由锐钛矿(101)片卷曲成单壁纳米管的紧束缚密度泛函理论研究

通过卷曲二维锐钛矿(101)周期性单层片(sheets)构造了一系列不同手性((n,0), (0,m), (n,m))的一维单壁TiO2纳米管. 用周期性紧束缚密度泛函理论(DFTB)方法计算并比较了不同管径和手性的TiO2纳米管在几何结构、电子性质等方面的差别. 结果表明: 除了(6,0)管, 其余纳米管随着管径的增大, 应变能和能隙减小. 而在管径相同的情况下, 不同手性的(n,m)纳米管的应变能随着n/m的增加呈现先增大后减小的趋势, 能隙变化不大.

基于紧束缚密度泛函方法水模型的优化

利用Boltzmann反演迭代方法,对电荷自洽的紧束缚密度泛函(SCC-DFTB)方法中水模型参数进行优化.结果表明:经Boltzmann反演迭代方法修正后的水模型可更好地吻合实验结果;水分子的扩散系数更接近实验值.

空位缺陷硅烯纳米带结构与自旋极化电子性质的密度泛函紧束缚研究

随着纳米电子器件和自旋电子学的不断发展,对小尺寸的纳米硅材料物理和化学性质的研究是研发新型微电子材料器件的基础.硅烯纳米带在实验制备和理论研究中均备受关注.本研究利用基于自洽电荷的密度泛函理论紧束缚方法,研究了不同宽度的硅烯纳米带的结构、稳定性和自旋极化电子性质.研究发现,稳定的完美和带有空位缺陷的硅烯纳米带表现为带有曲翘褶皱的蜂窝结构.纳米带边缘的曲翘度大于中心位置.空位缺陷更容易出现在纳米带边缘.纳米带的宽度可实现完美的硅烯纳米带的半导体性质和金属性之间的转换.硅烯纳米带中出现空位缺陷可有效调控纳米带自旋电子性质从半导体向金属性转变、半导体向半金属性转变,及金属性向为半导体或者半金属性质的转变.这种自旋电子性质的调控手段使得该种纳米材料在纳米电子自旋器件上有着潜在的应用价值.

硅和锗纳米线的原子排布和电荷分布的密度泛函紧束缚方法研究

低维硅锗材料是制备纳米电子器件的重要候选材料,是研发高效率、低能耗和超高速新一代纳米电子器件的基础材料之一,有着潜在的应用价值.采用密度泛函紧束缚方法分别对厚度相同、宽度在0.272 nm~0.554 nm之间的硅纳米线和宽度在0.283 nm~0.567 nm之间的锗纳米线的原子排布和电荷分布进行了计算研究.硅、锗纳米线宽度的改变使原子排布,纳米线的原子间键长和键角发生明显改变.纳米线表层结构的改变对各层内的电荷分布产生重要影响.纳米线中各原子的电荷转移量与该原子在表层内的位置相关.纳米线的尺寸和表层内原子排列结构对体系的稳定性产生重要影响.

SixGey(n=x+y,n=2~5)团簇成键条件与解离行为的密度泛函紧束缚方法研究

采用基于密度泛函理论的紧束缚方法和遗传算法相结合的方法对SixGey(x+y=n,n=2~5)二元团簇的低能稳定结构进行了全局搜索,分析了包含不同原子数目、不同组分团簇的几何构型、原子间交叠电子布居数及可能发生的解离行为.研究表明,包含2~5原子团簇的Si-Si、Ge-Ge和Si-Ge键的成键距离分别为2.18?~3.10?、2.32?~3.64?和2.32?~3.38?;二元团簇的原子数目、组分对原子间键长、键角及Si/Ge原子在团簇中的占位、原子间相互作用有明显影响.通过团簇中各原子的Mülliken总交叠电子布居数分析,发现多数团簇中单独的Ge原子最容易被解离出来,随着团簇包含原子数目增多,出现了多种存在竞争机制的解离方式,可能同时存在解离出Si1Ge1、Si2Ge1和Ge原子的情况.

