等离子体场内CeO_(2)催化降解甲醇的表面活性氧物种来源与作用研究

利用水热法制备了3种不同形貌(纳米棒、纳米颗粒、纳米立方体)的CeO2催化剂,并通过比表面积测试(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼光谱分析(Raman)、O2程序升温脱附(O2-TPD)手段表征其物理化学性质,结果发现,CeO2纳米棒的表面氧空位和氧物种最多.等离子体与催化协同降解甲醇性能评价实验结果显示,CeO2纳米棒展现出最好的催化性能.进一步设计实验(甲醇-TPD、不同气氛常温催化、催化剂内后置比较、O3催化氧化)推测在等离子体场内CeO2表面活性氧物种来源及其作用.结果表明:①在等离子体场内参与CeO2表面催化反应的活性氧物种有两个来源,一是催化剂本身存在的表面氧物种,二是等离子体区域产生的短寿命物种及长寿命物种(主要是O3),其中,O3分解产生的活性氧物种是提高催化性能的主要因素.②不同形貌CeO2由于表面氧空位含量不同,导致O3在催化剂上分解产生的活性氧物种的量不同,最终影响等离子体催化性能.