水热处理温度对TiO_(2)/Al_(2)O_(3)膜催化剂光催化性能的影响

采用阳极氧化—水热处理法制备了TiO_(2)/Al_(2)O_(3)膜催化剂,研究了水热处理温度对该催化剂膜层TiO_(2)晶相转变和形貌特征的影响,并以甲基橙溶液为模拟染料废水,考察了TiO_(2)/Al_(2)O_(3)膜催化剂的光催化性能。表征结果显示:该催化剂的膜层具有规整的孔径分布;经水热处理后,该催化剂的比表面积明显增大,当处理温度高于300℃时,膜层出现结焦封孔现象。实验结果表明:采用TiO_(2)/Al_(2)O_(3)膜光催化降解甲基橙,在反应时间为120 min、反应温度为35℃、TiO_(2)/Al_(2)O_(3)用量为8.8 g/L、甲基橙溶液质量浓度为200 mg/L的条件下,甲基橙降解率为85.3%;TiO_(2)/Al_(2)O_(3)重复使用7次后,甲基橙降解率为74.2%,表现出良好的光催化性能。

改性陶瓷膜催化PMS氧化的二级出水处理特性

以高效去除污水厂二级出水中溶解性有机物为目的,设计了两种由碳基催化剂(N-C、Fe/N-C)制成的高效渗透无损催化陶瓷膜(N-C-CM、Fe/N-C-CM),建立了复合催化膜原位活化过氧单硫酸盐(PMS)过滤体系,探明了复合催化膜的最佳反应条件.结果表明,在催化剂负载量为0.15g,PMS投加量为15mmol/L,pH值为9的条件下,相较PMS直接氧化结合原始陶瓷膜(VCM)过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系,Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系对二级出水中TOC、色度和UV_(254)去除率最高,分别为62.83%、81.42%、56.62%,出水浑浊度为0.00NTU.通过对比有无PMS时3种陶瓷膜在相同条件下过滤二级出水后的膜比通量、膜污染阻力分布与反冲洗后的膜通量恢复率,进一步证实了Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系能减少膜表面污染物聚集,从而有效缓解膜污染.通过EPR进一步证实Fe/N-C-CM原位活化PMS过滤体系较PMS直接氧化结合VCM过滤与N-C-CM原位活化PMS过滤体系产生更多的SO_(4)^(-)·、·OH和^(1)O_(2).

国外膜催化剂的研究与应用

对当前国外膜催化技术(包括膜催化剂和膜反应器)的研究和应用作了全面的评述。着重考察了无机膜(各种金属膜和合金膜、陶瓷膜、各种氧化物膜、玻璃膜以及复合膜等)的催化作用,分加氢、脱氢、共轭反应、氧化还原、C_1-化学中的膜催化等进行了综述。分析了苏联、日本和美国等国家发展膜催化技术的作法,对我国开展膜催化研究提出了建议。

CO+H_2合成乙烯膜催化反应性能的研究

本文设计了反应与分离合二为一的膜催化反应器，将自制的负载型ＴｉＯ２－聚丙烯疏水性复合膜材料用于以Ｎｉ－Ｃｕ／ＭＳＯ为催化剂的ＣＯ＋Ｈ２合成乙烯的反应，考察了反应中ＣＯ的转化率和乙烯的选择性。实验结果表明：以Ｎｉ－Ｃｕ／ＭＳＯ为催化剂ＣＯ＋Ｈ２合成乙烯膜催化反应（反应温度为１５０℃），与常规的催化反应在同温度下进行比较，ＣＯ转化率提高了８．５％，Ｃ２Ｈ４的选择性提高了１２％．

膜催化研究 Ⅰ.在钯/陶瓷复合膜反应器中催化甲醇直接脱氢制甲醛

本文用化学镀方法制备了对氢具有高选择性和高透过率的钯/陶瓷复合膜,并将此复合膜装于特制的膜反应器中,考察了该反应器对甲醇催化脱氢制甲醛反应的促进作用。作为对比,在常规反应器中也进行了上述反应。发现在623～773K温度范围内,甲醇的转化率和甲醛的产率均有很大的提高,在低原料空速下(反应进程为热力学平衡控制),产物甲醛的产率可提高20％以上;在中等原料空速下(反应进程为动力学控制),甲醛的产率可提高10～15％。

