类水滑石衍生物催化臭氧氧化甲苯综合实验设计

为提升本科生实验教学水平,基于化学前沿成果服务于大气污染治理的理念,设计了类水滑石衍生物催化剂催化臭氧氧化VOCs中具有代表性的苯系污染物甲苯的综合实验。学生自主设计实验方案,采用不同制备方法结合高温煅烧技术制备类水滑石衍生物催化剂,并对其进行X射线衍射XRD、扫描电子显微镜SEM、比表面积检测方法BET、H2程序升温还原H2-TPR、NH3程序升温脱附NH3-TPD、电子顺磁共振EPR等结构和理化性质表征。实验帮助学生理解材料化学在环保领域的实际应用,教会学生使用仪器分析手段解密构效关系,培养学生“宏微结合”的创新思维,也为科研课堂的开展提供了新思路。

不同二元类水滑石对水中氟离子吸附性能研究

氟污染目前已是全球性问题,而类水滑石(LDHs)在吸附阴离子方面存在巨大的潜力,为了筛选出有较好除氟能力的阳离子,该文研究了不同阳离子对合成的硝酸根类水滑石结构除氟能力的影响。采用水热法制备出不同类型的LDHs(Ca-Al、Mg-Al、MgFe、Ca-Fe),运用XRD、FT-IR、BET比表面积、SEM等测试手段对所制备的类水滑石进行表征,通过F-吸附试验比较了类水滑石的吸附性能及机理。结果表明:Ca/Al-LDHs、Mg/Al-LDHs、Mg/Fe-LDHs都具有硝酸根插层的类水滑石特征衍射峰和微孔-介孔结构,呈现出片状堆叠结构,比表面积分别为7.6582、2.9239、13.2003 m^(2)/g,而Ca/Fe-LDHs通过水热反应很难制备出类水滑石材料。制备的类水滑石中Ca/Al-LDHs整体表现出的除氟性能更好,F-浓度10 g/L时在20~40℃下仍能保持95%左右的吸附率,最大吸附量为240.35 mg/g。吸附F-的过程均符合准二级动力学模型,Ca/Al-LDHs符合Langmuir吸附等温模型,Mg/Al-LDHs、Mg/Fe-LDHs更符合Freundlich吸附等温模型,结果表明,Ca/Al型水滑石具备较强的除氟潜力。

焙烧类水滑石–改性杭锦凹凸棒黏土复合物的制备及其除氟性能研究

以草酸和盐酸酸化杭锦凹凸棒黏土及其酸浸废液为主要原料,利用原位共沉淀–焙烧法制备焙烧类水滑石–改性杭锦凹凸棒黏土复合物(LDO-Clay)。优选原料为草酸酸浸废液和盐酸酸化土,制备不同LDO掺杂量的LDO-Clay。表征结果表明,复合物中LDO与Clay均匀复合。研究LDO掺杂量、除氟剂用量对LDO-Clay复合物除氟性能的影响。结果表明,50% LDO-Clay除氟性能最佳,最佳用量0.2 g,对初始浓度为10 mg/L的F−溶液的除氟率为70%。

不同合成方法的类水滑石对磷吸附特性研究

不同合成方法制备的类水滑石其结晶度、比表面积和孔容孔径存在差异,进而影响其吸附性能。该文采用水热法和共沉淀法制备了镁铝类水滑石(LDH-H和LDH-C),研究了初始pH、吸附时间、初始浓度和共存离子等对吸附磷酸根的影响,拟合了吸附动力学和吸附等温模型。结果表明:LDH-H在pH为3~6时性能更为稳定;LDH-H和LDH-C对磷酸根的吸附更符合拟二级动力学方程和Langmuir吸附等温模型,属于单层化学吸附;LDH-H的吸附速率是LDH-C的7.2倍,两者对应的最大吸附容量分别为41.003 mg/g和22.179 mg/g;低浓度的共存离子(Cl^(-)、NO_(3)^(-)、CO_(3)^(2-)和SO_(4)^(2-))对LDH-H和LDH-C吸附磷酸根的影响较弱。结合X射线衍射、傅里叶变换红外能谱对吸附前后的材料表征结果,LDH-H吸附性能优于LDH-C的原因在于其层间离子交换作用更强。该研究可为缓解水体的富营养化和开发高效除磷吸附剂提供技术支持。