基于密度泛函紧束缚方法的Ge_(10)团簇Mülliken交叠电子布居分析与解离行为研究

随着微电子工业和纳米技术的不断发展,对低维锗材料物理和化学性质的研究正成为研发新型微纳电子器件的基础.采用遗传算法和密度泛函紧束缚方法相结合计算得到Ge_(10)团簇最低能量构型.通过对该团簇内局域原子堆积结构和基于Mülliken电子布居的电子性质分析,发现团簇内两个原子间成键的强弱受原子间距和这两个原子各自近邻原子的状况影响.团簇内部原子上的电子会向团簇外部原子转移.团簇的解离会以分成两个团簇和单个原子的方式进行.当以团簇方式解离时,出现两个Ge_(5)团簇或一个Ge_(3)和一个Ge_(7)团簇.位于团簇小表面上方的原子会首先从团簇解离出来,随后八面体顶点上的原子发生解离.

Si_(30)原子链的结构与密立根电荷布居分布的密度泛函紧束缚计算研究

在原子尺度上研究硅(Si)材料的结构对于微纳米电子器件的微小化发展和应用有远大的意义。本文运用密度泛函紧束缚方法,对具有不同原子间距的Si_(30)原子链的低能稳定结构和电荷分布进行研究。结果表明,对于具有不同初始原子间距的Si_(30)原子链,存在两种可能的低能稳定结构:一字型三聚结构和Z字型曲折结构。两种结构的原子间键长、键角和密立根电荷布居值分布表现出明显差异。

Si_(10)团簇成键条件和解离行为的密度泛函紧束缚研究

本研究利用遗传算法和基于密度泛函理论的紧束缚方法相结合的计算方法,研究了Si_(10)团簇的原子堆积结构的成键条件和电子性质.计算结果发现,Si_(10)团簇的最低能稳定结构表现为以一个三棱柱体为基础结构单元,在其3个侧面和一个底面堆积了四个金字塔堆积结构,形成了由四个金字塔包围三棱柱体的类球形结构.原子间成键强烈依赖于团簇中各原子紧邻原子的几何排布情况,原子间交叠电子布居数具有显著的方向性,随着键长增加迅速减小.由团簇中各原子成键条件的分析,可以判断Si_(7)团簇是Si_(10)团簇最容易形成的解离产物,然后出现的是Si_(6)团簇.

Si-P掺杂石墨烯的稳定性和能带结构的理论研究

采用基于紧束缚密度泛函的计算方法,研究比较了Si掺杂、P掺杂、Si-P掺杂石墨烯的稳定性和能带结构。在Si和P掺杂的石墨烯体系中,发现在掺杂元素方面,Si掺杂石墨烯比P掺杂石墨烯稳定;在掺杂方式方面,高对称性的对位掺杂石墨烯结构的形成能较低,比较稳定。Si掺杂石墨烯的能带结构在G点产生了约0.1 eV的带隙,从良导体过渡到了半导体。在P或Si-P掺杂石墨烯体系中,费米能级上升而穿过价带,使掺杂系统保持金属性。态密度计算表明,P或Si-P掺杂石墨烯体系中费米能级附近主要由P原子的3p态电子和C原子的2p态电子占据,主要的电子性质与P的3p轨道和C的2p轨道相互作用有关。

Si_mGe_n(m+n=9)团簇结构和电子性质的计算研究

硅锗团簇结构与电子性质的研究对于研发新型微电子材料具有重要意义.将遗传算法和基于密度泛函理论的紧束缚方法相结合,研究了SimGen(m+n=9)团簇的原子堆积结构和电子性质.计算结果发现,SimGen(m+n=9)团簇存在两种低能原子堆积稳定构型:带小金字塔的五边形双锥堆积和带桥位Ge原子的四面体紧密堆积.随着团簇内锗原子数目的逐渐增加,两种堆积结构均出现明显的转变,其中最低能量的几何结构由单侧带相邻双金字塔的五边形双锥结构转变为双侧带相邻单金字塔的五边形双锥结构.随着原子堆积结构的变化,团簇内原子电荷分布及电子最高占据轨道与电子最低未占据轨道的能隙随团簇内所含硅和锗元素组分的不同呈现出明显的差异.