羟基氧化铁负载聚丙烯酰胺复合絮凝剂的制备及除锑性能研究

以丙烯酰胺(Acrylamide,AM)为基底,在引发聚合过程中接入羟基氧化铁(FeOOH),合成新型复合絮凝剂羟基氧化铁/聚丙烯酰胺(FeOOH@PAM)。采用BET(Brunauer-Emmett-Teller)、SEM(Scanning Electron Microscope)、XRD(X-ray diffraction)方法对絮凝剂的孔结构、表面性质、晶体结构进行表征,采用FT-IR(Fourier Transforms Infrared Spectroscopy)和XPS(X-ray Photoelectron Spectroscopy)方法探究FeOOH@PAM去除Sb(Ⅴ)的机制。系统考察不同FeOOH掺杂质量分数、pH值、絮凝剂及污染物投加质量浓度、共存离子种类、反应时间对絮凝剂除Sb(Ⅴ)效果的影响以及絮凝过程中的粒径变化情况。结果显示:与羟基氧化铁相比,复合絮凝剂为多孔无定型结构且具有更大的比表面积。在最优条件下,絮凝剂对低质量浓度Sb(Ⅴ)(20μg/L)水源水的去除率在13 min时达98.03%,去除率受HPO_(4)^(3-)和腐殖酸质量浓度的影响较大。絮体主要在慢速搅拌时形成,锑酸盐离子通过静电吸附迅速迁移至絮凝剂表面,与表面位点络合形成絮凝微团聚结沉降而被去除。

聚丙烯酰胺热分解与脱硝性能研究

选择三种不同类型聚丙烯酰胺作为高分子脱硝剂,通过热重分析、程序升温-质谱分析了三种不同类型的聚丙烯酰胺升温分解过程,同时考察其高温烟气脱硝性能。结果表明,三种不同的聚丙烯酰胺最终失重率大小为:阳离子型CPAM>非离子型NPAM>阴离子型APAM。通过程序升温-质谱检测显示,三种聚丙烯酰胺在升温分解过程中均首先发生端基酰胺基分解产生氨气,然后发生主链断裂。三种聚丙烯酰胺的热分解生成氨的表观活化能分别为CPAM 169.72 kJ/mol,APAM 246.58 kJ/mol和NPAM 210.18 kJ/mol。三种聚丙烯酰胺脱硝性能为NPAM>CPAM>APAM。脱硝活性与PAM分解产氨的速率和产氨量有关,产氨速率较慢、产氨量较高的NPAM脱硝活性较高,产氨量较低的APAM活性较差。优良的高分子脱硝剂需要较好的热稳定性以及更多分解氨的量。

耐高温聚丙烯酰胺基压裂液的合成与应用研究

压裂技术是提高油田油气采收率的重要手段。随着我国油田开发逐渐向深层油气藏转移,油藏地层温度升高、高矿化度等问题对油气采收率的影响愈发明显,我国各大油田对高性能压裂液的需求十分迫切。本文针对聚丙烯酰胺基压裂液的合成方法、耐高温改性方向及在油田中的应用进行论述,并对下一步的研究发展进行展望,以期为聚丙烯酰胺基压裂液的耐高温性能方向研究提供参考。

聚丙烯酰胺涂覆改性生物炭的粉尘排放影响

针对生物炭在土壤改良中存在的粉尘排放问题,利用聚丙烯酰胺涂覆技术对生物炭表面改性,并开展粉尘排放试验对聚丙烯酰胺涂覆前后生物炭的粉尘排放效果进行研究。以南昌市新建区红壤为研究对象,通过盆栽试验进一步研究改性生物炭对土壤理化性质和植物生长的影响。结果表明:相比于直接施用生物炭,经聚丙烯酰胺涂覆处理后的改性生物炭可显著降低粉尘排放量。同时,生物炭和改性生物炭的施用均显著提高了土壤的pH值和有机碳、全氮、全磷、全钾的质量分数,并显著降低了土壤容重。此外,随着时间的推移,直接施用生物炭的土壤改良效果显著减弱,在30 d时各项指标降低了8.0%~22.9%,而改性生物炭对土壤理化性质的改良效果前后无显著性差异。

