CuO/ZnO/Al_(2)O_(3)不锈钢纤维毡结构整体催化剂的甲醇水蒸气重整制氢性能

以切削法制备的商用多孔不锈钢纤维毡为催化剂载体,采用浸渍法制备CuO/ZnO/Al_(2)O_(3)结构整体催化剂,研究其对甲醇水蒸气重整制氢性能的影响。采用扫描电镜(SEM)对多孔不锈钢纤维毡结构整体催化剂进行微观形貌分析。通过改变反应空速和反应温度,考察结构整体反应器与固定床反应器的制氢性能。结果表明:相比于固定床反应器,填充不锈钢纤维毡结构整体催化剂的反应器可强化反应过程的传质和传热,在反应温度为280℃时,氢气流量为0.55 mol/h,甲醇转化率为95.07%;不锈钢纤维毡结构整体催化剂可降低甲醇水蒸气重整制氢的反应温度,减少反应系统的能量消耗。

整体结构催化剂浸渍过程的动力学行为

以贵金属Pd(Ⅱ)和过渡金属Mn(Ⅱ)为活性组分,具γ-Al2O3涂层的堇青石陶瓷蜂窝为载体,采用过量浸渍法,考察了蜂窝型整体结构催化剂制备过程中浸渍条件(浸渍液pH值、温度和浓度)对活性组分在载体上吸附量的影响,确定了Pd(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)适宜的浸渍pH值和温度。比较了浸渍液在蜂窝通道中的填充时间、浸渍液向γ-Al2O3涂层毛细孔内渗透时间、活性组分在蜂窝通道内溶剂中的扩散时间、活性组分在γ-Al2O3涂层毛细孔内溶剂中的扩散时间以及载体对活性组分的吸附时间,发现浸渍过程受吸附动力学控制。根据Lagergren吸附动力学模型拟合了活性组分在不同浓度下的吸附曲线,并以Langmuir和Freundlich吸附等温式对吸附等温线进行了拟合。结果表明,Lagergren二阶吸附模型更吻合实际吸附行为;Pd(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)的吸附都遵循Langmuir单层吸附机制。

蜂窝陶瓷负载Pd基整体式催化剂制备及催化燃烧性能

以拟薄水铝石和活性氧化铝粉为原料,通过添加胶溶剂、表面活性剂等助剂制备氧化铝涂层浆液,分别对堇青石蜂窝陶瓷载体和预先涂覆氧化硅的蜂窝陶瓷载体涂覆氧化铝涂层,负载活性组分制备Pd基整体式催化剂。考察载体涂层、表面活性剂种类、反应空速对催化剂催化乙烷燃烧活性的影响。结果表明,适宜的表面活性剂及双涂层结构的载体有助于提高催化剂活性。经310 h寿命实验,乙烷脱除率可达99.9%以上,表明制备的Pd基整体式催化剂具有良好的乙烷催化燃烧活性和稳定性。