等离子体催化净化汽车尾气中碳氢化合物的基础研究

对于汽车尾气净化策略,等离子体催化技术因其独特的高效催化特性多年来一直备受科研工作者的关注。基于此,本文首先阐述了等离子体催化的基本原理,其次分析了等离子体催化净化汽车尾气中碳氢化合物的研究方法,最后展望了等离子体催化净化技术在汽车尾气治理中的应用前景,以供参考。

等离子体催化重整CH_(4)/CO_(2)中的等离子体强化表面反应动力学研究

采用实验测量和模拟预测相结合的方法,通过构建详细的机理并开展零维动力学模拟,研究等离子体催化CH_(4)/CO_(2)重整过程中等离子体活性物质对表面反应动力学的强化效应。结果表明:等离子体与催化剂的协同对CH_(4)和CO_(2)的活化转化能力远强于纯等离子体;动力学模型对反应物的消耗和产物的生成具有较好的预测能力;活性自由基与吸附态物质之间的E-R反应具有较高的反应活性,能有效改变并促进表面反应路径,如等离子体强化的E-R反应CH_(3)(s)+O→CH_(3)O(s)的速率比相应的吸附态物质之间的L-H反应CH_(3)(s)+O(s)→CH_(3)O(s)+Ni(s)的速率高4个数量级;等离子体催化CH_(4)/CO_(2)重整过程中的表面反应路径主要以气相物质与表面吸附态物质之间的E-R反应为主。

空间异质的双层空心球催化剂制备及等离子体催化CO_(2)还原研究

催化剂空间结构与催化性能密切相关。采用水热法可宏量制备环境友好型且均匀的生物质碳球作为模板,通过浸渍法吸附金属离子,并结合二次表面包覆SiO_(2),制备了空间异质的金属氧化物@SiO_(2)空心球催化剂(MO@SiO_(2))。通过控制实验条件(浓度,时间等),可以简单灵活地制备外层二氧化硅厚度和内层金属氧化物种类可调变的多种空间异质空心结构。表征了所制备的各类催化剂,详细分析研究了催化剂的形貌、组分等。通过测试等离子体CO_(2)催化加氢,发现CoO_(x)(36 h)@SiO_(x)(6 h)的效果最好。此种空间异质的空心结构为研究工业气体催化提供了很好的反应空间,是微纳米反应器耦合低温等离子体催化研究串联反应的优良体系。

低温等离子体催化处理甲苯气体

将低温等离子体与贵金属催化剂结合,用于甲苯气体的处理;考察了其处理效果及影响因素。所用低温等离子体由针板式脉冲流光放电方法产生。实验考察了脉冲频率、脉冲峰值电压、甲苯进口质量浓度、气体流量和催化剂等因素对净化效率的影响。结果表明:甲苯去除率随脉冲频率和脉冲峰值电压的变化并非单方向增大或减小,而是分别存在最适宜值f=33kHz、U=15kV;甲苯进口质量浓度从60mg/m3增加到180mg/m3时,甲苯去除率逐渐升高;气体流量的增大会导致甲苯去除率的降低;贵金属催化剂对甲苯降解有明显的促进作用,无催化剂时甲苯去除率的最大值为57.3%,有催化剂时则提高到88.5%。

低温等离子体催化

等离子体催化是实现等离子体化学反应过程低能耗、高收率、高选择性的一条极其有效的途径。本文总结了等离子体气相合成中的等离子体多相催化作用及一些典型的气体添加剂对等离子体化学反应的影响；评述了等离子体催化的国内外研究现状和研究动态。

有毒有害气体低温等离子体催化处理反应器

等离子体催化技术是目前国内外公认的治理低浓度有害气体的有效方法之一。本文概述了填充床式反应器、点对板式反应器、平板式反应器和复合式反应器中利用低温等离子体结合催化剂处理有害废气的研究结果,并对反应器的结构、脱除效率及应用情况作了介绍。