用于薄层油气藏的聚丙烯酰胺全悬浮压裂液

基于薄层油气资源开发中控制缝高和低排量的需求,以丙烯酰胺(AM)、丙烯酸(AA)、2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸(AMPS)、2-丙烯酰胺基乙基溴化铵(DAMAB)、烷基酚聚氧乙烯醚(NP-10)等为原料,通过水溶液自由基胶束聚合法合成聚丙烯酰胺嵌段共聚物(PMASD)。采用荧光分光光度计、流变仪和扫描电子显微镜研究了PMASD的临界缔合浓度、黏弹性和微观结构;同时,研究了PMASD压裂液的静态、动态携砂性能,并与聚丙烯酰胺滑溜水进行对比;最后,将PMASD压裂液进行了现场应用。结果表明,PMASD压裂液存在胶束结构,临界缔合浓度为0.127%。PMASD压裂液体系表现出较好的黏弹性,线性黏弹区范围为0.01~1.00 Pa,疏水缔合后强度大,抗剪切能力强。在低排量(20 L/min)的注入过程中,PMASD压裂液形成的网络结构呈无规则分布,具有很高的结构强度,可以有效携带支撑剂。PMASD压裂液的静态和动态携砂性能均较好。在砂液体积比为12%的实验条件下,PMASD质量分数≥0.25%(黏度为147 m Pa·s)时,在常温及80℃下均表现出较好的悬浮及携砂能力。相较于聚丙烯酰胺滑溜水,PMASD压裂液的携砂效果同比提高160%。在江苏油田X5-X井现场应用中,以2 m3/min的排量泵入PMASD压裂液,日产液由1.4 t增至6.5 t,日产油由0.6 t增至4.2 t,增产效果明显。全悬浮压裂液PMASD体系能满足薄层油气资源在低施工排量下有效携砂的压裂改造需求。

淀粉接枝丙烯酰胺与聚丙烯酰胺对高岭土动态絮凝差异的研究

高岭土等黏土矿的存在是煤泥水沉降效果差的主要原因,目前尚未有关于难沉降煤泥水动态絮凝过程的研究。相较于聚丙烯酰胺(PAM)合成单体的毒性,淀粉接枝丙烯酰胺(SAM)合成的单体可降解性好。为此,以高岭土为研究对象,系统对比了SAM与PAM对高岭土动态絮凝过程的影响。首先,考察了不同SAM与PAM用量下的沉降速度和絮凝效果。随后,通过聚焦光束反射测量(FBRM)和颗粒录影显微镜(PVM)技术研究了高岭土悬浮液在SAM和PAM作用下的不同粒级颗粒数量变化。沉降实验和FBRM-PVM测试结果表明,PAM能够形成更多的+100μm大絮团,使得PAM具有更好的沉降效果;SAM形成的絮团更稳定,对细颗粒的絮凝效果更好。最后,通过FBRM获得的数据,基于Smoluchowski模型计算了PAM和SAM作用下高岭土的絮凝动力学参数,发现PAM作用下的絮凝指数明显高于SAM,同时-30μm和30~60μm颗粒数量的动态变化主导了絮凝动力学中絮团的形成过程。总体而言,PAM可以形成更多的、松散的大絮团,有利于高岭土的快速沉降,但对微细颗粒絮凝效果不佳。相较于PAM,SAM独特的多链立体网状结构,有利于微细颗粒絮凝和形成稳定的絮团,从而避免选煤厂洗水系统中细泥的循环积聚。

剑麻纤维-聚丙烯酰胺改良客土干缩开裂试验研究

裸露岩质边坡的数量随着基础设施建设规模和数量的不断增大,客土喷播技术作为一种有效的边坡护坡绿化技术可以改善岩质边坡的表层稳定性,但多种因素造成表层土体失水开裂,影响客土喷播的修复效果。针对此问题,采用剑麻纤维和聚丙烯酰胺(PAM)对客土进行改良,开展了不同土层厚度、剑麻纤维和聚丙烯酰胺(PAM)含量条件下干缩开裂试验,研究了不同条件对土体干燥失水、表面裂隙发育的影响,采用微观扫描技术(SEM)对改良后客土的内在结构变化进行了测试。结果表明:随土层厚度增大,改良土蒸发稳定时间有所延长,且土层厚度增大能有效抑制试样表面裂隙的发育。剑麻纤维和PAM的掺入有效延长了黏土蒸发的路径,且随着纤维和PAM含量增加土体蒸发速率逐渐降低,抑制了土体表层裂隙发育。PAM的强吸水性能够降低土体的蒸发速率,纤维的“桥接作用”可以抑制裂隙的扩展,提高土体的整体性。

