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负载型纳米Pd/Fe对氯代烃脱氯机理研究
被引量:
6
1
作者
李智灵
杨琦
+2 位作者
尚海涛
席宏波
郝春博
《环境科学》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2008年第4期978-984,共7页
采用实验室制备的负载型纳米Pd/Fe对几种常见的挥发性氯代烃:四氯乙烯(PCE)、三氯乙烯(TCE)、1,1-二氯乙烯(1,1-DCE)、氯乙烯(VC)和林丹(-γHCH)进行了还原脱氯研究.负载型纳米Pd/Fe对PCE、TCE、1,1-DCE、VC和-γHCH的还原脱氯符合准一...
采用实验室制备的负载型纳米Pd/Fe对几种常见的挥发性氯代烃:四氯乙烯(PCE)、三氯乙烯(TCE)、1,1-二氯乙烯(1,1-DCE)、氯乙烯(VC)和林丹(-γHCH)进行了还原脱氯研究.负载型纳米Pd/Fe对PCE、TCE、1,1-DCE、VC和-γHCH的还原脱氯符合准一级反应动力学方程,其反应速率常数分别为2.79 h-1、2.35 h-1、1.12 h-1、2.14 h-1和4.02 h-1.氯代烃降解过程中几乎没有中间产物生成,终产物主要为C2H6和C2H4,如对TCE进行降解时,生成的C2H6和C2H4分别占总碳质量比的70%和10%.采用暴露在空气中24 h的负载型纳米Pd/Fe对PCE进行脱氯,8次循环后仍能对PCE快速完全降解,表明负载型纳米Pd/Fe的稳定性能良好.以-γHCH为目标污染物对负载型纳米Pd/Fe的反应持久性进行了研究,200 h后负载型纳米Pd/Fe的反应性没有明显降低,表明负载型纳米Pd/Fe反应持久性能良好.温度对负载型纳米Pd/Fe的脱氯反应影响较大,测得各氯代烃脱氯反应的活化能均高于29 kJ.mol-1.对PCE、TCE进行了脱氯动力学模拟,模拟结果与试验数据基本吻合,表明负载型纳米Pd/Fe对氯代烃的脱氯,是连串、平行及多步骤反应的结合.
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关键词
负载型纳米Pd/Fe
表观速率常数kobs
活化能Ea
脱氯路径
模拟
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职称材料
钯基催化剂电催化氢解处理氯代有机物的研究进展
被引量:
3
2
作者
张均
汤木娥
+6 位作者
周易
石雪林
吕晓书
龚海峰
熊昆
张贤明
蒋光明
《环境科学研究》
CAS
CSCD
北大核心
2022年第1期119-130,共12页
氯代有机物(COPs)是一类重要的化工生产原料和中间体,但其高持久性、高生物累积性、致癌性及遗传毒性将对生态环境和人体健康造成巨大危害.开发消除COPs毒性的新型技术,实现人与自然和谐共生,成为国际学术界和工业界共同关注的焦点.电...
氯代有机物(COPs)是一类重要的化工生产原料和中间体,但其高持久性、高生物累积性、致癌性及遗传毒性将对生态环境和人体健康造成巨大危害.开发消除COPs毒性的新型技术,实现人与自然和谐共生,成为国际学术界和工业界共同关注的焦点.电催化氢解技术(ECH)因具有高反应活性、结构简单、二次污染风险小等优势而备受青睐.本文系统综述了钯(Pd)基催化剂上的ECH反应机制,探究强还原性氢自由基(H^(*))的定量分析方法,揭示脱氯反应与析氢副反应间的竞争关系.通过分析H^(*)产量、污染物脱附、电场等因素对脱氯速率的影响规律,建立晶面与效能间构效关系,识别不同反应条件下制约ECH速率的因素.聚焦阴极催化活性低、易受脱氯产物毒化的关键问题,通过暴露Pd活性中心位点、强化水裂解、调控电子效应和配体效应及几何效应等策略增强催化剂产H^(*)量和抗毒化性能.开展ECH脱氯反应路径识别、脱氯性能影响因素探讨以及生物安全性评价,并基于当前存在的关键科学问题,展望ECH技术的发展趋势,为设计和发展实用型环境催化新技术和新型催化材料指明方向.
