芳香族化合物的脱芳构化反应

芳香族化合物稳定、易得,通过芳香族化合物的脱芳构化反应,制备官能化的脂肪六元碳环化合物,早已引起人们的广泛兴趣。本文对6类脱芳构化反应进行了逐一评述,包括氧化脱芳构化反应、还原脱芳构化反应、光催化脱芳构化反应、亲核加成脱芳构化反应、σ-键迁移重排脱芳构化反应和过渡金属参与的脱芳构化反应。其中,过渡金属参与的脱芳构化反应,反应条件温和、反应底物广泛,可应用于生物活性物质的合成。

用于甲烷脱氢芳构化反应Mo基催化剂的研究

通过对分子筛载体HZSM 5进行精密前处理 ,然后浸渍钼酸铵溶液和添加微量助剂Fe ,分别制得催化剂Mo HZSM 5(t)和Fe Mo HZSM 5 (t) ,考察了它们对甲烷脱氢芳构化反应的催化性能 .结果表明 ,在Mo HZSM 5 (t)催化剂上 ,反应 5h后 ,甲烷的转化率可达 11 4% ,苯收率高于 6 2 % ,在反应 3 0h后 ,甲烷的转化率可达 8 8% ,苯收率高于 5 3 % ,催化剂显示出较高的稳定性 .微量助剂Fe的添加在保持催化剂稳定性的前提下进一步改善了催化剂的活性 ,使甲烷的转化率相对于Mo HZSM 5 (t)上的提高了 18% ,苯收率提高了 5 2 % .XRD和TPO测试表明活性组分Mo和助剂Fe高度分散于载体上或进入载体孔道中 ,载体的精密前处理及Fe的添加提高了催化剂的抗积炭能力 。

分子筛性质对Mo/HZSM-5催化剂上甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响

通过改变合成条件与合成体系 ,考察了不同硅源合成的HZSM 5分子筛对Mo/HZSM 5催化剂上甲烷无氧脱氢芳构化反应性能的影响 .结果表明 ,用水玻璃合成的HZSM 5分子筛负载Mo后 ,其催化性能优于用硅溶胶合成的分子筛 .1HMASNMR测定结果表明 ,前者的Br¨onsted酸浓度较后者大 .通过改变合成条件 ,减小HZSM 5分子筛的粒度 。

甲烷脱氢芳构化反应机理及Mo/HZSM-5催化剂研究进展

甲烷脱氢芳构化反应在“碳达峰”、“碳中和”和清洁能源利用等领域具有广阔的应用前景。从甲烷脱氢芳构化反应机理与催化剂积炭失活原因、催化剂性能提升方法和催化剂再生方法3方面综述了甲烷脱氢芳构化反应及Mo/HZSM-5催化剂的研究进展,并对甲烷脱氢芳构化反应的应用前景及研究方向进行了展望。

水相中单质镍介导的1,4-二氢吡啶类化合物脱氢芳构化反应

目的研究1,4-二氢吡啶类化合物脱氢芳构化反应的原理,确定反应底物的适用性,优化反应条件。方法采用HPLC,以苯磺酸氨氯地平为主要研究化合物,按外标法计算脱氢芳构化物转化量,考察氢离子浓度、介质含氧量、有机溶剂与表面活性剂、酸的种类、反应时间以及单质镍用量对反应的影响。结果反应所需酸性水溶液中的氢离子浓度应大于10^(-5) mol·L^(-1);在介质中通入氧气可以提高反应速率,而通入氮气或其他气体会抑制反应;反应速率与单质镍的纯度与投料量成正比;有机溶剂与表面活性剂会抑制反应速率;可采用无机酸或有机酸配制酸性水溶液;反应4 h即可到达最大转化率。结论 1,4-二氢吡啶类化合物在酸性水溶液中,在镍单质存在的条件下,以介质中的溶氧为氧化剂来源,在常温常压下即可发生脱氢芳构化反应。该反应是一类新型的1,4-二氢吡啶类化合物脱氢芳构化反应,操作简便,转化率高,绿色环保。

天然气转化利用技术的研究进展

主要评述了自1995年以来,全球天然气转化利用商业化技术的重大进展,包括合成气生产、天然气制合成油、含氧化合物生产(主要是甲醇和二甲醚)、甲醇制烯烃。综述了甲烷脱氢芳构化反应制苯、部分氧化制甲醇、氧化偶联制乙烯的研究进展,并对发展我国天然气化工提出建议。

新型非常规天然气直接催化转化制芳烃催化剂的研究

近年来,常规天然气供应紧张,因此非常规天然气的开发利用显得尤为重要。甲烷无氧芳构化作为非常规天然气的直接转化方式之一,由于其工艺流程简单、芳烃选择性集中、产物附加值高等特点,一直受到广大科研工作者的关注。为提高甲烷转化率及甲苯和二甲苯等产物的选择性,通过一步浸渍法制备了0.189%Mg/8%Mo/HZSM-5(以质量分数计)催化剂,在700℃、101 kPa条件下通过将甲烷无氧芳构化反应与芳烃烷基化反应耦合,其中甲醇作为烷基化试剂与甲烷以共进料的方式进入反应体系,将甲烷的转化率提升至27.45%、甲苯和二甲苯的选择性分别达到28.29%和24.65%,并且8 h内催化剂未出现活性减弱,实现了反应的高效稳定运行。