锌铝类水滑石的制备及其在PVC中的应用

本文采用不同原料制备锌铝类水滑石,并对合成产物进行了X射线衍射(XRD)表征,系统考察了晶化方式、锌铝摩尔比、pH值、碳酸钠用量、晶化温度和晶化时间等制备条件对锌铝类水滑石结构的影响。将不同原料制得的锌铝类水滑石用于PVC中,采用烘箱老化法和电导率法测试PVC复合材料的热稳定性。结果表明,以氧化锌、聚合氯化铝、碳酸钠和氢氧化钠为原料,n(Zn)/n(Al)为2.0,n(CO_(3)^(2-))/n(Al^(3+))为0.5,浆液的pH值为9.0,90℃下晶化10 h,制得的锌铝类水滑石显著提高PVC的初期白度和长期热稳定性。

空心类水滑石对重金属的吸附性能研究

重金属废水是一类难处理的废水,对其进行有效处理一直是环境领域的研究热点。类水滑石(LDHs)因比表面积大、制备简单、环境友好等特性,成为一类具有较高应用潜力的重金属吸附剂。制备了具有更多吸附位点的空心类水滑石(LDHs-H),选取重金属离子Cu^(2+)、Pb^(2+)、Zn^(2+)和Ni^(2+)作为研究对象,探究了初始重金属离子浓度、吸附时间、溶液pH和竞争离子等因素对LDHs-H吸附重金属离子的影响。结果表明,LDHs-H对Cu^(2+)和Pb^(2+)的等温吸附数据较好地拟合了Freundlich等温模型,对Zn^(2+)和Ni^(2+)的等温吸附数据较好地拟合了Langmuir等温模型。准二级动力学模型较好地描述了LDHs-H对4种重金属离子的动力学吸附过程。LDHs-H层板上的羟基与Cu^(2+)和Pb^(2+)反应生成沉淀是Cu^(2+)和Pb^(2+)去除的主要方式,与Zn^(2+)和Ni^(2+)发生同晶替代和晶体生长是LDHs-H吸附Zn^(2+)和Ni^(2+)的主要机理。共存离子实验证明废水中常见离子几乎均不会影响LDHs-H对重金属离子的吸附,且中性条件下LDHs-H对重金属离子具有较好的吸附效果。

类水滑石衍生复合氧化物用作选择性催化还原脱硝催化剂的研究进展

综述了Cu系、Mn系等类水滑石衍生复合氧化物(LDO)用作选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的研究进展,重点分析了制备方法、金属改性、载体种类等对此类LDO催化剂脱硝效率、活性温度及抗水抗硫性能的影响。指出今后此类LDO催化剂的研发方向是:采用包覆、掺杂等方式改善催化剂抗水抗硫性能;利用涂覆、一体挤出等方式制备适用于较大处理量的成型催化剂。

类水滑石衍生锌基氧化物高温煤气脱硫过程中COS释放行为及其抑制研究

高温煤气脱硫是煤炭清洁转化过程中的关键技术之一。前期研究表明,锌铝类水滑石基衍生氧化物可高效脱除高温煤气中的H2S,但其脱硫过程中COS释放规律缺乏定性定量研究。探讨了类水滑石衍生锌基氧化物脱硫过程COS释放的可能途径,包括反应热力学分析及实验研究,提出采用镍掺杂策略以抑制脱硫剂脱硫过程中生成COS。研究表明,锌铝类水滑石基衍生氧化物脱除煤气中H_(2)S时产生COS的主要途径是H_(2)S与CO_(2)间的气固相催化反应,该途径所释放COS量占总释放量的78%。通过镍助剂的掺杂使得锌铝类水滑石基衍生氧化物既保持了原有结构形貌,也有效抑制了其脱硫过程中COS的释放;其中最佳镍掺杂量(Zn/Ni摩尔比为30)脱硫剂穿透前的COS释放量减少88%,而硫容仅降低1.5%。

类水滑石/蒙脱土复合材料的研究进展

类水滑石(LDHs)和蒙脱土(MMT)都属于二维层状黏土,通过将LDHs与MMT复合可得到不同结构的LDHs/MMT复合材料,如板对板交替结构、花状结构及板层混合交替结构,已应用于吸附、催化、荧光、油水分离领域。介绍了LDHs/MMT复合材料的制备方法,对其在各领域的研究进展进行了综述,最后对其发展前景进行了展望。

焙烧态钙铝类水滑石的制备及其对氟的吸附性能研究

以四水硝酸钙和九水硝酸铝为原料、尿素为沉淀剂,利用微波加热、水热合成法制备了前驱体Ca⁃Al⁃LDHs,焙烧后得到钙铝类水滑石(Ca⁃Al⁃LDOs),并将其用于吸附废水中氟离子。结果表明,Ca⁃Al⁃LDOs具有明显的类水滑石层状结构;吸附材料在pH=2、F-初始浓度500 mg/g、吸附时间180 min、吸附剂添加量2.5 g/L条件下,吸附容量达到173.9 mg/g,氟去除率达到92.01%;其吸附行为符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学方程;吸附剂经脱附溶液处理后可再生重复利用,8次循环再生后,除氟率依旧能达到68.92%。

