理论方法。其次,我们介绍了近年来发展的新方法和软件,例如改进的第一性原理方法和随机密度泛函理论方法,后者已在国产开源密度泛函理论软件原子算筹(ABACUS)中实现。以上新方法可以显著提升温稠密物质的计算规模和效率,从而提升温稠密物质的结构、动力学和输运系数等性质的计算精度。

超纳米金刚石薄膜结构相变的第一原理分子动力学研究

纳米金刚石薄膜的结构相变非常复杂,对稳定性和物理性质又尤为重要.本文用第一性原理分子动力学模拟研究了超纳米金刚石薄膜的结构相变和表面重构.研究发现,纳米金刚石的表面碳团簇通过断开(111)面的σ键,形成具有碳六元环结构的石墨碎片;内部原子sp3杂化向sp2杂化转化的发生是从(111)面上成对C原子向石墨相转化时形成π键的过程中获得了能量,驱动石墨的转变由表层向心部逐渐进行.转变过程中存在一种洋葱状富勒烯和金刚石结构共存的过渡相——Bucky-diamond,表面悬空键的消除和表层的富勒烯外壳最大限度地降低了表面能和系统总能量,Bucky-diamond结构稳定存在.

第一性原理计算约束宏观地质现象的微观机制

微观尺度物理化学机制随着时间推移和空间尺度放大,逐步累积形成在地球系统中能够被直观观测到的大规模地质过程。揭示地质作用过程中隐藏在宏观表象下的微观机制一直是地球科学研究的重要内容。近年来,随着计算能力的提高和计算方法的进步,基于量子力学原理的理论计算方法——第一性原理计算,以精度高、效率高、应用灵活且所得结果可以媲美实验等优势,为构建宏观与微观之间的桥梁提供了一个有力途径。本文归纳总结了第一性原理计算的基本原理,梳理了使用第一性原理计算在研究宏观地质现象的微观机制领域取得的新认识,侧重论述了第一性原理计算在研究矿物物理化学性质、深部熔体性质、同位素分馏机理、元素地球化学行为等方面的应用,并展望了第一性原理计算在未来可能遇到的挑战和发展趋势,为微观机制的计算模拟研究提供帮助。第一性原理计算的发展和应用,增强了人们对地球系统微观机制的理解,为未来地球科学的研究提供了新思路。

锂掺杂碳纳米管储氢的第一性原理分子动力学研究

多数实验和理论研究结果表明在中常温和中等压强下，普通碳纳米管（CNT）及其阵列储氢很难达到美国能源部提出的研究目标。人们开始研究碱金属掺杂碳纳米管，并取得了重要进展。

Ni、Fe杂质在LBE中的化学行为的深度势能分子动力学研究

液态铅铋共晶(LBE)与结构材料的相容性,是其在先进反应堆中应用的难题之一。实验方法研究材料腐蚀产生的杂质原子在LBE中的扩散性质等化学行为较为困难,而传统的理论计算包括密度泛函理论(DFT)和经典分子动力学(MD)方法分别存在模拟尺度与模拟精度的限制。为了解决这一问题,本文采用近年提出的基于DFT计算、机器学习和深度神经网络的深度势能(DP)力场训练方法。该方法通过DFT计算生成数据集进行深度学习,得到能准确描述原子间作用力的DP模型。使用DP模型进行MD模拟,既能具有DFT的精度也能进行大体系和长时间尺度的模拟。本文研究了杂质原子Ni、Fe在LBE中的微观结构和扩散系数,同时计算了LBE的密度、热容、黏度等热物理性能参数。结果表明,杂质原子与Bi原子有更强的作用力,温度升高,原子间的作用力减小,两种杂质原子有着相似的配位情况,但Ni原子的配位数(CN)分布较为分散,Fe的CN较为集中,Ni相对于Fe在LBE中有更快的扩散速度。预测的密度、热容、黏度等热物理性能参数与实验结果吻合良好,并且优于经典力场MD的结果。

InSb晶片表面有机物沾污清洗的分子动力学研究

清洗是混成式探测器芯片器件制造过程中的一道关键工序。探测器芯片表面所吸附的有机物沾污是清洗的主要目标。使用第一性原理与分子动力学相结合的方法研究了丙酮、乙酸乙酯对InSb晶面有机物沾污(主要成分为502)的清洗机理。第一性原理计算结果表明,丙酮与乙酸乙酯的分子反应活性位点均离域在杂原子上,两者可通过杂原子对吸附在InSb表面的502解吸附以达到清洗的目的。分子动力学模拟结果表明,乙酸乙酯可以促进丙酮分子在502膜层中的扩散能力,以此加强丙酮对502的去除作用。

低固溶镁-铝和铝-镁合金高压熔点的第一性原理模拟

以往虽然针对镁(Mg)、铝(Al)单质的高压熔化曲线开展了较多研究,但是对于Mg-Al和Al-Mg合金的高压熔化却鲜有报道。本工作结合固溶无序结构建模的相似原子环境(SAE)方法,以及熔点模拟的固液共存法,实现了低固溶合金高压熔点的第一性原理分子动力学模拟。在此基础上初步研究了2种低固溶Mg-Al和Al-Mg合金的高压熔点,这2种合金分别是AZ31B和LF6Al。计算发现,高压下LF6Al的熔化温度略低于Al的熔化温度,而AZ31B的熔化温度非常接近Mg的熔化温度。为后续深入研究组分变化对Mg-Al和Al-Mg合金高压熔点的影响规律奠定了基础。

