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光照条件下AuPd合金纳米颗粒上原位形成缺电子Pd位点促进高效的光催化Heck反应
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作者 王海凤 王凡 +3 位作者 李小鹏 肖琪 罗维 许景三 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第3期72-83,共12页
光催化技术通过直接利用太阳光来驱动一系列化学反应,被认为是合成精细化学品的有效手段.光催化反应条件简单温和,避免了传统热催化有机反应所需要的苛刻条件,且有效减少副反应的发生,提高催化反应选择性.传统的半导体光催化剂在光吸收... 光催化技术通过直接利用太阳光来驱动一系列化学反应,被认为是合成精细化学品的有效手段.光催化反应条件简单温和,避免了传统热催化有机反应所需要的苛刻条件,且有效减少副反应的发生,提高催化反应选择性.传统的半导体光催化剂在光吸收能力和活化有机反应底物等方面均存在一些劣势.近年来,基于贵金属纳米颗粒局域表面等离激元共振效应的新型光催化剂被认为是一种理想的可见光光催化材料,并已受到了广泛关注.通常单一组分的贵金属等离激元纳米颗粒在光催化有机反应中依然表现出一定的局限性.近年来,科研人员发展了一些双金属组分等离激元光催化剂体系,将等离激元组分(如Au)作为光能收集器,与具有催化活性的金属组分(如Pd)耦合形成合金或异质结构,可以实现较好的光催化性能.然而,对双金属组分等离激元光催化的催化微观机制理解仍然存在很大挑战,尤其是光照激发之后如何在等离激元组分和催化活性组分之间实现能量转移,催化剂表面物理化学性质的改变如何促进化学反应的发生等问题值得进一步深入研究.本文以负载型金钯(AuPd)合金纳米颗粒光催化剂为研究对象,利用光照条件下原位X射线光电子能谱研究催化剂表面电荷态,发现在可见光照射下,AuPd合金纳米颗粒上原位形成了缺电子态的Pd位点(Pd^(δ+)),这在双金属组分AuPd合金纳米颗粒光催化中起着决定性作用.AuPd合金纳米颗粒光催化剂对可见光驱动的Heck交叉偶联反应表现出较好的转化率和选择性.光照条件下催化剂表面原位形成的Pd^(δ+)为Heck反应提供了理想的反应平台,在温和条件(40℃)下的催化效率与传统热催化条件(>100℃)下的催化反应相当.催化反应动力学研究结果表明,光催化过程可显著降低反应活化能.反应物分子吸附行为研究结果表明,碘苯分子是在AuPd合金纳米颗粒的Pd位点活化的.此外,机理实验和理论计算结果表明,光催化Heck反应是通过AuPd合金上基于自由基的单电子转移过程进行的,原位形成的Pd^(δ+)提供了有效的催化位点有利于反应物分子的活化.综上,本文揭示了双金属组分等离激元光催化材料用于有机催化反应的新机制. 展开更多
关键词 等离激元光催化 金钯合金 缺电子钯 表面电荷态 光催化Heck反应
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真空镀膜法制备纳米银颗粒膜局域表面等离激元共振特性的研究 被引量:2
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作者 吴庆猛 张康 +4 位作者 张冰 褚向前 李欢欢 万磊 方应翠 《真空科学与技术学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第2期211-218,共8页
本文研究用真空蒸发和真空溅射镀膜方法制备的纳米银颗粒膜的局域表面等离激元特性,并根据不同方法制备的纳米银颗粒局域表面等离激元特性的差异,研究其增强分子对可见光的吸收,增强拉曼散射和增强光催化的作用。本研究将真空镀膜应用... 本文研究用真空蒸发和真空溅射镀膜方法制备的纳米银颗粒膜的局域表面等离激元特性,并根据不同方法制备的纳米银颗粒局域表面等离激元特性的差异,研究其增强分子对可见光的吸收,增强拉曼散射和增强光催化的作用。本研究将真空镀膜应用到纳米技术和表面等离激元领域,拓展了真空镀膜的应用范围,同时为纳米颗粒的制备及其局域表面等离激元特性的研究提供了一种独特的方法。 展开更多
关键词 真空镀膜 表面等离激 表面增强拉曼散射 等离激增强光吸收 等离激增强光催化
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等离激元纳米海胆结构增强热载流子的产生与注入 被引量:3
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作者 王茜 梁红艳 《中国激光》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期204-211,共8页
等离激元激发产生的热载流子可以有效驱动化学反应的发生,进而实现太阳能的高效利用。合理设计等离激元金属纳米结构是提高热载流子产生与注入效率,进而实现超宽光谱吸收和高效能量转换的有效途径。本课题组制备了具有高密度尖端的等离... 等离激元激发产生的热载流子可以有效驱动化学反应的发生,进而实现太阳能的高效利用。合理设计等离激元金属纳米结构是提高热载流子产生与注入效率,进而实现超宽光谱吸收和高效能量转换的有效途径。本课题组制备了具有高密度尖端的等离激元纳米海胆颗粒,并构建了金属半导体复合结构的光阳极,通过测试光阳极微反应区的光电流响应评估了热载流子的产生与注入效率。结果表明:纳米海胆结构具有优异的光电催化活性,其尖端处的大量热点促进了热载流子的产生,金属与半导体间丰富的界面接触增加了热载流子的注入机会。该设计为热载流子的高效激发与提取提供了参考。 展开更多
关键词 材料 纳米海胆结构 热载流子 表面等离激 等离激元光催化
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Effects of Au nanoparticle size and metal-support interaction on plasmon-induced photocatalytic water oxidation 被引量:1
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作者 Shengyang Wang Bin Zeng Can Li 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第7期1219-1227,共9页