电场辅助镁锰超疏水类水滑石膜的制备及耐蚀性研究

为了进一步提升镁合金作为生物医用材料的临床应用,本研究采用电场辅助法在ZK60镁合金表面制备了超疏水类水滑石膜(SH)以提高耐蚀性,并用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)分析了膜层的表面成分和形貌,实验结果表明膜层表面主要成分为肉豆蔻酸钙(Ca[CH_(3)(CH_(2))_(12)COO]_(2))和镁锰类水滑石膜(Mg_(6)Mn_(2)(OH)_(16)CO_(3)·4H_(2)O)。用电化学测试和接触角测试表征了膜层的耐蚀性,最佳制备工艺下超疏水膜层试样接触角达到152.5°,腐蚀电流密度(4.73×10^(-7) A·cm^(-2))与基体(6.53×10^(-5)A·cm^(-2))相比下降了约2个数量级,显著减缓了镁合金基体在模拟体液(SBF)中的降解速率。

聚硅酸铝铁/锌铝类水滑石复合材料对硫化黑染料废水的处理研究

硫化黑是目前使用最广泛的黑色染料之一,但其生产过程往往会产生大量废水,且废水色度大、成分复杂、COD高、可生化性差。本文制备了一种新型聚硅酸铝铁/锌铝类水滑石复合材料(PSAF/ZnAl-LDHs),对工业硫化黑染料废水进行了处理。研究结果表明,当复合材料中PSAF和ZnAl-LDHs的质量配比为2∶1,复合材料投加量为80 mg/L时,PSAF/ZnAl-LDHs对硫化黑染料废水的处理效果最佳,此时废水COD、色度、TDS的去除率分别为92.5%、89.2%和95.3%。

类水滑石纳米载体负载DNA质粒构建及植物基因递送研究

为克服外源基因在植物遗传转化中进入细胞过程复杂,转染率低等问题,通过水热法合成了一种粒径较小、分散均一的类水滑石纳米材料基因载体(layered double hydroxide nanosheets,简称LDHs)。通过傅里叶变换红外光谱仪、透射电子显微镜、马尔文纳米粒度电位仪等对该硝酸根插层的类水滑石纳米材料进行了表征,LDHs呈现较规则的六边形层板结构、粒径为20~80 nm, zeta电位是(39.8±2.5) mV,并借助琼脂糖凝胶电泳试验发现该材料可有效地和外源基因结合,当质粒与LDHs质量比为1∶3时可被完全负载,并保护核酸分子免受脱氧核糖核酸酶DNaseⅠ的消化水解作用。通过形成纳米粒子-核酸复合体的方式,借助叶面无孔注射,将含有绿色荧光蛋白质粒DNA渗入到生长4周的野生型本氏烟草叶片中,4 d后可在激光共聚焦显微镜下清晰地观察到目的信号。表明,类水滑石有望通过不借助外力的简易方法将外源基因高效率地递送入植物体从而实现完整的基因释放及表达,展现出了此纳米材料在植物纳米基因载体方面的应用方面具备很大的潜力,对优化外源基因递送进入植物细胞进行遗传转化方面具有一定的指导意义。

水热合成生物炭/类水滑石复合材料对磷吸附性能研究

以小麦秸秆生物炭作为类水滑石的载体,采用水热合成法制备出生物炭锌钴水滑石复合材料(BC@Zn/Co-LDHs),并研究材料投加量、吸附时间、污染物初始浓度、pH和温度等条件对P吸附性能的影响。研究结果表明:BC@Zn/Co-LDHs材料对P的吸附动力学过程符合准二级动力学模型,等温吸附过程符合Freundlich模型,属于多层吸附;在pH为6.00,材料投加量为1.0 g/L,磷酸根浓度为30mg/L,吸附时间为60 min时,BC@Zn/Co-LDHs复合材料对P的吸附效果最好,去除率为92.98%。

