锐钛矿TiO_2(101)表面电子能带结构的理论研究

二氧化钛作为一种理想的光催化和光电转换半导体材料,受到了广泛的关注和研究,其表面的电子能带结构作为其本征的化学性质之一,决定着表面上氧化还原反应发生的可能性.对二氧化钛表面电子能带结构进行深入研究对于我们从微观上认识并改良二氧化钛这一光电催化材料,以及进一步开发利用更好的光催化材料都具有非常好的指导意义.本论文采用密度泛函理论,计算研究了锐钛矿TiO_2(101)表面的电子能带结构,并通过与金红石TiO_2(110)晶面的对比,系统分析了两个表面电子能带结构的不同以及水分子的溶剂化作用对电子能带结构的影响.

全无机钙钛矿CsPbI_(2)Br与Spiro-OMeTAD界面电子结构的研究

全无机钙钛矿太阳能电池因其出色的相稳定性和热稳定性而日益成为研究热点。在钙钛矿太阳能电池中,空穴传输层和钙钛矿界面电子结构对器件的性能起着决定性的作用。合适的界面电子结构才能促进光生空穴从钙钛矿层到空穴传输层的高效率注入,同时有效阻挡光生电子的注入,以减少空穴与电子的复合。鉴于全无机钙钛矿太阳能电池中空穴传输层和钙钛矿界面电子结构的重要性,本文在全无机钙钛矿CsPbI_(2)Br衬底上真空蒸镀Spiro-OMeTAD分子,然后进行原位X射线和紫外光电子能谱表征,测定了CsPbI_(2)Br与SpiroOMeTAD的界面电子结构。结果表明:虽然Spiro-OMeTAD与钙钛矿基底的相互作用不明显,但仍会形成界面态导致界面处电子的积累,在CsPbI_(2)Br基底侧和Spiro-OMeTAD侧分别发现了0.13 e V和0.27 eV向上的能带弯曲,并形成了0.18 eV的界面电偶极子。由此,界面处空穴注入势垒Spiro-OMeTAD最高占据分子轨道和CsPbI_(2)Br价带顶的能级差为0.23 eV,有利于空穴的注入和提取;同时,电子阻挡势垒Spiro-OMeTAD最低未占分子轨道和CsPbI_(2)Br导带底的能级差为1.25 eV,可有效阻止CsPbI_(2)Br到Spiro-OMeTAD的电子转移,减少空穴与电子的复合。研究结果表明:Spiro-OMeTAD在基于CsPbI_(2)Br的全无机钙钛矿太阳能电池中是同样也很优秀的空穴传输层材料。

铅卤钙钛矿太阳能电池界面工程的近期进展

铅卤钙钛矿太阳能电池因其优良的光电转换效率以及相对低廉的制备成本而受到广泛关注。然而铅卤钙钛矿太阳能电池的长期稳定性限制了其商业化的进程。界面非辐射复合导致铅卤钙钛矿太阳能电池产生能量损失、影响器件稳定性,是造成器件性能恶化的主要原因。界面工程作为一种有效的策略被用于抑制界面非辐射复合,在制备高效稳定的铅卤钙钛矿太阳能电池方面取得了切实的成效。本文阐述了铅卤钙钛矿太阳能电池的工作原理以及界面上的非辐射复合过程,分析了界面非辐射复合产生的原因,总结了近期n-i-p正式结构铅卤钙钛矿太阳能电池中界面工程的研究进展,讨论了其作用机制。基于目前铅卤钙钛矿太阳能电池中的界面工程发展现状,对其未来的发展方向进行了展望。