纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体合成氨工艺条件优化

氨(NH3)作为重要的化工原料对农业及国计民生发展有直接影响。工业合成氨需高温高压、能耗高和污染重。低温等离子体技术是一种可持续,有潜力的合成氨途径,已成为国内外研究热点。本工作以氮气和氢气为原料,在低温常压下采用纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体合成氨,通过单因素实验系统研究脉冲峰值电压、脉冲重复频率、气体总流量、N_(2)和H_(2)体积比(V(N_(2))∶V(H_(2)))等因素对合成氨速率及能量产率的影响规律。进一步通过正交实验评价确定影响合成氨反应速率因素的主次顺序为:脉冲峰值电压>脉冲重复频率>气体体积比>气体总流量。影响合成氨能量产率因素的主次顺序为:脉冲峰值电压>气体体积比>脉冲重复频率>气体总流量。结合两部分实验,最终得到合成氨的优选条件:脉冲峰值电压16 kV、脉冲重复频率6 kHz、脉冲上升沿100 ns、V(N_(2))∶V(H_(2))=1∶1、气体总流量200 mL/min。此时NH3合成速率最高为923.08μmol/h,能量产率为0.30 g/kWh。

大气压空气中纳秒脉冲介质阻挡放电特性分析

介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)是产生低温等离子体的重要方法,纳秒脉冲条件下DBD与普通交流下的放电不同。通过单极性纳秒脉冲激发大气压空气中DBD,计算纳秒脉冲DBD的电气参数,与交流或微秒脉冲放电的电气参数相比较,并对比放电图像与电流波形的关系,探讨了放电机制。研究结果表明,纳秒脉冲DBD的放电电流呈双极性,气隙上发生2次放电过程,其电气参数高于常规交流和微秒脉冲DBD的电气参数。随着空气间隙距离的增加,均匀放电向丝状放电的转化与电流脉冲波动相关。由于微放电持续时间与施加脉冲处于同一个数量级,且基本同时发生在气隙中,很难在同一位置上存在数个连续的微放电,这对放电的均匀性有利。

大气压空气中纳秒脉冲介质阻挡放电均匀性的研究

为了实现大气压空气中纳秒脉冲均匀介质阻挡放电(DBD),利用上升沿15ns,半高宽30～40ns的正极性纳秒脉冲激发DBD,并由电压电流和放电图像研究DBD的特性,分析均匀放电实现的条件和特征。实验结果表明放电电流呈双极性,且电气参数要比交流及微秒脉冲DBD的高,在一定条件下可获得均匀模式放电。通过重复频率和气隙距离对放电均匀性的影响研究发现,2mm空气间隙中,双层介质阻挡时重复频率对放电均匀性影响不明显,但当间隙距离从2～8mm延长时,放电明显由均匀模式向丝状模式过渡。此外,对纳秒脉冲DBD放电均匀性与施加脉冲上升沿的关系进行了探讨。

不同介质下纳秒脉冲介质阻挡放电特性对比

介质阻挡材料是影响介质阻挡放电的一个重要因素。为此,采用聚四氟乙烯、K9玻璃和环氧分别作为介质阻挡材料,研究了介质阻挡层厚度、气隙距离、施加脉冲电压幅值、重复频率对放电特性的影响,并对结果进行了对比分析。实验结果表明,阻挡材料的介电常数越大,越容易产生强烈的放电;玻璃为阻挡介质时,能够保持均匀放电的允许介质厚度范围最大,但漏电也最为严重;聚四氟乙烯为阻挡介质时,能够保持均匀放电的允许频率范围最大;环氧为阻挡介质时,能够保持均匀放电的允许电压范围最大。

重复频率纳秒脉冲介质阻挡放电对聚对苯二甲酸乙二酯表面改性

介绍了0.1 MPa下的纳秒脉冲介质阻挡放电(DBD)对聚对苯二甲酸乙二酯(PET)材料表面进行的亲水性改善。分别采用均匀和丝状放电模式对PET表面改性处理,并采用水接触角测量、原子力显微镜观察、X射线光电子能谱分析对改性材料进行表面分析。实验发现介质阻挡放电处理后PET表面水接触角明显减小,接触角从78°下降到25°,但随处理时间的增加有饱和效应;PET表面粗糙程度增加,亲水性含氧基团被引入,从而改善了材料表面亲水性;纳秒脉冲下的均匀DBD比丝状DBD处理效果更为显著。

