郑州市一次连续臭氧污染过程的特征及源解析

为探究夏季臭氧(O_(3))连续污染时段挥发性有机化合物(VOCs)污染特征及来源贡献,对郑州市大气环境中VOCs进行监测,分析了O_(3)污染形势及其前体物与气象的关系,探究O_(3)和VOCs的污染特征,并对比分析了关键活性组分,重点利用比值法和正定矩阵因子分析(PMF)受体模型研究了其来源贡献。结果表明:①郑州市6月O_(3)污染具有浓度高、连续时间长及污染天数多等特点,在强辐射、高温、低湿和风速较小等不利气象条件下,高浓度VOCs与NO_(2)发生光化学反应,造成O_(3)持续生成及累积,导致O_(3)连续超标且高值频发。②郑州市VOCs浓度为(74.7±29.1)μg/m^(3),组分中以烷烃、卤代烃和含氧挥发性有机物(OVOCs)为主。臭氧生成潜势(OFP)和羟基消耗速率(LOH)分析显示,VOCs中关键活性组分呈烯烃>OVOCs>烷烃>芳香烃的特征,活性物种为异戊二烯、乙烯、丙醛、丙烯、2-己酮、1-己烯和异戊烷等。③郑州市VOCs光化学初始浓度为82.5μg/m^(3),较观测值高7.8μg/m^(3),且下午比上午VOCs的光化学反应消耗明显。④机动车尾气排放源、溶剂涂料使用源和油气挥发源是此次污染过程中VOCs排放的主要来源,贡献率分别为27.0%、26.6%和26.0%,其中溶剂涂料使用源和机动车尾气排放源是对O_(3)生成贡献最大的来源,贡献率分别为27.3%和22.2%。研究显示,郑州市6月O_(3)连续污染主要由于在不利气象条件下,促使较高浓度VOCs和NO_(2)发生光化学反应,造成O_(3)连续超标且高值频发,因此亟需重点加强VOCs中关键活性组分的污染源减排,尤其强化机动车尾气排放源和溶剂涂料使用源的管控力度,从而缓解O_(3)污染。

珠三角典型地区挥发性有机化合物浓度水平及化学反应活性季节变化特征

为探究珠三角典型地区挥发性有机化合物(VOCs)及其化学反应活性的季节变化特征,于2016年在广东大气超级监测站,开展四季VOCs、NO x、O 3和PM 2.5的连续观测,共获得2142组有效数据。结果表明:(1)VOCs、羟基自由基消耗速率(L OH)、O 3生成潜势(OFP)和二次气溶胶生成潜势(SOAFP)均具有明显季节变化特征。VOCs的L OH由大到小依次为春季、秋季、夏季、冬季;OFP和SOAFP由大到小依次为春季、冬季、秋季、夏季。低碳(C2~C5)烯烃和苯系物对本地区L OH、OFP的贡献分别为85%、82%;苯系物对SOAFP的贡献最大,占97%~98%。(2)VOCs、NO x和PM 2.5的四季浓度日变化均反映出早晚高峰现象。观测站点所在区域在夏、秋季属于光化学反应活跃区,本地O 3浓度主要取决于上风向O 3前体物的排放状况及传输过程中的反应条件。(3)根据甲苯和苯体积比可知,观测站点受附近工业活动影响较大,且在冬、春季扩散条件不佳时影响更明显。

莆田市大气中挥发性有机物的污染特征及来源分析

2018年4月至2019年3月GC-MS在线监测结果显示:每日6-11时和15时至凌晨1时是VOCs积累过程,15时光化学反应最强,VOCs消耗量最大;月T/B(甲苯和苯的体积分数比值)均大于2,并与气温正相关,说明机动车尾气贡献小,有机溶剂挥发贡献大;羟基消耗速率(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)最大的前三类为烯烃、芳香烃和烷烃,甲苯LOH和OFP均最大,本市大气中VOCs的最大增量反应活性和OH消耗速率常数均值分别与环戊烷和异戊烷接近。VOCs走航结果显示,制鞋和木材加工业VOCs异常排放明显,分别来自胶粘剂和处理剂、涂料。