Plasmonic photocatalysis with tunable light absorption has aroused significant attention in so-lar-to-chemical energy conversion.However,the energy conversion efficiency of plasmonic photo-catalysts is impeded by inef... Plasmonic photocatalysis with tunable light absorption has aroused significant attention in so-lar-to-chemical energy conversion.However,the energy conversion efficiency of plasmonic photo-catalysts is impeded by ineffective charge separation and the lack of highly active sites for redox reactions.In this work,the Au nanoparticle size and Au-TiO2 interaction of the Au/TiO2 plasmonic photocatalyst were adjusted simultaneously using a post-calcination treatment.The visi-ble-ight-induced water oxidation activity exhibited a volcano-like relationship with the calcination temperature;the treated photocatalyst at 600°C manifested the highest activity.Characterization with UV-visible spectra,XRD,SEM,and XPS revealed that the effect of the Au nanoparticle size and Au-TiO2 interaction were both responsible for the increase in plasmon-induced water oxidation activity. 展开更多
关键词 AU/TIO2 Water oxidation Plasmonic photocatalysis Size effect Metal-semiconductor interaction
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Tunable and stable localized surface plasmon resonance in SrMoO_(4) for enhanced visible light driven nitrogen reduction
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作者 Qiang Li Zhenhuan Zhao +9 位作者 Xiaoxia Bai Xin Tong Shuai Yue Jingying Luo Xin Yu Zhenni Wang Zheng Wang Peipei Li Yanping Liang Zhiming Wang 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2021年第10期1763-1771,共9页
Photocatalytic nitrogen reduction for the green synthesis of ammonia at ambient conditions has been slowed by the narrow light harvesting range,low activity and high charge recombination of photocatalysts.Plasmonic se... Photocatalytic nitrogen reduction for the green synthesis of ammonia at ambient conditions has been slowed by the narrow light harvesting range,low activity and high charge recombination of photocatalysts.Plasmonic semiconducting nanomaterials are becoming the promising candidates for nitrogen photofixation because of the broad absorption spectrum,rich defects and hot carriers.In the present study,plasmonic SrMoO_(4) is developed by regulating the concentration of oxygen vacancies that are accompanied in the reduction process from Mo^(6+) to Mo^(5+).The stable and tunable localized surface plasmon resonance(LSPR)absorption in visible and near infrared light range makes the wide bandgap SrMoO_(4) utilize the solar energy more efficiently.Energetic electrons from both the intrinsic band excitation and the LSPR excitation enable the reduction of dinitrogen molecules thermodynamically in ultrapure water to ammonia.This work provides a unique clue to design efficient photocatalysts for nitrogen fixation. 展开更多
关键词 SrMoO4 Plasmonic semiconductor Localized surface plasmon resonance Oxygen vacancy Photocatalytic nitrogen reduction
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