等离子体催化合成氨的气相-表面耦合数值建模与机理

等离子体催化合成氨是低功耗、小型化、工艺简明且无需高温高压条件的新兴可持续固氮技术。为此将Fe/γ-Al_(2)O_(3)催化剂表面反应嵌入ZDPlaskin求解器,合理建立等离子体催化合成氨的气相-表面耦合动力学模型,具体给出振动激发、碰壁驰豫和表面反应的反应速率系数计算方法,研究了反应气氮、氢摩尔分数比r(N_(2)):r(H_(2))对合成氨中电子能量沉积、反应路径贡献率与损耗率和粒子摩尔分数的影响,通过循环反应路径图及系统示意图阐明等离子体催化合成氨的气相-表面耦合动力学机理,并讨论r(N_(2)):r(H_(2))=3:1时粒子数密度的时间演化特性。结果表明:NH_(2)密度随N_(2)含量的提高先增大后减小,在r(N_(2)):r(H_(2))=3:1时达到最大值;此时,振动激发粒子获得更充足的电子能量沉积并解离吸附产生更高数密度的吸附态粒子N(s)和H(s),与r(N_(2)):r(H_(2))=1:3时相比NH_(2)+H_(2)→NH_(2)+H提高近103倍的反应产率且NH_(2)(s)+H(s)→NH_(2)+Surf+Surf(Surf是催化剂表面活性位点)提高约24%产氨贡献率,NH和NH_(2)等中间产物与氨形成的循环反应体系有更大的正反向产率差,在更明显的等离子体–催化剂协同效应下NH_(2)数密度达到最大值。

尾气净化用低温等离子体催化反应器的研制及实验研究

研制了用于尾气净化的低温等离子体催化反应器,该反应器由介质阻挡放电型低温等离子发生器和金属蜂窝载体催化剂组成.采用模拟配气的实验结果表明:低温等离子体催化反应器能明显改善在低温状态下对丙稀和一氧化氮的净化效果,在高温状态主要表现为催化剂的反应活性·

DBD等离子体催化合成氨与系统谐振的相关性

为了研究介质阻挡放电(DBD)等离子体催化合成氨与谐振的相关性,在DBD等离子体反应器内,分别考察了操作参数(输入电压、气体总流量及V(N2)∶V(H2))和结构参数(有无催化剂填充、放电区宽度及催化剂粒径)对氨产率(单位时间氨产量)和DBD系统谐振特性的影响,进一步阐述DBD等离子体催化合成氨与谐振的相关性.结果表明:DBD谐振频率处氨产率最高;输入电压和放电区宽度增加,DBD谐振频率减小,而DBD谐振频率的减小有利于氨产率的提高;气体总流量、V(N2)∶V(H2)、有无催化剂填充和催化剂粒径对DBD谐振特性影响不大,但提高气体总流量、增加V(N2)∶V(H2)、填充催化剂和减小催化剂粒径有利于氨产率的提高,研究结果为DBD等离子体催化合成氨工艺优化提供依据.

循环的存储-放电等离子体催化新过程脱除室内空气中甲苯

引言室内空气中的挥发性有机化合物（VOCs）,如甲醛（HCHO）、苯（C6H6）、甲苯（C7H8）等,是一类对人体有极大危害的室内空气污染物[1-2]。传统的脱除VOCs的方法有吸附法、催化氧化法、热焚烧法等，这些方法在经济上或处理效率上或多或少存在缺陷。用于室内空气中VOCs脱除的理想方法应该同时具备脱除效率高、室温脱除、操作简单、能耗低及无二次污染物等特点。