钴铝铁三元类水滑石复合物活化PMS降解盐酸四环素

本文基于赤泥中的铁和铝组分,以赤泥为铁源与铝源,六水氯化钴为钴源,采用共沉淀法制备钴铝铁三元类水滑石材料(CoAlFe-LDHs),用于活化过硫酸氢钾复合盐(PMS)降解盐酸四环素(TC-HCl),考察了PMS投加量、CoAlFe-LDHs催化剂投加量、初始pH值及TC-HCl初始质量浓度对TC-HCl降解效果的影响。实验结果表明,在PMS物质的量浓度为0.75 mmol/L、CoAlFe-LDHs催化剂投加量为0.20 g/L、初始pH值为5.5、TC-HCl初始质量浓度为0.02 g/L的条件下,CoAlFe-LDHs对TC-HCl具有良好的降解效果,20min后TC-HCl的降解率可达97.6%。

类水滑石材料吸附/钝化磷酸盐的研究进展

控磷是治理富营养化水体的一个关键步骤.类水滑石材料(HTLs,Hydrotalcite-like materials)由于其特殊的理化结构和性质,可有效地吸附水体中的磷酸盐,且可通过结合沉积物中磷酸盐的方式,抑制沉积物中的磷向水体释放,是一种具有巨大应用潜力的控磷材料.近年来,围绕HTLs控磷的主题所发表的研究论文日益增多.为了更好地理解HTLs,并将其应用到水体富营养化的防治中,本文介绍了HTLs的组成、特性、制备方法;梳理了提高HTLs对磷酸盐阴离子吸附性能的改性方法,对比了不同HTLs对水体中磷酸盐阴离子的吸附性能和对内源磷的控制效果;总结了HTLs对水体中和沉积物中磷酸盐阴离子的吸附机理、影响HTLs吸附效果的因素;最后分析了HTLs在应用过程中可能存在的问题.论文对今后HTLs在水体控磷领域中的研究与应用方向进行了展望.

PVC用ZnAlLa-CO_3^(2-)类水滑石的制备与表征

以锌、铝、镧硝酸盐为原料,采用阴离子交换法制得ZnAlLa-CO32-类水滑石,通过XRD、FT-IR分析样品的物相结构、结晶度以及插层阴离子的种类.结果表明,在制备条件为:n(La3+)/n(Al 3+)不高于1/8,pH=8.0,阴离子交换时间为1.0～2.0h,碳酸钠为理论所需用量的2倍时,得到了结晶度好、纯度高的ZnAlLa-CO23-类水滑石.

利用改性类水滑石制备吸附剂并用于水溶液中的甲基橙去除

本研究的目的利用合成的类水滑石经煅烧处理获得系列稀土掺杂的吸附剂,用于水溶液中甲基橙的去除。考察了吸附剂类型、初始甲基橙浓度、吸附剂用量和吸附时间等条件对水溶液中甲基橙去除的影响。试验结果发现:经煅烧处理的ZnAl-Sm-MMO比未经煅烧处理的ZnAl-Sm-MMO(0)表现出更高的甲基橙去除效率,并且相比较于ZnAl-La-MMO和ZnAl-Ce-MMO,ZnAl-Sm-MMO表现出最优的甲基橙吸附效率。通过XRD、N2-BET、SEM、XPS和FTIR对合成的吸附剂进行系列表征,表征结果发现:相比较于ZnAl-La-MMO和ZnAl-Ce-MMO,ZnAl-Sm-MMO拥有更大的比表面积和孔体积,同时ZnAl-Sm-MMO表面具有更丰富的氧空位,这些有利条件可以ZnAl-Sm-MMO吸附剂提供更多的活性位点,从而更有利于改善其吸附甲基橙。这项工作为水污染处理提供了一种具有高效吸附的优良吸附剂。

Mg/Al/Cu类水滑石焙烧产物对茜素黄GG的吸附

采用共沉淀法以不同的Mg2+、Al3+与Cu2+摩尔比制备一系列的镁铝铜三元类水滑石(Cu/Mg/Al-HTLc),并研究了镁铝铜类水滑石的焙烧产物(HTLc-500)对阴离子染料茜素黄GG的吸附特征。分别考察了不同镁铝铜摩尔比的HTLc-500、吸附剂投放量、反应温度、染料的初始浓度等因素对HTLc-500吸附阴离子染料茜素黄GG的影响。结果表明,对于含有20 mg/L的茜素黄GG模拟废水溶液,镁铝铜摩尔比为8∶10∶22的类水滑石,投放量为25 mg,在25℃下反应360 min,去除率可达到99.14%。

含铜过渡金属类水滑石化合物的合成与表征

讨论了含铜类水滑石类化合物的合成,通过采用不同的合成条件:配料组成、晶化时间以及pH值等,从而确定含铜类水滑石合成的最佳条件。通过红外光谱及XRD检测,比较制备条件对含铜类水滑石晶体组成和晶体结构的影响。