金纳米粒子单层膜表面SPR催化反应的原位SERS研究

表面增强拉曼散射(SERS)基底的活性和均匀性是其SERS应用研究的关键,通过气-液两相界面自发组装的方式及控制组装的时间可制备致密性不同的金纳米粒子单层膜(Au MLF).由于疏松和致密基底表面的LSPR产生的方式和强度不同导致SERS增强效应和均匀性两者无法同时兼顾,通常得到局域表面等离激元共振(SERS)增强性能及表面等离激元共振(SPR)催化性能优异但均匀性欠佳的疏松基底,或SERS增强性能与SPR催化性能中等但均匀性优越的致密基底.研究表明SERS增强效应的提高与粒子密度增加和"热点"活性增加有关,而SPR催化转化率仅与"热点"活性有关.本文以致密的Au MLF为基底,以对巯基苯胺(PATP)和对巯基苯甲酸(MBA)为探针分子系统研究了激光功率对SPR催化反应效率的影响,研究发现激光功率提高可显著提升PATP偶联反应及MBA脱羧反应的转化率.同时发现后者脱羧反应的速率与激光功率平方的倒数成线性关系,为相关表面过程的动力学参数测定提供了新的途径.