第一性原理计算在电化学腐蚀中的应用研究进展

第一性原理从微观角度对材料性质进行模拟和研究,是一种涉及材料科学、物理学、化学、计算机科学及人工智能的计算方法。近年来,第一性原理计算应用于材料电化学腐蚀领域,可在原子层面分析腐蚀和氧化的微观作用机理和微观机制,从电子层面解释腐蚀产生的内在原因,为腐蚀科学研究开辟了一条新思路和研究方向。本文通过对现有研究成果调研分析,阐述了第一性原理基本方法,综述了第一性原理计算在材料表面吸附与扩散、钝化膜及界面稳定性、元素掺杂及夹杂相溶解、缓蚀与电池电化学、高熵合金及非晶合金腐蚀等方面的研究机理及国内外研究进展。全文总结了第一性原理在腐蚀各领域应用存在的问题,在腐蚀过程直接表征、材料定量建模计算、非晶结构和非晶相建模、腐蚀全过程模拟等方面亟待开展深入研究。最后对第一性原理计算应用于腐蚀研究的发展方向进行了展望。本文对于研究金属表面吸附对腐蚀性能的影响机理、讨论钝化膜与界面稳定性和破坏机理、揭示元素掺杂与析出相诱发基体腐蚀的本质、深入理解缓蚀机理并设计新型缓蚀剂,以及描述高熵合金或非晶结构中局域结构动态演化过程等方面有重要的理论指导意义,对于扩展第一性原理在腐蚀科学研究中的应用具有很好的指导价值。

以第一原理研究二氧化钛纳米粒子热动力学性质(英文)

利用第一原理分子动力学研究了二氧化钛纳米粒子(TiO2)n(n=1～6)的热动力性质.使用分子动力学(molecular dynamics)和火焰算法(FIRE algorithm)获得二氧化钛纳米粒子的最低能量结构,再利用密度泛函理论(density functional the-ory)进一步计算得到更精确的最低能量结构.研究得到二氧化钛纳米粒子的几何和结构的热力学效应.

HPC+AI驱动的第一性原理科学智能计算平台

[目的]科学智能(AI for Science)方法正在深刻地改变当前科学计算的格局。其融合了物理模型、人工智能与高性能计算,针对传统科学计算中的高维问题,通过数据拟合的方式实现成量级的增加高精度科学计算问题的时间和空间尺度,正在推动一场科研范式的变革。[方法]本文针对第一性原理精度的分子动力学,提出一种HPC+AI驱动的科学智能计算平台,针对科学智能在工作流上带来的变化与挑战,从科学数据的生成与数据集制备、构型空间探索与训练样本标注、科学智能模型的高效训练及大规模高效推理等四个方面阐述构建科学智能计算平台的关键技术与流程。[结果]本文所提出的计算平台在整合科学智能计算工作流的基础上,针对HPC+AI驱动的第一性原理精度分子动力学这一典型应用,提出了基于卡尔曼滤波的主动学习策略;改进了拟二阶AI模型训练方法,实现训练时间从天到分钟级的加速;利用五阶多项式AI模型压缩技术实现在同等硬件条件下模型推理的体系规模提高1个数量级,到解时间提高3-9倍。[结论]通过上述工作的整合,形成一套可用于第一性原理精度分子动力学计算的科学智能计算平台。[局限与展望]科学智能计算方法与工作流仍处于蓬勃发展阶段,在高精度数据、更通用AI模型和高效的计算方法等方面仍面临巨大的挑战,也将成为本文工作在未来的重要探索方向。

钚表面钝化层抗氢蚀机理的微观动力学模拟

采用基于范德华密度泛函的vdW-DF（＋U）方法，通过系统的第一性原理电子结构计算和分子动力学模拟，研究了两种钚钝化层（PuO2和PuN）的表面电子结构性质，以及表面与H2分子相互作用的微观动力学行为．结果显示：（1）H2很难靠近PuO2表面，与表面发生“碰撞-解离”的几率很小，自钝化层PuO2具有抗氢蚀作用：但是，一方面H2解离后H原子在PuO2表面的吸附放热稳定，另一方面在缺氧条件下PuO2薄层会转化成a-Pu2O3，而H2能穿过a-PuzOs到达钚层，所以PuO2的抗氢蚀性能并不可靠．（2）H2在PuN表面的微观动力学行为与在PuO2表面类似，H2极难解离且H原子的吸附热力学上不稳定：相对于PuO2，PuN的成分单一、稳定而且结构致密，PuN具有比PuO2更好的抗氢蚀性能．我们希望本工作能为钚表面钝化防护技术的发展提供理论基础和依据．

四面体非晶碳结构建模的第一性原理模拟方法

在实验上对非晶材料进行原子尺度研究的手段十分有限,通过模拟的方法可以弥补实验的不足,介绍了一种利用第一性原理对四面体非晶碳进行结构建模的方法。采用基于密度泛函理论的分子动力学方法,对密度范围从2.6～3.2g/cm3的四面非晶碳进行了结构模拟。其中交换相关能量泛函、假想电子质量和冷却速度等模拟参数对结构建模有较大的影响。通过改变这些模拟参数可以获得与实验值接近的结构。

分子动力学在材料科学中的应用

分子动力学方法是进行物质原子或分子层次计算机模拟时所采用的一种基本方法。通过分子动力学模拟,可以给出原子尺度上材料及其演化过程细节的可能性,具有无先例的准确性,使材料设计和性能预测成为可能。本文分析了分子动力学模拟的基本原理和算法;综述了分子动力学在材料科学中的应用,介绍了最近发展的第一原理分子动力学模拟,指出材料科学中第一原理分子动力学模拟的应用还有待进一步发展。