等离子体催化甲烷干重整实验研究

本文利用等离子体耦合催化剂的方式进行CH_(4)干重整(Dry Reforming of Methane,DRM),重点考察了反应温度、CO_(2)/CH_(4)物质的量比、合成气主要气体组分浓度(N_(2)、H2、CO、H2O)对CH_(4)转化率及等离子体催化能量效率的影响。结果表明,以La-Ni/γ-Al_(2)O_(3)为催化剂,当反应温度450℃,CO_(2)/CH_(4)物质的量比为1.0时,CH_(4)转化率为41.57%;提高CO_(2)/CH_(4)物质的量比可提高CH_(4)转化率,当CO_(2)/CH_(4)物质的量比为5.0时,等离子体催化CH_(4)干重整过程的CH_(4)转化率可达92.82%。温度和CO_(2)/CH_(4)物质的量比对CH_(4)转化率影响显著,气体组分的变化改变了体系中的激发态粒子,不仅直接影响到CH_(4)转化率,还影响着催化剂表面积炭。向反应体系中添加N_(2)、H2O可提高CH_(4)转化率,并抑制积炭;而添加H2、CO后CH_(4)转化率显著降低。研究结果可望为生物质气化合成化工品的工艺开发提供基础数据和参考依据。

低温等离子体催化降解烟气中甲苯的研究

本研究开发了等离子体微放电填充床反应器和等离子体微放电填充床反应系统,采用多孔陶瓷作为填充床材料,用控制变量法探索了停留时间、放电电压、催化剂负载量、初始浓度、能量密度等因素对反应系统的甲苯去除能力的影响.结果发现,上述因素的最优组合参数为:1.1s、9.5kV、负载量为15%,物质的量比为0.25的Co/Mn催化剂、189.52mg/m^3、6000J/L.同时,对多孔陶瓷填充床进行了SEM和XRD等表征研究,研究表明,Mn催化剂包括Mn2O3和Mn3O4晶体;Co/Mn催化剂包括CoMnO3和Mn O2晶体;Fe/Mn催化剂包括FeMnO3、Fe2O3和Mn2O3晶体,并且Mn催化剂比Co/Mn催化剂和Fe/Mn催化剂的晶体颗粒更加均匀.

低温等离子体催化处理含酮类有机废气

文章介绍了含酮类有机废气的特征与危害、等离子体催化处理含酮类有机废气现状。重点探讨了不同类型的等离子体催化净化含酮废气装置,各种影响参数如放电功率、放电方式、气体浓度、气体流速、催化剂种类、性质、吸附性、温度、活性物种等对等离子体催化处理含酮类物质的影响,结果表明:等离子体催化处理含酮类有机废气技术具有去除率高、能耗低、效率高、产物选择性好等特点。文章同时探讨了等离子体催化氧化酮类物质的机理,提出了等离子体催化氧化酮类有机废气未来的发展方向。

常温常压下等离子体催化脱除空气中苯的研究

室内空气污染的问题日益突出,其中苯的危害尤为严重,不仅直接危害人类的神经及免疫系统,而且极易产生二次污染物,因此,脱除空气中的苯具有重大意义。本实验考对3种不同催化剂(MnO2、CeO2、CeO2载Ag)与等离子体结合脱除苯的催化活性选择,并且考察了放电电压、初始浓度、体系不同含水量等因素对对苯脱出率的影响,实验结果表明,CeO2以及Ag/CeO2对苯的分解效果明显。以CeO2作为催化剂在电压为18kV、苯的浓度为102×10-6时,苯的脱除率达到98.7%。等离子体与催化结合脱除苯的脱除率要大于单纯催化和单纯等离子脱除苯的脱除率的总和,证明了等离子体与催化剂之间产生了协同效应。

沈阳工业大学科研成果介绍 反电晕强化低温等离子体催化降解VOCs技术

适用范围:石油化工等行业VOCs,恶臭、餐饮油烟及室内空气污染。参照标准:饮食业油烟排放标准(试行)(GB18483-2001)。技术优势:通过在蜂窝状催化剂上实现反电晕放电,并在中间辅以网电极限制电流的发展,强化催化剂表面和蜂窝孔道内低温等离子体的发生和均匀分布,低温等离子体中的高能活性粒子一方面与吸附在催化剂表面的VOCs发生反应,另一方面通过进一步结合形成长寿命的活性物质来诱发发生在催化剂表面的催化反应过程,来实现VOCs的降解与去除。