长链脂肪酸钠/芳基酰胺脂肪酸钠复配成核剂对聚丙烯性能影响研究

使用长链脂肪酸钠盐与芳基酰胺脂肪酸钠(SCAB)复配作为聚丙烯(PP)成核剂,研究了复配前后SCAB对PP结晶及力学性能的影响。结果表明,长碳链脂肪酸钠盐在复配过程和PP加工温度下均未改变SCAB的分子结构且复配可以明显改善SCAB分子间聚集状态;PP的结晶速率、缺口冲击强度和拉伸强度随着长链脂肪酸钠盐的碳链长度延长大幅提高且复配物未影响PP的晶体生长方式;硬脂酸钠复配的SCAB由于在PP基体中优异的分散性,能够更有效细化PP球晶,完善晶体结构,使其结晶速率提高6.3倍,缺口冲击强度提升27.3%,拉伸强度增长8.2 MPa。

聚丙烯酰胺对高黏油-水环状流流动特性的影响

针对稠油水环输送的水环流动改进问题,提出稠油流动边界层在聚丙烯酰胺(PAM)水环作用下的模拟实验方法,基于自主研发设计的室内油-水两相流可视化环道实验装置,采用500#白油模拟旅大稠油,实验研究了稠油-水环状流外环水相中添加PAM前后的流型特征与阻力特性,评价了PAM对水环润滑的协同减阻效果,分析了PAM对水环流动稳定性的作用机理。实验结果表明:PAM对稠油-水环状流的流型特征与阻力特性均有显著影响,使环状流的分布区域缩小,其缩减区域转变为分层流和塞状流,当其为分层流时减阻作用丧失;当油相表观流速为0.23~0.90m/s时,PAM减阻率随含水率增加先迅速增大后缓慢减小,在测试范围内最高达35%。研究结果可为稠油水环输送工艺优化提供理论指导和技术支持,也可为稠油管输流动改进提供新理念与新方法。

聚丙烯酰胺水溶液的分子动力学模拟研究

为模拟实际选煤过程中产生的含聚污水,采用分子动力学的方法,选择COMPASS II力场,分别对含非离子型聚丙烯酰胺(NPAM)的水溶液体系和含阴离子型聚丙烯酰胺(HPAM)的水溶液体系进行模拟。通过分析聚合物的平衡构象、均方位移曲线、径向分布函数、扩散轨迹及均方回转半径等,进一步探究聚丙酰胺(PAM)水溶液的微观结构与高分子溶液性质的关系。研究结果表明:NPAM在溶液中形成疏水内核球体而悬浮,而HPAM在溶液底部聚集;含HPAM的水溶液中水分子比含NPAM的水溶液中水分子扩散系数较大;HPAM表面与附近水分子作用数较多,形成强氢键;HPAM在溶液中水分子位移和活动范围都比NPAM中水分子大;在水溶液中NPAM比HPAM更好地舒展。

矿渣+粉煤灰+聚丙烯酰胺固化硫酸盐渍土的物理力学性能

硫酸盐渍土广泛分布于新疆地区,其盐胀性常常导致道路的开裂破坏。针对新疆地区硫酸盐渍土,采用粉煤灰+矿渣+聚丙烯酰胺(polyacrylamide,简称PAM)联合改性土的方法,通过盐胀试验、界限含水率试验、p H/总溶解固体/电导率试验、硫酸根离子浓度测试、无侧限抗压强度试验及冻融循环试验,研究了固化土的力学和物理化学性能。在此基础上,通过扫描电镜(scanning electron microscope,简称SEM)试验分析了其改性机制和微观结构特征。结果表明:粉煤灰+矿渣+聚丙烯酰胺的无机有机相结合的方式不仅可以有效抑制硫酸盐渍土的盐胀量,而且可以改善盐渍土的力学性能、塑性及抗冻性。综合考虑经济性和适用性,当联合固化材料掺量达到15%,且PAM掺量为2%时最优,其抑制盐胀效果最佳;土体结构性和整体性变强,固化土7 d无侧限抗压强度达到993 kPa,相较天然土提高了3倍;土体抗冻融性得到明显的改善。

响应面法优化聚丙烯酰胺降解复合菌的降解条件

为了解决聚丙烯酰胺造成的环境污染问题,通过富集、驯化从大庆油田含聚丙烯酰胺的污水中分离得到13株聚丙烯酰胺降解细菌,采用淀粉碘化镉分光光度法测定其降解率,从中筛选出3株降解率较高的细菌A1、E1和E4,经形态学和分子生物学鉴定为枯草芽孢杆菌(Bacillus subtilis)、黏质沙雷氏菌(Serratia marcescens)和产气克雷伯氏菌(Klebsiella aerogenes)。分别研究了聚丙烯酰胺的初始浓度、接菌量、不同碳氮源和金属离子等条件对复合菌A1E1E4降解聚丙烯酰胺的影响,并采用响应面法优化其降解条件。结果表明:复合菌A1E1E4以接菌量2%接种到聚丙烯酰胺的质量浓度为300.00 mg/L、NH_(4)Cl的质量浓度为569.48 mg/L、葡萄糖的质量浓度为709.16 mg/L、Ca^(2+)的浓度为3.57 mmol/L的基础培养液中,在温度为30℃条件下培养5 d,降解率达到61.45%。将复合菌A1E1E4加入到含聚丙烯酰胺油田污水中,70 d时降解率可达93.72%,比自然降解提高了70.84%。

