从“纳米原子”到“巨型分子”的软物质研究

本文通过分析软物质科学发展的趋势,回顾了"纳米原子"与"巨型分子"这类新型软物质材料的发展历程,总结了"纳米原子"的结构特点以及"巨型分子"自组装的若干特色,提出将"纳米原子"作为"巨型分子"的基本"结构子"和"功能子",以实现模块化的精确结构高分子理性设计与精准合成,并进一步实现其可控组装,调节其多级结构(特别是1—100 nm尺度的结构),最终实现其多样的功能化.这种具有高度刚性构型和固定形状尺寸的大分子有别于传统大分子的柔性链式结构,在组装中也呈现出了与传统大分子截然不同的有趣相态和相结构,是大分子科学的一类新元素,值得进行深入研究.

仿纳米原子网架结构

纳米原子结构和网架结构结合可产生一种新型的仿纳米原子网架结构.论文首先简述了碳的同素异形体的发展过程和纳米技术的发展应用.接着介绍了由五边形和六边形组成的组合多面体结构的性质,为它的研究和应用提供了依据.最后总结了仿纳米网架的优点,并指出其研究意义.

基于单原子铁纳米催化剂的纳米催化疗法对 口腔鳞癌细胞Cal27的作用

目的:制备单原子铁纳米催化剂(single-atom Fe nanocatalysts,SAF NCs),探讨其体外治疗口腔鳞癌的疗效,为口腔鳞癌治疗提供新策略。方法:用隔离与热解结合方法制备SAF NCs,利用透射电镜和球差电镜观察微观形态,X射线衍射图和元素分布能谱分析其结构和成分,溶液层面采用TMB显色实验和电子自旋共振试验检测催化性能,最后通过CCK-8和流式细胞技术、共聚焦显微镜观察体外处理口腔鳞癌Cal27细胞后的活性变化。采用GraphPad Prism 9软件包对数据进行统计学分析。结果:成功合成和表征SAF NCs,在溶液层面显示出优异的催化特性。细胞实验中,SAF NCs显示出良好的生物相容性,在模拟肿瘤微环境特性的条件下,进行体外催化治疗,Cal27细胞活性低至32.08%。结论:初步实验证明,SAF NCs具有良好的生物催化性能,在体外可有效抑制口腔鳞癌细胞增殖,为口腔鳞癌治疗提供了新策略。

Fe-N-C单原子纳米酶用于比色-电化学法检测H_(2)O_(2)

具有类酶活性的纳米材料,即纳米酶,已经引起生物催化领域的广泛关注。以原子分散的Fe-N-C单原子催化剂,定义为Fe-N-C单原子纳米酶,具有与某些血红素酶相似的结构,因此具有模拟酶活性。采用二氧化硅模板法制备了Fe-N-C单原子纳米酶,分层多孔纳米结构加速了电子转移,进一步提高了反应动力学。由于其固有的理化性质,表现出高的过氧化物酶性能。此外,Fe-N-C纳米酶在较高温度和强酸强碱条件下仍保持较高活性,表明其具有良好的稳定性。以该Fe-N-C纳米酶构建了过氧化氢(H_(2)O_(2))比色传感器,其线性范围为0.05~100 mmol/L、检测限为0.039 mmol/L。此外,该Fe-N-C纳米酶还可应用于电化学检测H_(2)O_(2)。该基于Fe-N-C的H_(2)O_(2)比色体系在临床医学和食品环境分析中具有广阔的应用前景。

单原子铂纳米酶的简便构建及其类过氧化物酶活性

采用浸渍吸附法,以多孔碳纳米笼(CNC)作为载体,简便构建了单原子铂/CNC(SA-Pt/CNC)纳米酶。通过透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和X射线光电子能谱(XPS)深入解析了SA-Pt/CNC的微观结构。酶活性测试表明,SAPt/CNC表现出优异的类过氧化物酶活性,能高效催化过氧化氢氧化各种底物分子。

异质原子/纳米颗粒掺杂激光诱导石墨烯的研究现状及其应用

石墨烯独特的晶格结构使其具有十分优越的性能,然而零带隙一直制约着石墨烯的发展。激光诱导石墨烯(Laser-induced graphene, LIG)技术能够显著增强石墨烯的性能,但该技术仍存在带隙小、电容位点少及片层堆叠等问题。通过异质原子/纳米颗粒掺杂LIG技术,可实现石墨烯的微观结构、表面化学活性及孔隙率的调控,从而提升LIG复合材料的性能,为LIG器件的研制及应用提供了新策略。梳理了近年来LIG的掺杂体系,分析了众多异质原子/纳米颗粒掺杂对LIG结构及性能的影响;阐述了诸多LIG掺杂方法的特点,讨论了掺杂LIG器件在各相关领域的应用,为利用掺杂LIG的特性和器件性能相结合,开发人工智能、能源存储与转换、健康检测应用器件提供了研究思路;最后,对异质原子/纳米颗粒掺杂LIG进行了总结,并对其发展前景进行了展望。