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关键词
氯
代有机物(COPs)
电催化氢解技术(ECH)
氢自由基
决速步骤
催化性能
脱氯路径
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职称材料
题名
负载型纳米Pd/Fe对氯代烃脱氯机理研究
被引量:
6
1
作者
李智灵
杨琦
尚海涛
席宏波
郝春博
机构
中国地质大学(北京)水资源与环境学院
出处
《环境科学》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2008年第4期978-984,共7页
基金
国家自然科学基金项目(50578151)
北京市教委产学研项目(51900265005)
北京市自然科学基金项目(50578151)
文摘
采用实验室制备的负载型纳米Pd/Fe对几种常见的挥发性氯代烃:四氯乙烯(PCE)、三氯乙烯(TCE)、1,1-二氯乙烯(1,1-DCE)、氯乙烯(VC)和林丹(-γHCH)进行了还原脱氯研究.负载型纳米Pd/Fe对PCE、TCE、1,1-DCE、VC和-γHCH的还原脱氯符合准一级反应动力学方程,其反应速率常数分别为2.79 h-1、2.35 h-1、1.12 h-1、2.14 h-1和4.02 h-1.氯代烃降解过程中几乎没有中间产物生成,终产物主要为C2H6和C2H4,如对TCE进行降解时,生成的C2H6和C2H4分别占总碳质量比的70%和10%.采用暴露在空气中24 h的负载型纳米Pd/Fe对PCE进行脱氯,8次循环后仍能对PCE快速完全降解,表明负载型纳米Pd/Fe的稳定性能良好.以-γHCH为目标污染物对负载型纳米Pd/Fe的反应持久性进行了研究,200 h后负载型纳米Pd/Fe的反应性没有明显降低,表明负载型纳米Pd/Fe反应持久性能良好.温度对负载型纳米Pd/Fe的脱氯反应影响较大,测得各氯代烃脱氯反应的活化能均高于29 kJ.mol-1.对PCE、TCE进行了脱氯动力学模拟,模拟结果与试验数据基本吻合,表明负载型纳米Pd/Fe对氯代烃的脱氯,是连串、平行及多步骤反应的结合.
关键词
负载型纳米Pd/Fe
表观速率常数kobs
活化能Ea
脱氯路径
模拟
Keywords
supported nanoscale Pd/Fe
rate constant kobs
activation energy
dechlorination simulation
分类号
X703.1 [环境科学与工程—环境工程]
下载PDF
职称材料
题名
钯基催化剂电催化氢解处理氯代有机物的研究进展
被引量:
3
2
作者
张均
汤木娥
周易
石雪林
吕晓书
龚海峰
熊昆
张贤明
蒋光明
机构
重庆工商大学废油资源化技术与装备教育部工程研究中心
重庆科技学院冶金与材料工程学院
出处
《环境科学研究》
CAS
CSCD
北大核心
2022年第1期119-130,共12页
基金
中国博士后科学基金项目(No.2020M683633XB)
重庆市博士后科研项目特别资助(No.2011010006422180)
教育部平台科技资助项目(No.fykf201910)。
文摘
氯代有机物(COPs)是一类重要的化工生产原料和中间体,但其高持久性、高生物累积性、致癌性及遗传毒性将对生态环境和人体健康造成巨大危害.开发消除COPs毒性的新型技术,实现人与自然和谐共生,成为国际学术界和工业界共同关注的焦点.电催化氢解技术(ECH)因具有高反应活性、结构简单、二次污染风险小等优势而备受青睐.本文系统综述了钯(Pd)基催化剂上的ECH反应机制,探究强还原性氢自由基(H^(*))的定量分析方法,揭示脱氯反应与析氢副反应间的竞争关系.通过分析H^(*)产量、污染物脱附、电场等因素对脱氯速率的影响规律,建立晶面与效能间构效关系,识别不同反应条件下制约ECH速率的因素.聚焦阴极催化活性低、易受脱氯产物毒化的关键问题,通过暴露Pd活性中心位点、强化水裂解、调控电子效应和配体效应及几何效应等策略增强催化剂产H^(*)量和抗毒化性能.开展ECH脱氯反应路径识别、脱氯性能影响因素探讨以及生物安全性评价,并基于当前存在的关键科学问题,展望ECH技术的发展趋势,为设计和发展实用型环境催化新技术和新型催化材料指明方向.
关键词
氯
代有机物(COPs)
电催化氢解技术(ECH)
氢自由基
决速步骤
催化性能
脱氯路径
Keywords
chlorinated organic compounds(COPs)
electrocatalytic hydrogenolysis(ECH)
atomic hydrogen
rate-determining step
catalytic performance
reaction pathway
分类号
X132 [环境科学与工程—环境科学]
X523 [环境科学与工程—环境工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
负载型纳米Pd/Fe对氯代烃脱氯机理研究
李智灵
杨琦
尚海涛
席宏波
郝春博
《环境科学》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2008
6
下载PDF
职称材料
2
钯基催化剂电催化氢解处理氯代有机物的研究进展
张均
汤木娥
周易
石雪林
吕晓书
龚海峰
熊昆
张贤明
蒋光明
《环境科学研究》
CAS
CSCD
北大核心
2022
3
下载PDF
职称材料
已选择
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