脱甲河流域水体溶解有机碳时空分布特征

以亚热带脱甲河农业小流域为研究对象,利用高温催化氧化法和顶空平衡-气相色谱法对脱甲河水系4级河段(S1、S2、S3和S4)溶解有机碳(DOC)浓度与环境因子进行了1年周期(2014年12月至2015年11月)的连续观测,并初步探讨了DOC浓度与环境因子间的相关关系。结果表明:脱甲河DOC浓度范围在0.46~9.54 mg·L^(-1)之间,均值为3.09±0.01 mg·L^(-1);在季节变化上,DOC浓度表现为夏季>春季>冬季>秋季;在空间分布上各级河段DOC浓度随河流级别的增加逐渐增大,变化范围为(1.36±0.07)^(4.25±0.21)mg·L^(-1),4级河段间DOC浓度出现了显著差异(P<0.01),表明外源输入可能是不同河段DOC浓度变异的主要原因;DOC浓度与河水溶存二氧化碳(CO_2)浓度、盐度、温度、溶解总固体(TDS)及电导率(EC)呈极显著正相关(P<0.01),与溶解氧(DO)呈显著负相关(P<0.05),而与pH值变化无显著关系。研究表明,不同强度的水体理化性质及外源输入是造成DOC浓度差异的主要原因,研究结果可供亚热带其他农业小流域水系DOC浓度时空分布及影响因素研究参考。

脱甲河水系CH_4关键产生途径及其稳定碳同位素特征

为明确脱甲河溶存CH_4关键产生途径,明晰水系碳同位素组成及其分布特征,为小流域CH_4排放估算和减排提供数据支撑.利用双层扩散模型法估算了CH_4浓度和传输通量,研究了周年内脱甲河4级河段(S_1~S_4)水体CH_4通量的时空分布及其主控环境因子;运用稳定同位素方法探究了溶存CH_4关键产生途径,分析了溶解CH_4、悬浮颗粒物和沉积物有机质δ^(13)C分布特征.结果表明:水体pH均值为(7.27±0.03),各河段四季差异均显著;溶解氧(DO)在0.43~13.99 mg·L^(-1)内变化,S_1河段DO浓度最高且夏、秋季差异显著,其他河段均为冬与春、夏、秋季差异显著;可溶性有机碳(DOC)变化范围是0.34~8.32 mg·L^(-1),由S_1至S_4河段总体呈递增趋势;水体电导率(EC)和氧化还原电位(ORP)变化范围分别是17~436μS·cm^(-1)和-52.30~674.10 mV,各河段差异明显;铵态氮(NH_4^+-N)、硝态氮(NO_3^--N)浓度分别在0.30~1.35(平均0.90±0.10)mg·L^(-1)和0.82~2.45(平均1.62±0.16)mg·L^(-1)内变化.溶存CH_4浓度和传输通量变化范围分别是0~5.28(平均0.46±0.06)μmol·L^(-1)和-0.34~619.72(平均53.88±7.15)μg C·m^(-2)·h^(-1);均存在时空变化且变异规律相似,为春季>冬季>夏季>秋季,S_2>S_3>S_4>S_1.通量与水体铵态氮和DOC浓度均呈显著正相关.各级河段均以乙酸发酵产甲烷途径为主导,但不同河段差异明显,乙酸发酵途径产CH_4贡献率以S_1河段最高(87%),其次为S_4(81%),S_2、S_3分别达到78%和76%.溶存CH_4、悬浮颗粒物和沉积物有机质的δ^(13)C均值分别为-41.64‰±1.91‰、-14.07‰±1.06‰和-26.20‰±1.02‰,溶存甲烷δ^(13)C与沉积物有机质的δ^(13)C呈显著正相关,与其传输通量呈极显著负相关.