常温常压下等离子体催化脱除空气中苯的研究

室内空气污染的问题日益突出，其中苯的危害尤为严重，不仅直接危害人类的神经及免疫系统，而且极易产生二次污染物，因此，脱除空气中的苯具有重大意义。本实验考对3种不同催化剂（MnO2、CeO2、CeO2载Ag）与等离子体结合脱除苯的催化活性选择，并且考察了放电电压、初始浓度、体系不同含水量等因素对对苯脱出率的影响，实验结果表明，CeO2以及Ag／CeO2对苯的分解效果明显。以CeO2作为催化剂在电压为18kv、苯的浓度为102ppm时，苯的脱除率达到98．7％。等离子体与催化结合脱除苯的脱除率要大于单纯催化和单纯等离子脱除苯的脱除率的总和，证明了等离子体与催化剂之间产生了协同效应。

低温等离子体催化协同治理含氨废气技术

技术开发单位 中国船舶重工集团公司第七二三研究所 技术简介 低温等离子体治理含氨废气技术通过将高频高压施加到特殊构造的电极上，产生电晕放电，得到大量的高能电子和活性基团，高能电子和活性集团与污染物分子碰撞发生离解、电离等化学反应，从而净化废气。

一种等离子体催化甲烷干重整制合成气的方法及装置

本发明公开了一种等离子体催化甲烷干重整制合成气的方法及装置。该方法包括:将二氧化碳与甲烷在低温等离子体与催化剂的耦合作用下发生反应,生成以一氧化碳和氢气为主的合成气。该方法可在较低的反应温度和较低的反应压力下进行,降低装置能耗;通过加热炉对反应单元进行补热,更容易控制反应深度和原料的转化率,不会产生大量的积碳,从而延长催化剂的寿命。采用的装置包括原料配气单元及反应单元,原料配气单元的出气口与反应单元的进气口连接,反应单元中的两个电极之间形成电离腔,绝缘介质设置于电离腔内。

基于磁旋滑动弧等离子体催化的空气直接氧化固氮

以活性氧化铝(γ-Al_(2)O_(3))为载体通过浸渍法制备不同质量分数(5%、7.5%和10%)的MoO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂,并进行等离子体催化空气的氧化固氮研究.为了考察不同质量分数催化剂的结构差异,分别采用XRD、SEM和TEM表征催化剂的物理性质,结果表明催化剂结构稳定、分布均匀,有利于催化实验.利用制备的MoO_(3)/Al_(2)O_(3)催化剂进行磁旋滑动弧等离子体耦合催化空气固氮实验,结果表明制备催化剂对固氮有促进作用,在最佳工况下,NO_(3)的产出速率最高为1.17 mmol/min,相比同类研究中最高固氮效率985μmol/min有些许提升.

Mn基金属有机骨架(MOFs)催化剂制备及介质阻挡放电(DBD)等离子体协同催化降解甲苯

采用溶剂热合成法制备了Mn-MOF-74和Mn-TPA-DMF两种Mn基MOFs催化剂,并用XRD、FTIR、SEM、BET和XPS等对催化剂进行了表征.采用催化剂与介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器协同系统评估甲苯气体降解性能.研究结果表明,采用DBD/Mn-MOF-74催化降解甲苯,当能量密度为830.57 J·L^(-1)、氧气体积分数为4%时,甲苯降解率达97.3%,CO_(2)选择性为49.4%,矿化度为72.8%,能量效率为5.77 g·kWh^(-1).与单独DBD相比,Mn基MOF催化剂的引入提高了甲苯的去除率、CO_(2)的选择性和碳平衡,有效抑制了副产物O_(3)和NO_(x)的生成(下降了约50%).与Mn-TPA-DMF相比,Mn-MOF-74表现出更优越的等离子体协同催化性能.结合催化剂的表征结果及性能评估,推测Mn基MOFs大的比表面积、表面吸附氧(Oads)、Mn多价态(Mn^(2+),Mn^(3+),Mn^(4+))之间的电荷循环转移是影响催化性能的关键因素.