纳秒脉冲介质阻挡放电特性及其聚合物材料表面改性

介绍了大气压空气下纳秒脉冲介质阻挡放电(DBD)的特性及其对聚酰亚胺(PI)材料表面进行的亲水性改善。利用单极性纳秒脉冲激发大气压空气中DBD,通过电气特性测量和发光图像拍摄研究了纳秒脉冲DBD的特性,获得了均匀模式的放电,并分析了气隙距离对放电特性和均匀性的影响。利用大气压下均匀放电改性PI薄膜表面,对改性前后的薄膜表面进行水接触角、表面形态和表面成分分析,并与丝状放电的改性效果进行了比较。结果表明单极性纳秒脉冲DBD电流呈双极性,放电电流、介质电压和瞬时功率等随气隙距离的增大而减小,窄间隙条件下易获得均匀放电。经DBD处理后PI表面粗糙度明显增加,静态水接触角明显减小,亲水性含氧基团被引入,从而改善了薄膜表面亲水性,且均匀放电比丝状放电处理效果更为显著。

空气中纳秒脉冲介质阻挡放电高速摄影

使用上升沿40ns、脉宽70ns的重复频率单极性纳秒脉冲电源,采用双水电极结构产生大气压空气中介质阻挡放电。测量了纳秒脉冲下介质阻挡电压和电流,并获得长曝光时间和ns级曝光时间的放电特性,采用曝光时间为2ns的高速摄影拍摄放电发展过程。结果表明:大气压空气中,水电极结构纳秒脉冲介质阻挡放电能够产生稳定均匀的放电等离子体,且存在二次放电。高速摄影对放电发展过程的拍摄结果表明:放电首先由电极中部开始发展,径向扩展至整个电极范围。

单极性纳秒脉冲介质阻挡放电电荷传输特性实验分析

单极性高压脉冲电源激发介质阻挡放电(DBD)产生非平衡态等离子体具有很好的前景。为此,基于单极性ns脉冲电源实验研究了DBD电荷传输特性。通过改变实验条件,同时也研究了不同情况下放电的电荷传输以及能量消耗。研究了介质阻挡层厚度、介质阻挡层材料、气隙距离、施加脉冲电压幅值、重复频率和电压极性对放电电荷传输特性的影响。实验结果表明,随着介质厚度、气隙距离、施加脉冲电压幅值的增加,电荷传输量及放电能量增加;电压极性和重复频率对电荷传输特性影响很小;电荷传输量及放电能量在介质阻挡材料为环氧树脂时略大。

纳秒脉冲介质阻挡放电在聚合物绝缘材料表面改性中的应用

综述了利用纳秒脉冲介质阻挡放电(DBD)改性绝缘材料提高表面性能的研究成果,分别介绍了大气压空气中纳秒脉冲DBD改性聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)提高表面亲水性和改性有机玻璃(PMMA)提高表面疏水性的实验结果,对比了纳秒脉冲与交流DBD在绝缘材料改性中的效果,探索了纳秒脉冲DBD的改性机理。研究表明:纳秒脉冲DBD在聚合物绝缘材料表面改性中作用明显;经纳秒脉冲DBD亲水改性后,PET材料表面水接触角从78.0°降至25°,均匀模式DBD的改性效果要优于丝状模式DBD;经纳秒脉冲DBD疏水改性后,PMMA材料表面水接触角从68.0°升至92°;聚合物绝缘材料亲水性和疏水性的改善是由于放电等离子体在材料表面分别引入了含氧基团和甲基与大分子自由基。

纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体对超声速燃烧室中凹腔性能的影响

为考察纳秒脉冲介质阻挡放电(NP-DBD)等离子体对超声速燃烧室中凹腔性能的影响,在凹腔后壁面上部区域布置表面介质阻挡放电激励器产生等离子体,基于NP-DBD等离子体高斯分布热源模型,采用3维数值模拟方法研究了等离子体作用下燃烧室壁面压力、凹腔阻力、质量交换率以及燃料分布的变化。研究结果表明,NP-DBD等离子体虽然降低了对称面处凹腔后缘波系强度,但结合凹腔后壁区域温度分布特征知等离子体热效应较弱,故整个凹腔波系受到影响较小;凹腔质量交换能力获得大幅提高,其阻力则略有减小;等离子体缩小了凹腔上方燃料的分布范围,凹腔下游燃料掺混效率有小幅提升。

纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体氮还原合成氨的研究

氨气(NH3)可以合成富含氮的化肥,还是不含碳的能量载体。工业合成氨工艺通常在高温高压条件下进行,会消耗大量能源且伴随着温室气体的排放。低温、常压下的非热平衡等离子体为合成氨提供了一种有潜力、可持续的途径。为此以氮气和氢气为原料,在低温常压下用脉冲介质阻挡放电等离子体合成氨,主要探究了脉冲参数(脉冲峰值电压、脉冲重复频率、脉冲上升沿)对合成氨体积分数的影响。此外,还考察了气体体积比例、填充氩气和放电间隙对合成氨的影响,分析电学特性和发光图像。结果表明,在电压12 kV、重复频率3k Hz、气体体积比例N2:H2=2:1条件下,NH3体积分数最高可达17 600×10–6,相应的能量效率为1.61 g/k Wh。脉冲重复频率对氨气体积分数有显著影响,增大脉冲重复频率,单位时间内高能电子的数量增加并且运动加剧,更多的N2、H2分子被激发或解离从而NH3体积分数增大。

纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体驱动CH_(4)-CH_(3)OH转化制备液态化学品的特性研究

开发非合成气路线的 CH-CHOH 直接制取高碳液态化学品转化技术可有效规避传统工业中面临的高危反应条件、废水排放、原子经济性低等问题。该文以 CH、CHOH 为原料,采用纳秒脉冲放电等离子体驱动 CH-CHOH 直接合成 C-C液态产品,主要探究了 Ar 添加和脉冲上升沿、下降沿对 CH-CHOH 放电中电学特性和转化特性的影响,并进行机理探究。实验结果表明,CH-CHOH-HO 体系实验的主要气态产品为 H、CO、CH和 CH,主要液态产品为 CHOH、CHOH。总流速固定时,Ar 添加后产生的彭宁电离有利于液态产品的生成,总液体选择性最高为 16.4%;在电压和频率固定时,变化六种不同的上升沿、下降沿条件,发现较大的上升沿、下降沿有利于液态产品的生成,当上升沿、下降沿为 500ns 时,总液体选择性为 14.7%。

二维对称结构纳秒脉冲介质阻挡放电数值模拟

为具体分析放电过程中电场强度、电子密度、平均电子能量及鞘层的变化规律,通过简化化学反应动力学模型以及采用全时域漂移-扩散模型方程,对N2-O2混合气体的二维平行电极纳秒脉冲介质阻挡等离子体放电的发展演化过程进行数值模拟。计算结果发现:放电从电极处开始发展形成约化场强约为5×10-19 V?m2的强电场,高电压电极附近形成0.2 mm的鞘层区域,鞘层边缘存在数密度为1.6×1019 m-3的薄电子层,且其边缘分层结构与低气压辉光放电鞘层分层结构一致;电子沉积在介质表面,等离子体从强电场中获得的能量使得其在脉冲结束后的余辉过程中继续维持,进而有效地将能量耦合给等离子体。数值模拟结果表明,提出的简化化学反应动力学模型能够有效地模拟复杂的介质阻挡纳秒脉冲放电的物理过程及其各个物理参数的变化规律。

气隙间距对纳秒脉冲介质阻挡放电的影响

采用平行板电极结构,在静态空气中获得了稳定的大气压纳秒脉冲介质阻挡放电,研究了气隙间距对放电的电特性和放电形态的影响.研究结果表明,随着气隙间距的增大,放电的击穿电压增大,放电的强度减弱,原因是气隙间距的增大减弱了放电空间的电场;同时放电形态由均匀放电逐渐转变为丝状放电,这决定于电子雪崩的发展过程.

脉冲重复频率对纳秒脉冲介质阻挡放电的影响

研究了脉冲重复频率对大气压下纳秒脉冲介质阻挡放电的影响.在大气压下空气中,利用纳秒高压脉冲激励平行板电极产生稳定的介质阻挡放电.在脉冲峰值电压,气隙间距等其他放电参数保持不变的条件下改变纳秒脉冲电源的重复频率,研究了脉冲重复频率对放电特性和放电形态的影响.研究结果表明,随着脉冲重复频率的增大,放电的击穿电压呈现下降趋势,放电电流没有明显的变化,放电模式逐渐弥散化,这反映了放电空间记忆效应的影响.

