基于等离激元纳腔的单颗粒稀土掺杂纳米晶上转换发光光谱调控

等离激元纳腔可有效调控稀土掺杂纳米晶的上转换发光特性,其不仅能增强上转换发光强度,还可实现上转换发光光谱的调节.然而,目前利用纳腔进行上转化发光光谱调节的研究主要基于系综实验.相比系综实验,单颗粒实验由于可对同一颗上转换纳米晶进行对比研究,因而能够排除系综样品非均匀性对实验的影响.本文基于原子力显微镜原位纳米操纵技术将单颗粒Yb^(3+)/Tm^(3+)共掺杂纳米晶与由单根金纳米棒构成的等离激元纳腔进行耦合,实验上对比了同一颗纳米晶与金纳米棒耦合前后上转换发光的光谱、发光寿命和激发功率依赖特性的变化.实验结果与理论上通过结合电磁仿真和速率方程模拟得到的结果相符.研究结果表明,等离激元纳腔调控纳米晶上转换发光光谱是激发场增强效应、Purcell效应和辐射效率变化三方面效应共同作用的结果.

等离激元纳腔的构建及其在表面增强拉曼散射中的应用

表面增强拉曼光谱(SERS)技术由于其高灵敏度、指纹特性和非破坏性等特点,在各领域引起了广泛的关注和应用。金属纳米结构形成的纳米尺寸的间隙(纳腔)作为SERS技术的重要组成部分,其形貌、组成和间距决定了SERS光谱的灵敏性和稳定性。因此,构建高质量的等离激元纳腔备受关注。本文旨在综述纳腔的构建方法及其在SERS中的应用。首先,介绍SERS增强的基本原理;其次,分类讨论制备高灵敏、可调控及均匀纳腔的方法,包括疏水衬底自收缩法、两步光还原法、模板法、自组装法和应变诱导开裂法等;再次,介绍SERS技术在食品安全、环境卫生以及生物医学等领域中的应用;最后,对SERS技术的前景进行展望,指出其在不同领域中的潜在应用价值和挑战。

衬底上原子级凸起对隧道结中分子发光的影响

扫描隧道显微镜诱导发光可以用于研究单分子的各种光电现象,理解所涉及的基本光物理机制.为了清楚地观察具有分子特征的发光,提高分子在金属纳腔中的量子效率非常重要.本文采用电磁学模拟的方法,从理论上研究了在银纳腔中衬底上原子级凸起对平行于衬底的点偶极发射特性的影响.这种衬底凸起结构可以大幅提高水平偶极发光体的量子效率,具有跟针尖尖端带有原子级凸起的情况类似的增强效应.本文还考察了在针尖和衬底都具有原子级凸起的双凸起隧道结结构,并发现这种结构与没有凸起情况相比,确实提供了显著增强的发光,但与单凸起的情况相比,似乎没能进一步提高量子效率.这些结果对今后的单分子扫描隧道显微镜诱导电致和光致发光研究具有指导意义.

扫描拉曼埃分辨显微术:一种新的分子化学结构解析方法

针尖增强拉曼光谱(TERS)技术由于其超高的空间分辨与灵敏的化学识别能力,在纳米尺度的结构表征和物理化学性质的分析中发挥着重要作用。本文首先回顾了高分辨TERS技术的近期发展与应用,并对高分辨成像的潜在物理机理进行了简要概述,接着介绍一种由超高分辨TERS成像衍生出来的新的分子化学结构解析方法―扫描拉曼埃分辨显微术(SRP),最后对SRP技术的进一步发展进行了展望。