脱甲河水系N2O关键产生过程及氮素来源探讨

开展氮素迁移转化研究有助于深入了解农业小流域氮循环过程,也可为小流域氮素流失溯源提供典型案例.为深入了解和识别脱甲河水系N_2O关键产生过程和流域氮素主要来源,采用稳定同位素方法,于2016年11月至次年10月分析了脱甲河4级(S1~S4)河段水体硝态氮的氮氧双同位素(δ^(15)N-NO_3^-、δ^(18)O-NO_3^-)和沉积物有机质氮同位素(δ^(15)N_(org))、碳氮比值(C/N)特征;探讨了流域氮素的迁移转化过程及其来源.结果表明,水体δ^(15)N-NO_3^-、δ^(18)O-NO_3^-分别在-19.87‰~8.11‰和-3.03‰~5.81‰范围内变化,氮素来源具有多元化特征且各河段存在差异.S1~S4河段δ^(15)N-NO_3^-均值分别为1.72‰、2.62‰、4.10‰和-1.28‰,而δ^(18)O-NO_3^-均值依次为2.60‰、-0.06‰、0.85‰和-0.62‰.S1河段硝态氮来源于土壤流失氮,而S2和S3来源为土壤流失氮、铵态氮肥和人畜粪便,S4则来源于铵态氮肥的硝化反应;硝态氮来源受生产生活影响显著.沉积物有机质δ^(15)N(δ^(15)N_(org))和C/N值波动范围分别是-0.69‰~11.21‰和7.30~12.02,S1~S4河段δ^(15)N_(org)均值分别为1.91‰、2.96‰、4.72‰和3.23‰,C/N均值分别是10.62、8.63、9.05和9.22.S1河段沉积物氮素来源于土壤有机质,而S2~S4河段δ^(15)N_(org)虽存在差异,但其来源均主要为流域内的污水.而硝化过程中δ^(18)O-NO_3^-分别是-7.01‰、-0.17‰、-0.28‰和-0.60‰;δ^(15)N-NO_3^-与δ^(18)O-NO_3^-的比值分别为0.66、-41.01、-30.23和9.39;S1~S4河段NO_3^--N质量浓度为1.08、1.46、1.54和1.50 mg·L-1,δ^(15)N-NO_3^-与NO_3^--N浓度呈正相关.因此,脱甲河水系中氮素转化可能以硝化过程为主体,硝化过程对N_2O的贡献可能占据优势.

亚热带农业小流域水体氮素及其稳定同位素分布特征

为控制流域氮素养分流失、改善流域水体环境,以亚热带典型农业小流域脱甲河为研究对象,对表层水体铵态氮(NH_4^+-N)、硝态氮(NO_3--N)浓度和水体硝态氮δ^(15)N(δ^(15)N-NO_3-)、沉积物有机质δ^(15)N(δ^(15)N-Org)浓度进行了连续试验观测,分析氮素浓度及其稳定同位素值的时空特征,探讨影响氮素分布的环境因子及水体NO_3-和沉积物有机质氮素的可能来源。结果表明:水体NO_3--N浓度明显高于NH_4^+-N,均值分别为1.62 mg·L^(-1)和0.90mg·L^(-1),并且分别在6月、8月及冬季较高;城镇区和农田区水体NH_4^+-N浓度与其他类型区差异显著(P<0.05),并且显著高于其他水体;NO_3--N浓度在城镇区、农田区及山间林地区较高,水库区较低。支流NH_4^+-N浓度高于干流,均表现为冬季>春季>夏季>秋季;干流、支流NO_3--N浓度分别表现为冬季>夏季>秋季>春季、秋季>冬季>夏季>春季。源头和出口处水体均表现为NO_3--N浓度高于NH_4^+-N,源头处氮素浓度低于出口处。水体δ^(15)N-NO_3-及底泥δ^(15)N-Org值分布范围分别为-19.87‰~8.11‰和-0.69‰~6.51‰,水体δ^(15)N-NO_3-最高值在Ⅲ级河段,最低值出现于Ⅳ级河段,各级河段间水体δ^(15)N-NO_3-11月差异较小,而1、2月差异明显;河流底泥δ^(15)N-Org最高值也位于Ⅲ级河段,而最低值则在Ⅰ级河段,Ⅲ、Ⅳ级河段δ^(15)N-Org值随时间变化趋势较为一致,Ⅰ、Ⅱ级河段δ^(15)N-Org最小值出现于1月。总之,脱甲河水体存在氮素污染现象且以外源输入为主,水体氮素来源主要为土壤有机质、人工合成肥料及陆源有机质,开展流域氮素分布及来源研究对认识流域尺度氮污染物的源解析具有一定科学意义。