泰州市一次典型臭氧污染过程及生成机制研究

基于2022年8月6—18日一次典型臭氧(O_(3))污染过程监测的数据,从时间、空间维度开展挥发性有机物(VOCs)浓度水平、臭氧生成潜势(OFP)分析,并运用正定矩阵因子分解(PMF)模型和基于观测的箱体模型(OBM)识别VOCs的主要来源和O_(3)生成机制。结果表明:本次O_(3)污染过程中,受不利气象条件的影响,泰州市VOCs体积分数和NO_(2)浓度在污染中阶段比污染前阶段分别升高了8.2%、24.2%,是O_(3)污染加重的主要原因。对OFP贡献较高的是烯/炔烃、芳香烃,间/对二甲苯是3个监测站点污染前阶段OFP贡献最高的物种,异戊二烯、乙苯、间/对二甲苯分别是兴化市、姜堰区、海陵区监测站点污染中和污染后阶段OFP贡献最高物种。源解析结果显示,溶剂使用源(26.5%)、工业源(20.9%)、移动源(20.5%)是泰州市污染期间VOCs的主要污染源。此次O_(3)污染过程中泰州市的O_(3)生成机制存在显著的时空差异性。时间上,由于各监测站点大气中氮氧化物(NO_x)比例递减,O_(3)生成对于NO_x的敏感性递增,整体呈现出由VOCs控制区转变为协同控制区,再转变为NO_x控制区的趋势;空间上,泰州北部区域和城区主要处于VOCs控制区,近城区处于协同控制区。基于以上结果,建议在NO_x排放量较大的北部及城区,应侧重于VOCs减排;在VOCs排放量较大的近城区,实行NO_x和VOCs协同减排,以实现O_(3)污染的精准防治。

基于垂直观测数据融合的广州市臭氧污染过程分析

了解O_(3)污染的垂直分布对于充分理解O_(3)在大气中的扩散和输送具有重要意义.本研究利用最优插值法实现了高塔与激光雷达O_(3)观测数据的融合,并基于垂直观测融合数据对2021年10月广州市一次O_(3)污染过程进行分析,结果表明:(1)不同时刻的O_(3)浓度均大致呈现出随高度上升先升后降的变化趋势,平均相对高值主要分布在300~500 m,最高值出现在400 m附近.(2)结合边界层高度分析可知,白天的O_(3)生成和扩散基本均在边界层以内进行,夜间普遍存在O_(3)残留问题,而在污染日尤其显著,表明白天光化学反应生成的高浓度O_(3)是夜间残留层中O_(3)的来源.(3)污染期间,不同大气污染物形成了不同的垂直分层,具体表现为较高浓度的PM_(2.5)和NO_(2)在中、低层积累,而高层(约200~600 m)则维持高浓度O_(3)的污染垂直分布结构.推测原因在于南北气流对峙及夜间稳定边界层共同导致低层污染物累积于中心城区,而高层O_(3)因得不到有效消耗而一直维持较高浓度的夜间残留.O_(3)浓度的空间分布受水平风场、边界层高度和前体物浓度等多种因素的共同影响,对不同来源的数据进行融合利用,有助于进一步揭示O_(3)的空间分布特征,为O_(3)的科学防治提供依据.

北京市东南郊区夏季低层大气臭氧浓度垂直分布特征

为探究臭氧污染季北京市臭氧浓度垂直分布特征及对近地面臭氧浓度的影响,基于差分吸收臭氧激光雷达,对北京市东南郊区永乐店2019年5−9月低层大气臭氧浓度的垂直分布进行连续观测和分析.结果表明:①1.5 km以下,臭氧浓度随高度的增加呈先增后降的特征,边界层中上部(0.5~0.6 km)为臭氧浓度最大区域;1.5~3 km,臭氧浓度相对稳定或随高度增加而缓慢上升.臭氧浓度最高的6月,其浓度垂直梯度变化率略小于其他月份.②边界层内臭氧浓度与近地面臭氧浓度的日变化基本一致,均呈午后单峰分布特征;但近地面的臭氧浓度波动幅度较大,具有更低的早高峰谷值和更高的午后峰值.午后峰值期间,边界层内臭氧浓度垂直分布呈随高度升高而降低特征,体现出午后近地面光化学生成是臭氧升高的主要原因.夜间高空臭氧浓度高于近地面,可为翌日白天的臭氧浓度提供较高的背景.③典型臭氧污染过程显示,午后快速的光化学生成导致近地面和边界层中部以下臭氧浓度明显上升,部分夜间残留层可见明显的臭氧污染层,并于翌日上午向下传输;夜间低空急流、风向的切变及持续偏南风等气象条件也易导致臭氧垂直或水平传输至北京市.研究显示,应强化本地前体物控制及区域联防联控,实现边界层内臭氧浓度整体降低对臭氧污染治理至关重要.