气体介质与脉冲参数对纳秒脉冲放电特性的影响

在定容弹内研究了介质压力、介质成分以及纳秒脉冲电源所控制的4个脉冲参数(脉冲输出电压、脉冲宽度、脉冲次数、脉冲频率)对纳秒脉冲放电过程的影响.结果表明:介质压力上升,首个脉冲和首个击穿脉冲的电极释放电压均上升,高压维持数增加,首个击穿脉冲的放电能量上升.增大脉冲输出电压可以减少高压维持数,但不改变击穿电压.增大脉冲宽度同样不改变击穿电压,但明显提升了首个击穿脉冲的放电能量.改变容弹内介质中CO_(2)的浓度,首个脉冲和首个击穿脉冲的释放电压、放电能量、高压维持数均增加.升高脉冲频率增强了在不同环境条件下脉冲击穿能力,但不影响能量注入总量.在确保击穿的情况下,脉冲次数的增加则能显著增大脉冲注入的能量,增大粒子云团面积,有助于实际点燃过程.

脉冲激励下介质阻挡放电负载的特性研究

脉冲激励能大幅度提升介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)负载的放电效率。针对传统的实验研究由于受到实验环境和材料等的限制,无法对脉冲激励下介质阻挡放电的放电特性进行更细致的研究的现状。文中以电压型脉冲激励下填充气体为氩气(Ar)的DBD型负载为研究对象,通过构建DBD负载的一维流体模型对该模型的放电曲线以及在不同脉冲参数和介质层参数的条件下DBD的放电特性进行研究。结果表明:DBD负载在一个周期内产生两次极性相反的放电,第一次放电强度比第二次放电强度要高。此外,通过对放电过程的电气量的时空特征研究得出,可以通过提高脉冲电压的幅值、缩短脉冲升降沿时间、选择相对介电常数高的材料以及减少介质层厚度的方法来提高DBD负载的性能。

一种适用于介质阻挡放电负载的简易型单极性正向脉冲式供电电源

针对常用的负载谐振型波形连续式的供电电源无法充分发挥介质阻挡放电负载的性能,以及现有脉冲式供电电源拓扑结构比较复杂的不足,提出了一种由1个功率开关管、2个二极管和1个耦合电感构成的单极性正向脉冲式供电电源。通过对该供电电源工作模态的分析得出,该供电电源不仅能为介质阻挡负载提供快速上升的脉冲电压,而且功率器件工作于软开关状态。仿真和实验结果验证了该供电电源的可行性,所提出的单极性正向脉冲式供电电源对现有的介质阻挡放电负载的供电电源的升级改造有一定的借鉴意义。

不同方波脉冲模式下介质阻挡放电产生臭氧的研究

为提高介质阻挡放电产生臭氧的浓度和产量,文中研究了不同方波脉冲模式下介质阻挡放电产生臭氧的特性。文中对系统放电特性进行分析,计算系统放电功率,研究其在不同极性、不同频率和不同脉宽下产生臭氧的浓度和产量,并对其产生的结果进行了分析和讨论。研究结果表明,在施加正负极性方波脉冲时,臭氧浓度最高,为8.8 g·Nm^(-3);在施加正极性方波脉冲时,臭氧产量最高,为55 g·kWh^(-1)。随着频率的增加,臭氧浓度和产量均呈现先增加后下降趋势。在放电频率为1 kHz时,臭氧浓度最大;在放电频率为1.5 kHz时,臭氧产量最高。在其它参数一定的情况下,随着脉宽的增加,臭氧浓度缓慢增加,臭氧的产量基本无变化。

大气压He/CF4脉冲介质阻挡放电参数效应研究

He/CF4等离子体在表面改性领域得到了广泛的应用。采用一维流体模型对大气压He/CF4脉冲介质阻挡放电等离子体进行了数值模拟,通过计算分析等离子体在放电过程中各粒子的浓度以及各反应的贡献率,研究了不同放电参数(放电间隙、介质板厚度和相对介电常数)对等离子体的影响。结果表明:电子碰撞反应在各活性粒子的生成中均起到了重要作用;不同放电参数对各粒子浓度和产物粒子的反应贡献率产生不同的影响。