制备条件对钯/陶瓷膜催化剂性能的影响

将钯纳米颗粒负载于陶瓷膜表面制备钯/陶瓷膜催化剂,并用于对硝基苯酚催化加氢反应中,考察了陶瓷膜孔径,硅烷偶联剂KH550溶剂及其浓度和改性时间,钯盐浸渍浓度、温度及时间以及还原温度对膜催化剂催化性能的影响。结果表明,采用孔径为200 nm的氧化铝陶瓷膜,在6 g/L的硅烷偶联剂KH550溶液中浸渍48 h,然后在40℃的浓度为0.030 mol/L乙酸钯溶液中浸渍20 h,最后采用水合肼在0℃还原30 min,得到的钯/陶瓷膜催化剂在对硝基苯酚催化加氢反应中显示了较好的催化性能,其加氢速率达15.5 mol/(h.m2)。

无机膜与无机膜催化反应

本文对无机膜的制备、应用以及膜催化反应的现状进行了较全面的综述，并对研究工作中存在的问题展开了讨论。

NaA分子筛膜催化剂上CO和C_2H_4混合气的选择性氧化反应

采用二次水热法,在Pt/Al2O3球形催化剂颗粒上合成了致密的NaA分子筛膜.分别以X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对制备的分子筛膜催化剂结构及形貌进行表征,结果显示经二次合成的Pt/Al2O3球形催化剂颗粒上均匀地覆盖一层致密、均一的NaA分子筛膜,膜的厚度约为20"m.将合成的NaA分子筛膜催化剂用于CO和C2H4混合气氧化反应,考察了催化剂表面分子筛膜对反应物分子的选择性,在最优条件下,CO对C2H4的氧化反应选择性始终维持在96%.这种复合膜催化剂可用于选择性除去C2H4原料气中的CO.

Co对YBa_2Co_xCu_(3-x)O_(7-δ)膜催化甲烷部分氧化制合成气性能的影响

在YBa2Cu3O7-δ(YBCO,其中δ表示材料结构中的氧空位)中掺杂Co元素制备了YBa2CoxCu3-xO7-δ膜,在膜反应器中考察了Co含量对YBa2CoxCu3-xO7-δ膜催化甲烷部分氧化制合成气性能的影响;采用XRD技术表征了YBa2CoxCu3-xO7-δ的晶相结构,并利用Jade软件计算了晶格参数。XRD表征结果显示,在正交相的YBCO中掺杂Co元素,Cu位可被Co部分代替;随Co含量的增加,正交相逐渐转变为四方相。实验结果表明,掺入少量的Co可较大幅度提高YBa2CoxCu3-xO7-δ膜的催化性能,当x>0.1时甲烷转化率和CO选择性均比x<0.1时有所降低,YBa2CoxCu3-xO7-δ膜催化性能的下降应归因于四方相的形成。SEM和EDS表征结果显示,适当增加Co含量可提高YBa2CoxCu3-xO7-δ膜的稳定性,并对其原因进行了分析。

CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯膜催化反应的研究

Supported Pd/VSiO catalyst and Ag/SiO 2 TiO 2/K M composite ceramic membrane tube have been prepared. Membrane catalytic reaction of C 2H 6 oxydehydrogenation to ethene by carbon dioxide has been investigated, and thermodynamic property and kinetic regulation of the inorganic membrane catalytic reaction have been discussed to supply some experimental bases to optimize the membrane reactor design and the operation of the inorganic membrane reaction.

钯／陶瓷膜催化剂上对硝基苯酚加氢宏观动力学

对硝基苯酚催化加氢法是制备对氨基苯酚的一种清洁合成工艺。采用液相浸渍还原法将钯催化剂负载于陶瓷膜表面制备钯/陶瓷膜催化剂,对该膜催化剂上对硝基苯酚加氢的宏观动力学进行了研究。在高压反应釜中考察了对硝基苯酚浓度、氢气压力以及反应温度等因素对对硝基苯酚加氢速率的影响,并采用幂函数方程进行实验数据拟合。实验结果表明,反应对对硝基苯酚呈0级,对氢气是1.05级,反应活化能为17.88 kJ/mol,指前因子为2 304 mol/(h·m2·MPa1.05)。依据上述结果建立了反应的宏观动力学方程,并对模型进行验证,结果表明模型计算值与实验结果吻合较好。这可为钯/陶瓷膜催化对硝基苯酚加氢制备对氨基苯酚的过程开发提供基础数据。