秋季典型光化学污染过程的分析

通过一个月的Ｏ３－ＮＯｘ同步观测和有关气象资料分析，研究了光化学污染特点及其和气象的关系．发现秋季的光化学污染过程，既有冬夏两季局地源产生和积累的机制，也有春季外来源造成的高浓度Ｏ３污染特点．Ｏ３的最大浓度和日最大值平均浓度分别为１６８．７μｇ／ｍ３和１１４．

成都市夏季近地面臭氧污染气象特征

利用2016年7月成都市8个环境监测站点的臭氧、NO_2的监测资料以及成都市国家基准气象站和基本气象站的观测资料,对成都市夏季臭氧、NO_2浓度和气象要素的日变化特征和臭氧污染过程进行了分析。研究结果表明:成都市臭氧污染受综合气象条件和NO_2浓度的影响,高温、低湿、强辐射有利于臭氧大量生成,NO_2浓度高低决定了臭氧浓度的峰值大小;在污染期间,大气边界层高度远高于本地平均水平,数值约为平均水平的2～3倍;成都市臭氧污染的主要影响因子存在地区差异,成都市区的臭氧主要来自于自身的光化学反应,而灵岩寺地区的臭氧来自于VOCs和大气水平输送。

大气臭氧污染成因分析方法及典型城市案例应用

臭氧污染对大气环境、人体健康和农作物均会产生不良影响。本研究基于臭氧生成机理和现有研究成果,提出一套臭氧污染成因分析方法,包括污染总体情况分析、区域传输影响分析、气象条件影响分析、前体物影响分析四项主要内容。应用该方法针对京津冀典型城市——河北省沧州市大气臭氧污染过程开展成因解读。基于常规污染物浓度、气象要素、VOCs在线监测数据等,综合分析了2021年5月沧州市臭氧污染过程,得出本次污染的4条污染传输路径,影响最大的气象因素是温度和能见度;分析了臭氧前体物NO_(x)和VOCs主要组分的浓度变化及VOCs主要组分的反应活性特征。以期为城市臭氧污染防治和应急管控措施的制定提供方向。

2022年夏季广州市一次较长时间O_(3)污染的特征及机理分析

2022年夏季广州市经历了一次持续时间较长的臭氧污染过程(7月22日—8月1日).针对此次典型污染事件,本文利用大气常规污染物和挥发性有机物(VOCs)组分数据,以及逐小时气象数据、欧洲中心第5代大气再分析资料(ERA5)等气象数据,对本次污染过程的来源及成因进行了解析,进而研究了天气系统、气象要素及区域传输过程对本次臭氧污染事件的影响.结果表明:在污染期间烷烃和芳香烃对VOCs浓度的贡献最大,工业源及溶剂挥发排放源是造成广州市中心城区污染的重要原因;此外,本次污染过程中广州长时间处于副热带高压控制的下沉气流区,由此产生的局地高温低湿、强辐射等气象条件为臭氧的生成、累积及其污染的持续创造了条件;广州市臭氧分布不仅受本地源的影响,还受区域传输影响;不利气象条件下需要建立区域联防联控机制以减少污染.

青岛市臭氧污染与非污染期间VOCs化学特征及来源解析

青岛市夏季臭氧浓度水平高且污染事件频发,开展臭氧污染过程和非污染时期的挥发性有机物(VOCs)及其臭氧生成潜势(OFP)的精细化来源解析研究,对于有效降低沿海城市的大气臭氧污染,持续改善环境空气质量将会发挥重要的作用.因此,利用青岛市2020年夏季(6~8月)小时分辨率的在线VOCs监测数据,分析臭氧污染过程和非臭氧污染时期环境VOCs的化学特征,并通过正定矩阵因子分解(PMF)模型进行了环境VOCs及其OFP的精细化来源解析研究.结果表明,青岛市夏季环境ρ(TVOCs)平均值为93.8μg·m^(-3),臭氧污染过程相较于非臭氧污染时期TVOCs浓度上升了49.3%,其中芳香烃浓度增加最显著,增加了59.7%.夏季环境VOCs总的OFP达到246.3μg·m^(-3),臭氧污染过程相较于非臭氧污染时期环境VOCs的总OFP增加了43.1%;其中烷烃增加最多,增加了58.8%.间-乙基甲苯和2,3-二甲基戊烷是臭氧污染过程中OFP增加幅度最大的物种.青岛市夏季环境VOCs的主要贡献源为柴油车(11.2%)、溶剂使用(4.7%)、液化石油气及天然气(27.5%)、汽油车(8.9%)、汽油挥发(26.6%)、燃烧及石化相关企业排放(16.4%)和植物排放(4.8%).相较于非臭氧污染时期,臭氧污染过程中液化石油气及天然气浓度增加了16.4μg·m^(-3),是增加量最大的源类;而植物排放浓度增加了88.6%,是增加率最高的源类.另外,燃烧及石化相关企业排放是青岛市夏季OFP最大的贡献源,其OFP和贡献率分别达到38.0μg·m^(-3)和24.5%;其次为液化石油气及天然气以及汽油挥发.相较于非臭氧污染时期,臭氧污染过程中液化石油气及天然气、汽油挥发和溶剂使用对总OFP升高量的贡献率之和达到74.1%,是最主要的贡献源类.