海藻酸钠/聚丙烯酰胺复合水凝胶的壳聚糖增韧

以天然多糖海藻酸钠(SA)、丙烯酰胺(AM)单体为基础原料构筑双网络水凝胶,引入不同含量的壳聚糖(CS),增强水凝胶的力学韧性。通过扫描电子显微镜、红外光谱、X射线衍射仪及热失重分析仪等表征水凝胶的形貌特征、网络交联结构及热学性能,分析SA/聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶的交联机理。结果表明,水凝胶的韧性随CS含量的增加而增加,CS低含量时韧性增加由伸长能力增加引起,而高添加时则因强度伸长同步增加引起,添加10%CS的水凝胶其韧性值达到2.50×10~5 kJ/m~3,明显高于添加5%和7.5%CS的水凝胶;对水凝胶定伸长循环拉伸,其弹性回复率随所定伸长率的增加而有所降低,在25%定伸长时均高于98%,而在200%时只高于90%,其中添加10%CS的水凝胶弹性最佳,且有较强的断裂应力(0.249 MPa)和断裂伸长率(1 635.65%),在200%及以内定伸长循环拉伸时具有优异的回复能力。

水相RAFT聚合合成中低相对分子质量窄分布聚丙烯酰胺

为开发一种高效的RAFT试剂和简便的合成相对分子质量较高的窄分布聚丙烯酰胺的方法,合成了一种新型的可控/活性聚合链转移剂(RAFT试剂)1,4-苄基三硫代碳酸酯基二丙酸,该RAFT试剂在热引发或光引发条件下,引发活性可控水溶液聚合反应合成了窄分布的低相对分子质量及中等相对分子质量聚丙烯酰胺,且分散系数Mw/Mn<1.1。通过改变单体[M]0/链转移剂[CTA]0/引发剂进料比([M]0/[CTA]0/[I]0)合成了不同相对分子质量的窄分布的聚丙烯酰胺,相对分子质量最高可达5.0×10^(6)。聚丙烯酰胺相对分子质量及分散系数由凝胶渗透色谱-18角度激光散射仪测定。

聚丙烯酰胺/羧甲基壳聚糖/羟基化氮化硼复合水凝胶的制备以及导热传感性能

利用丙烯酰胺(AM)和羧甲基壳聚糖(CMCS)构建双网络结构,采用浸泡六水合三氯化铁(FeCl_(3)·6H_(2)O)溶液的策略,并引入羟基化氮化硼(OH-BNNS),通过两步法制备出复合水凝胶(PAM/CMCS-Fe^(3+)/OH-BNNS)。通过扫描电子显微镜和傅里叶变换红外光谱仪对水凝胶进行了结构表征,并通过电子万能材料试验机对其进行了力学性能以及自回复性能的测试,最后还通过导热系数测试仪以及热红外成像仪对其导热性能进行了测试。研究表明,该水凝胶具有超柔韧性、良好的导热性、吸水性、优异的机械强度和自回复性能。OH-BNNS的引入使复合水凝胶在力学和热响应中都表现出明显的增强,其导热系数最大能达到0.514 W/(m·℃)。

耐盐两性聚丙烯酰胺的合成及其性能评价

以丙烯酰胺(AM)、2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸(AMPS)、二甲基二烯丙基氯化铵(DMDAAC)为单体制备两性聚丙烯酰胺AMPAM,测试耐盐性能。结果表明,AMPAM在20000 mg/L的NaCl溶液、10000 mg/L的CaCl_(2)溶液中,仍能保持10 mPa·s以上的黏度。对不同矿化度下0.5%浓度AMPAM溶液,使用SEM扫描电镜对其微观形貌的变化进行了观察,由于分子间引力和斥力的严重削弱,分子链开始靠拢、卷曲,形成大量的分子簇,最终形成完整的块状结构,此时溶液黏度变化很小,并逐渐趋于稳定。