高负载Cu单原子纳米酶的制备和类酶活性研究

目的 单原子纳米酶(single-atom nanozyme,SAN)因其高原子利用率及丰富的类酶活性被广泛研究。但是目前大多数SAN活性位点负载量较低,限制了其进一步应用和发展。本研究旨在制备一种高原子负载量的SAN,并对其类酶活性进行系统研究,希望为高负载SAN的制备提供思路,并为SAN在更广泛领域的应用提供理论支持。方法 本研究通过原位锚定策略将金属盐前驱体锚定在氨基化石墨烯量子点框架中,在惰性气体保护下进行高温热解稳定Cu原子和载体之间的化学键,制备出负载量高达7.66%(质量百分比)的高负载Cu单原子纳米酶(high-loading Cu SAN)。此外,以3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)和氮蓝四唑(NBT)为显色剂,评估了high-loading Cu SAN的类过氧化物酶(POD)、类氧化物酶(OXD)及类超氧化物歧化酶(SOD)活性,并与传统金属有机框架锚定法制备的低负载Cu单原子纳米酶(low-loading Cu SAN)作比较。以过氧化氢(H_(2)O_(2))为催化底物,对比研究了高/低负载Cu SAN的类过氧化氢酶(CAT)活性。结果 研究表明,本文制备的高负载Cu SAN的类POD和SOD活性分别是低负载Cu SAN的3.4倍和8.88倍,且表现出类酶催化选择性。结论 本研究为高负载SAN的制备和活性研究提供了思路,为SAN在检测传感、疾病治疗以及环境保护等方面的应用奠定了基础。

铁单原子及碳化铁复合催化剂的制备及电催化应用

采用球磨-煅烧方法,一次制备出铁单原子-纳米颗粒混合催化剂和钌-铁双金属电催化剂(Ru-Fe DMCs)两种不同类型的催化剂。这两种低成本且容易制备的催化剂尤其是铁单原子-纳米颗粒混合催化剂在碱性溶液中表现出了优异的析氧反应(OER)性能,在10和50 mA/cm^(2)的电流密度下具有275 mV和403 mV的低过电位,经过12 h的稳定性实验,其OER催化性能未见明显改变。针对铁单原子-纳米颗粒混合催化剂重点分析了其结构以及元素价态和组成,研究表明铁单原子-纳米颗粒混合催化剂是一种呈现多孔层碳纳米片状的铁单原子与铁纳米颗粒共存的混合催化剂,能显著提高电化学析氧反应的性能及稳定性。

金原子纳米团簇的负热容现象的分子动力学模拟研究

文中采用微正则分子动力学方法模拟研究了原子数N =6 0到 6 75之间的 6种金原子纳米团簇从固态到液态的熔解过程 ,得到了势能和热容量随温度的变化关系。其结果表明 ,所模拟的 6种团簇在熔点附近出现负热容 ,通过对这些团簇熔解前后的势能以及结构变化的分析 ,探讨了产生负热容的微观机制。

铜、银和铂原子纳米团簇负热容现象的分子动力学模拟研究

本文采用微正则分子动力学方法模拟研究了铂、铜和银原子纳米团族从固态到液态的熔化过程,得到热容量随温度变化关系,结果表明这三种金属纳米团簇在熔化过程中均出现了负热容现象,并通过对团簇热能随温度的变化关系以及团簇原子数径向分布的分析,探讨了产生负热容现象的微观机制。

纳米单原子链的热膨胀性质

根据戴逊方程,推导了纳米单原子链的位移-位移Green函数,并得到了声子占有数表象中原子位移与哈密顿的表达式。在这些结果的基础上,应用微扰理论,推导了热膨胀和热膨胀系数的计算公式,并进行了数值计算。研究结果表明,在有限温度下,纳米单原子链中靠近两端的原子间距的热膨胀大于内部的原子间距的热膨胀,而原子链中靠近两端的原子间距的热膨胀系数小于内部的原子间距热膨胀系数。原子链的长度越短,则所有原子间距热膨胀的平均值越大,而原子链的热膨胀系数越小。

块体非晶合金剪切带的原子力纳米压痕行为

通过原子力显微镜(AFM)纳米压痕实验研究传统纳米压痕实验形成的Fe基非晶合金剪切带区域及未变形区域的变形;结合压痕形貌实时原位观测,探讨块体非晶合金塑性变形局域化的原因。结果表明:最大载荷44.6μN下,材料的剪切带、剪切带间和未变形区域的AFM纳米压痕残余面积分别为3 274.7、2 976.5和2 879.2 nm2,对应的硬度分别为13.62、14.98和15.49 GPa,剪切带区域的硬度值比未变形区域的硬度值降低了约10%,说明塑性变形过程中,过剩自由体积的产生使剪切带结构发生软化。

铜原子纳米团簇热力学性质的分子动力学模拟研究

利用分子动力学模拟方法,研究了CuN(N=80,140,216,312,408,500,628和736)纳米团簇在热化和冷凝过程中结构和热力学性质的变化,模型采用的是Johnson的EAM作用势.模拟结果表明:铜团簇的熔点和凝固点随其尺寸线性增加,并逐渐向大块晶体靠拢;所有团簇的凝固点都低于熔点,出现凝固过程中的滞后现象;在熔点和凝固点附近,团簇都具有负热容特性,负热容是由相变前后团簇内部结构突变引起的.