高原城市拉萨典型VOCs排放源成分谱特征

高海拔地区低的气压和含氧量会影响燃烧和溶剂挥发过程,进而影响挥发性有机物(VOCs)的排放特征.然而,人们对海拔3 000 m以上的燃烧源或挥发源的VOCs排放特征的认识有限.拉萨市正在经历快速的经济发展和城市化进程,VOCs排放源日趋复杂.采集拉萨市机动车尾气、汽油挥发、柴油挥发、液化石油气和燃香等排放源VOCs样品进行分析,研究成分谱特征,并与平原地区的相比较.发现液化石油气VOCs排放谱以丙烷和丁烷为主,与平原地区的一致;汽油挥发中1,2,4-三甲苯占比最高,而汽油车尾气中异戊烷、正丁烷和丙烷占比高,1,2,4-三甲苯占比较低,这不同于平原地区的结果;柴油挥发比汽油及汽油车排放具有更高占比的C7以上高碳化合物;柴油车排放中含氧挥发性有机物(OVOC)占比最高,而平原地区则是丙烯和C7以上烷烃占比高;燃香排放中OVOC占比最高,特征示踪物是乙腈,且有不容忽视的异戊二烯排放.从甲苯与苯的比值上看,汽油车及柴油车排放与平原地区的结果基本一致,但两地区柴油挥发和燃香排放则不同.从苯、甲苯和乙苯比例三元图上看,柴油挥发落在工业及溶剂排放区内,有别于平原地区的结果 .与其它城市一样,烯烃和芳香烃化合物也是高原城市中具有高反应活性VOCs组分,二者分别对臭氧和二次有机气溶胶的生成有重要的贡献.初步研究结果表明,高原城市地区不同VOCs源的组分特征与平原地区有所差异,需要进一步深入研究,以应对潜在的环境和健康风险.

郑州市O_(3)攻坚期大气VOCs污染特征及来源解析

采用GC5000在线气相色谱仪,在郑州市2022年5~9月臭氧(O_(3))“攻坚期”,对郑州市大气环境中挥发性有机化合物(VOCs)进行监测,分析了O_(3)及其前体物与气象的关系,对比探究O_(3)超标天和非超标天VOCs的污染特征,采取OFP和L·OH不同的VOCs活性评估方法对比分析了关键活性组分和物种,并重点利用比值分析(RA)和正定矩阵因子分解(PMF)受体模型研究了其来源贡献.结果表明,郑州市6月和9月O_(3)污染主要是在高温、低湿、强辐射和风速较小等恶劣气象条件作用下,叠加本地VOCs和NO_(2)浓度的突出,造成O_(3)超标且高值频发.郑州市ρ(VOCs)均值为(68.3±18.4)μg·m^(-3),其中O_(3)超标天为75.7μg·m^(-3),高于O_(3)非超标天(13.4μg·m^(-3)),VOCs中OVOCs质量分数最高,为31.6%,其次是卤代烃、烷烃和芳香烃.VOCs中前15物种中主要为丙酮、乙烷、正丁烷、二氯甲烷、丙烷、异戊烷、甲苯、氯甲烷、1,2-二氯乙烷和乙炔等.VOCs日变化显示,早、晚高峰和夜间VOCs浓度突出,需重点关注.OFP和L·OH分别为(130.5±46.4)μg·m^(-3)和(6.5±2.9)s^(-1),L·OH和OFP中OVOCs和烯烃贡献突出,前15物种中主要为:乙醛、异戊二烯、乙烯、间/对-二甲苯、甲苯、己醛、异戊烷、丙醛、丙烯和反-2-丁烯等,尤其在O_(3)超标天中乙醛、异戊二烯、乙烯和己醛等物种贡献突出.比值分析显示,郑州市5~9月B/T在0.05~5.3之间,均值为1.1±0.6,并且区域VOCs可能受老化气团控制较大,存在远距离传输.PMF模型解析表明,郑州市对VOCs浓度贡献影响较大的污染源是机动车尾气排放源和工业溶剂+二次转化源,贡献率分别为25.6%和25.8%.在O_(3)超标天时段,溶剂涂料使用源、油气挥发源、植物排放源和工业溶剂+二次转化源贡献率依次高于O_(3)非超标天5.4%、4.7%、3.3%和0.7%.研究显示,O_(3)超标天需强化VOCs和NO_(x)污染源的管理,削弱其对O_(3)的生成贡献.

深圳市餐饮油烟醛酮类化合物污染特征研究

餐饮业的快速发展加剧了城市大气污染程度.对深圳市粤菜馆、茶餐厅、西餐厅、湘菜馆4种餐馆及职工食堂排放的醛酮类化合物进行采样分析,并研究其组分特征、大气化学反应活性及排放因子.结果表明,职工食堂醛酮类化合物的基准风量排放浓度最高(742.28μg·m^-3),茶餐厅最低(30.49μg·m^-3).OH消耗速率法(LOH)和臭氧生成潜势(OFP)分析结果表明,深圳市总醛酮LOH值和OFP值最大的餐馆均为西餐厅,其值分别为26.20 s^-1和1063.41μg·m^-3.各餐馆排放己醛的LOH贡献率均较高,为13.10%~64.51%.甲醛为O3生成的关键活性物质,OFP贡献率为9.29%~59.10%.以灶台数、单位时间及用油量为核算基准的排放因子中,职工食堂醛酮排放因子均最大,分别为(0.16±0.03) g·h^-1·stove^-1、(5.90±0.13) g·h^-1和(1.62±0.04) g·kg^-1;茶餐厅的醛酮排放因子均最小,分别为(0.34±0.02) g·h^-1·stove^-1、(0.60±0.02) g·h^-1和(0.22±0.01) g·kg^-1.结合研究结果,本研究从源头控制、净化设备的选择及运营维护等方面对深圳市餐饮油烟醛酮控制及减排提出了相关建议.