甲烷选择性氧化制甲醇的膜催化剂研究

研究了ZrO2-CaO-Al2O3膜催化剂的制备方法、表征及其对甲烷选挥性氧化的催化活性。在T=350℃、CH4GHV=9000h-1、O2流速50ml/min的较佳条件下,甲醇和甲醛的总选择性可达96%以上。SolGel法制成的膜,微结构均称,有一定的致密性,能够控制O2的渗透并使之活化成为选择性氧化用氧种,经SEM表征结构完整。研究了制膜性能的影响因素。

生物膜催化氧化烟气脱硫工艺条件研究

分别研究了SO2 入口质量浓度、喷淋液Fe2 + 浓度、喷淋率、空塔气速以及喷淋液循环使用对脱硫效率的影响。实验结果表明 ,在最佳操作条件下 (SO2 入口质量浓度小于 2g/m3,喷淋液中Fe2 + 浓度≥ 0 .0 6mol/L ,液气比约为 11L/m3,空塔气速约为 0 .15m/s) ,脱硫效率可达 96%以上。

膜催化技术的研究进展

膜催化技术是催化反应和产品分离集成在一起的过程,是催化学科的前沿领域之一。文中介绍了这一新技术在反应器类型、膜及膜催化反应性能等方面的研究进展情况,分析了膜催化研究中存在的问题,并对膜催化技术的开发应用进行了展望。

杂多酸-聚合物复合膜催化合成季戊四醇双缩醛(酮)

实验以制备的Keggin型磷钨酸-乙烯醇复合膜催化剂,催化合成季戊四醇双缩苯甲醛。考察了反应物料配比、反应时间、催化剂用量及催化剂稳定性对催化剂活性的影响,最佳工艺条件为:季戊四醇0.05 mol,n(苯甲醛):n(季戊四醇)=2:1,催化剂0.4 g,环己烷带水剂用量20 mL,88～96℃回流反应3.0 h,季戊四醇双缩苯甲醛的收率可达86.0%以上。

膜催化反应器的分析与模拟

分析了膜反应器的出现、发展和最新研究。论述了几种膜反应器中气体的传递机理,定量分析了膜反应器中控制传递与反应的模型方程式以及计算机模拟和实验研究结果。最后评价了两类膜反应器的操作特性,以⊿n<0、⊿n=0和⊿n>0三类不同的催化反应作为模型反应与传统的PFR 和 MFR 的操作特性作了对比。

无机膜催化氧化在环境工程中的进展与应用

介绍了无机膜催化氧化在空气污染控制中的应用;对无机膜材料的种类及制备进行了比较,同时介绍了膜催化技术中催化剂的制备及无机催化膜的应用,以及纳米催化膜的进展,并对无机膜催化氧化在环境工程中的应用进行了展望。

无机膜催化反应器中的环己烷脱氢反应

无机膜催化反应器中的环己烷脱氢反应赵修仁，黄闻迪，陈淑兰（大连理工大学化工学院，大连１１６０１２）关键词：无机膜，膜催化反应，环己烷脱氢１前言由于无机膜具有耐温、耐化学腐蚀及轻度耐压的特点，因此有可能用于在高温下进行的催化反应而实现膜催化过程。Ａｒｍ...

磷酸钙包膜催化剂合成高纯度乙烯基异丁基醚

研究了用无定形磷酸钙包膜催化剂催化分解乙醛缩二异丁醇合成乙烯基异丁基醚,在280℃进料速度60mL/min的条件下,定向转化率为98.4%,原料转化率为94.3%。催化产物经分馏和萃取蒸馏可得98.6%的乙烯基异丁基醚(IBVE),若100g该产物用质量比4∶1的CaCl2-CaO混合物6g在-18℃处理,则可得到异丁醇质量分数<0.4%,IBVE质量分数为99.3%的产品。

膜催化技术在碳一化学中的应用

详细地介绍了膜催化技术在C_1化学中的应用。这些过程包括:甲烷氧化偶联制C_2烃、水煤气变换、CO_2热分解制CO、甲烷蒸汽转化、甲醇氧化脱氢、乙烯加氢甲酰化制丙醛等。通过膜反应器与传统的催化反应器的比较,揭示了膜催化技术的优点。