银、钴和铂原子纳米团簇熔化过程的分子动力学模拟

本文采用分子动力学模拟方法 ,研究了银、钴和铂原子纳米团簇的熔化过程 ,模型采用的是Johson的EAM作用势。模拟结果表明 ,较大原子数目的纳米团簇其熔点随尺寸单调增加 ,而较小原子数目的团簇熔点和尺寸呈现无规则变化 ;大多数团簇在熔点附近都出现了负热容现象 。

铜原子纳米团簇热力学性质的分子动力学模拟研究

本文利用分子动力学模拟方法，研究了CuN（N=80、140、216、312、408、500、628和736）纳米团簇在热化和冷凝过程中结构和热力学性质的变化，模型采用的是Johnson的EAM作用势．模拟结果表明：铜团簇的熔点和凝固。点随其尺寸线性增加，并逐渐向大块晶体靠拢；所有团簇的凝固。羔都低于熔点，出现凝固过程中的滞后现象；在熔点和凝固点附近，团簇都具有负热容特性，负热容是由相变前后团簇内部结构突变引起的。

纳米一维双原子晶体颗粒的位移位移格林函数的计算

只考虑最近邻原子间的简谐力互作用 ,应用Dyson方程推导了纳米一维双原子晶体颗粒的位移 位移格林函数 ,并在此基础上研究了其声子结构。

简立方单原子纳米晶体颗粒的二次多普勒移动的理论研究

应用格林函数理论 ,推导了简立方单原子纳米晶体颗粒的二次多普勒移动公式。数值计算结果表明 :在有限温度下 ,纳米晶体颗粒表面原子的二次多普勒移动比内部原子的小 ,纳米晶体颗粒内部各原子的二次多普勒移动近似相等。随着温度升高 ,表面原子的二次多普勒移动升高更快 ,在高温极限下 ,所有原子的二次多普勒移动相同 ;纳米晶体颗粒尺寸对表面和内部各原子的二次多普勒移动几乎无影响 ,但随纳米晶体颗粒尺寸的增加 。

原子尺度金属纳米线的结构和性质

当物质尺度减少到几层原子时,形成超细的纳米结、纳米线、或者纳米团簇,原有凝聚态物质的结构和物理性质将不再保持,而呈现出许多令人惊奇的奇异特性。本文重点讨论直径大约3 nm以下,具有足够长度的、原子结构往往不同于体材料的准一维金属纳米结构,我们称之为原子尺度金属纳米线或超细金属纳米线(也称为金属原子线)。近年来实验上已经制备和表征出在超高真空中悬挂在两个顶针尖端的Au、Pt、Cu等金属纳米线和纳米管,金属线直径达到1 nm以下而长度为6 nm以上。通过高分辩电子显微镜观察,它们是同轴圆管(或壳)组成的、类似纳米碳管的单壳或多壳结构,管由绕着线轴的螺旋原子绳构成。理论工作围绕这种新奇结构形态的形成机制、奇异的物理性质和可能的应用前景而同时展开。这是一个崭新的纳米世界,无论是对基础的低维物理还是未来分子电子设备的应用,都将产生深远的影响,有许多奇妙的现象正等待人们去发现。本文将对最近几年原子尺度金属纳米线研究工作的主要进展和发展趋势作一个概述,并重点介绍本组有关的具有螺旋结构的纳米线的各类新奇结构和物理性质。

纳米单原子链的热传导

根据Hardy能流密度公式、Kubo热导率公式,推导了纳米单原子链的热传导系数公式,并进行了数值计算.研究结果表明,纳米原子链的热传导系数小于无限长原子链的热传导系数,并且纳米原子链的长度越短,则热传导系数越小.这些现象可以作如下解释:原子链可以看作是一维晶格,格波在到达原子链端点时会发生反射,而改变了格波的能量传播方向,使能流密度降低,从而使纳米原子链的热导率小于无限长原子链的热导率.并且原子链越短,格波在到达原子链端点的过程中衰减越小,从而使反射格波的能流密度越接近于入射格波的能流密度,使能流密度更为降低,从而使纳米原子链的热导率更小.

单原子纳米酶及其在食品检测中的研究进展

纳米酶作为具有类似天然酶催化活性和酶促反应特征的纳米材料,虽然克服了天然酶成本高、稳定性差等弊端,但却面临着催化活性较低等问题,一定程度上制约着纳米生物交叉领域的快速发展。随着球差校正电子显微技术的发展,不同种类的单原子纳米酶被不断地研制、开发出来,并迅速成为纳米酶领域的研究前沿。单原子纳米酶具有均匀分散的活性位点和精准设计的配位结构,使其具有更高的催化活性,这对于开发灵敏、高效、快速的食品检测技术尤为重要。本文主要综述了单原子纳米酶的发展历程,分析了单原子纳米酶类酶活性的最新研究动态,并详细介绍了单原子纳米酶在食品快速检测中的应用进展,最后展望了其面临的挑战和未来的研究方向。