改性聚丙烯酰胺降低油水界面张力行为的分子动力学模拟

采用分子动力学模拟方法,从原子分子层次考察部分水解聚丙烯酰胺(HPAM)以及改性HPAM的界面活性。结果表明:HPAM降低油水界面张力能力极其有限,而引入疏水基团后的HPAM具有较好的降低界面张力效果;改性HPAM的疏水基团增强与油相的作用,并在界面处形成致密的聚合物膜,增加油水界面层厚度,隔离油水相接触,从而降低油水接触形成的界面张力;盐离子的存在增加油水界面张力,改性HPAM引入的磺酸基团具有较好的抗盐能力,可以降低界面处盐离子的聚集,从而减弱盐离子对界面张力的影响。

以聚丙烯酰胺为电解液添加剂稳定金属锌负极

水系锌离子电池因具有成本低廉和安全性高等优点而被认为是极具前景的储能体系。金属锌因具备高的理论体积比容量和较低的氧化还原电位,可以直接用作水系锌离子电池负极,但金属锌负极存在自腐蚀和锌枝晶生长等问题,导致电池循环寿命缩短,严重制约了其实际应用。本工作设计了一种聚丙烯酰胺(PAM)聚合物作为锌离子电池的电解液添加剂,结果显示在2 g/L PAM添加剂电解液体系中电池表现出最优的循环性能,在5 mA/cm^(2)、1 mAh/cm^(2)时锌-锌对称电池能稳定循环2800 h,进一步的电化学测试和扫描电子显微镜表征证明PAM添加剂能够很好地抑制金属锌枝晶和减轻锌电极腐蚀。该工作为通过功能性电解质添加剂设计高性能的水系电解液添加剂提供了一种新思路。

枯草芽孢杆菌漆酶与阴离子型聚丙烯酰胺微观作用机理

阴离子型聚丙烯酰胺(HPAM)常用于煤泥水的澄清处理,产生大量的含聚污水将对选煤厂周边环境造成不利影响.为探究漆酶降解HPAM的微观作用机理,采用对接模拟了HPAM及其脱氨产物聚丙烯酸(PAA)结构模型与枯草芽孢杆菌漆酶(Lac)的结合,根据-CDOCKER_Energyscore打分最高原则筛选出Lac的最适底物,然后对该最适复合物分别进行基于亲和力虚拟突变和不同温度下的分子动力学(MD)模拟.结合模式分析表明,Lac对HPAM-3享有最高亲和力,且其结合最好,因此HPAM-3是该酶的最适底物;HPAM比PAA易被Lac降解;Lac可容纳一定碳链长度的HPAM和PAA.相互作用分析表明,Lac-HPAM-3亲和力最大主要原因是盐桥;TYR133通过形成氢键以稳定Lac-HPAM-2、Lac-HPAM-3和Lac-HPAM-4,而ARG487通过形成疏水以稳定所有的酶-底物复合物.基于亲和力虚拟突变分析表明,TYR118、TYR133、ARG487和LYS135是Lac降解HPAM-3的关键残基;LYS135和ARG487分别通过形成盐桥和疏水来最大限度地影响酶同底物的亲和力.MD分析表明,Lac-HPAM-3在298 K时总相互作用能、酶骨架RMSD及所有残基RMSF皆最低,因此该复合物在298 K时结合稳定性最佳;308 K时由于酶骨架RMSD最大,导致底物偏离最初对接位置,因此Lac-HPAM-3在308 K时结合稳定性最差.这些数据为揭示HPAM酶降解过程奠定基础,为将来突变试验来改造酶提供位点支持.

多层结构聚丙烯酰胺水凝胶太阳能蒸发器的制备及性能

优化设计太阳能蒸发器的结构并提高光热转换效率是改善其蒸发性能的有效途径。本工作基于原位自由基聚合反应,设计了一种多层结构的聚丙烯酰胺(PAM)复合水凝胶太阳能蒸发器并研究了其性能。该水凝胶由底部PAM/纳米纤维素(PAM/CNF)水运输层、中部PAM/碳纳米管/氮化钛(PAM/CNTs/TiN)光热转换层以及顶部“孤岛”状PAM/空心MXene微球(PAM/HSMX)构成的粗糙表面层组成。这种设计构建的PAM/CNF-PAM/CNTs/TiN-PAM/HSMX多层结构水凝胶太阳能蒸发器(ML-SVG)不仅能够提高光热转换效率,减少热量的损耗,而且促进了水分的运输,从而赋予ML-SVG优良的蒸发性能。ML-SVG在2kW·m^(-2)太阳光照射下的蒸发速率达到2.2kg·m^(-2)·h^(-1),同时具有优良的循环使用性能,高效的污水净化和盐水淡化性能。