CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面相互作用及Denox活性

The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface dispersed ceria species and crystalline CeO\-2 shows a significant enhancement on the activity. The effect of ceria species is contributed to their promoting the reduction of copper oxide species.

氧化铜与CeO_2-γ-Al_2O_3混合氧化物载体之间的表面相互作用

采用XRD ,XPS和TPR等手段研究了氧化铜与二氧化铈 氧化铝机械混合载体之间的表面相互作用 .结果表明 ,在混合载体表面 ,当氧化铜的负载量低于其在二氧化铈载体上的分散容量时 ,氧化铜优先与二氧化铈发生作用并分散在其表面 ;当氧化铜的负载量超过其在二氧化铈载体上的分散容量时 ,氧化铜会继续在氧化铝表面分散 .这些结果说明 ,在制备用氧化铈改性载体的负载型催化剂时 ,如果氧化铈的用量偏高 ,会导致样品中有晶相氧化铈生成 ,从而对氧化铈作为改性剂的作用不利 .

乙硫醇与金表面相互作用的TOF-SIMS研究

利用飞行时间型静态二次离子质谱 (TOF- SIMS) ,以乙硫醇为代表 ,在二次离子质谱的特定条件下 ,分析了乙硫醇与金的表面相互作用 ,发现了丰富的、有一定规律性的金硫团簇 .从而首次在质谱中再现了硫醇与金的分子自组装过程 .这一结果不仅表明高性能静态二次离子质谱能够用于分子自组装 ;而且 ,有可能用于新类型自组装分子的探索 .

分子和金表面相互作用的DFT和HF研究

硫氢官能团可以很强地吸附于金表面上 ,从而可作为连接体用于纳米电子学中的分子器件 .我们从第一性原理出发 ,分别利用密度泛函理论和哈特利 -福克方法研究了 4,4′-二巯基联苯分子和金表面的相互作用 .研究结果表明 ,在描述分子的电子结构以及分子与金表面的相互作用时 。

高电离态离子与表面相互作用的研究

简要描述了慢速 (v <vBohr)高电荷态离子与表面相互作用过程中的电子、光子发射过程。介绍了用于高电荷态离子与表面作用实验研究的目前兰州近物所的实验装置和取得的一些初步实验结果。

负载型催化剂的表面相互作用及其在大气分子污染物NO和CO消除中的应用基础研究

负载型催化剂具有重要的应用背景,研究表面分散组分与载体之间的相互作用,对于了解催化过程的本质,进而设计开发高效实用的催化剂均有重要的指导意义.本课题组近年来在该领域中进行了一些探索研究,涉及的催化剂以负载型金属氧化物(如CuO/γ-Al2O3,CuO/CexZr1-xO2和CuO/TixSn1-xO2等)为主,涉及的反应包括CO完全氧化和NO+CO反应.通过改变活性组分的负载量、添加改性剂和改变样品制备条件等制得一系列样品,用多种固体催化剂表征手段考察各组分在催化剂中的作用以及在上述催化反应中的活性变化规律.研究表明:(1)金属氧化物和卤化物等离子化合物在氧化物载体表面的分散容量和分散后的一些性质均可从"嵌入模型"的考虑得到解释;(2)处于不同载体表面的活性物种或同一载体表面不同结构的活性物种,由于其存在状态的差异使得其氧化还原性质和催化性质不同;(3)在相关催化剂体系中进行的CO完全氧化和NO+CO反应的结果显示,通过探索催化剂的"组成-结构-性质"间的关系,有可能为实际催化剂的设计提供理论参考.

分子与表面相互作用动力学的理论研究

一、引言近些年来,气体原子、分子与固体表面相互作用动力学的研究在理论和实验上都得到了越来越广泛的重视。气固界面散射动力学是在近二、三十年才发展起来的一个跨学科的新学术领域,在某种意义上说,它可以被认为是由气相分子碰撞理论与固体物理相结合而成。

一个低能原子和分子离子与固体表面相互作用的实验装置

低能原子和分子离子与固体表面的相互作用是表面物理和表面化学研究的重要手段。低能离子放射(LETS)已逐渐成为一种表面成分和表面晶格结构的分析工具。近几年发展起来的分子表面散射已在表面科学领域开拓了很多令人兴趣的重要研究课题。目前国内还尚未开展这类工作。本文将介绍我们建立的国内第一个低能原子和分子离子与固体表面相互作用的实验装置,该装置包括一个低能离子源系统和一个超高真空靶室系统。

NaCl介质中盐浓度，pH对α—Al2O3表面相互作用力的影响

利用原子力显微镜研究了NaCl介质浓度及体系pH值对氧化铝表面作用力的影响规律.发现较低的盐浓度下,相互作用表现为长程排斥力,双电层厚度的实际值与理论值较好地吻合.随NaCl介质浓度的提高,双电层压缩,长程斥力减弱.测定了pH由4.0变化到9.67的作用力曲线,发现当pH等于7.90时,两表面的相互作用表现为吸引力.通过恒电荷、恒电位拟合,发现氧化铝的等电点在pH 8.2处,与Zeta电位的测定结果相一致.

表面相互作用对向列相液晶相变的影响

考虑表面对液晶沿^b0、^c0两相互垂直的相互作用平均场hb、hc,导出在此平均场作用下双轴向列相液晶表面能与指向矢,序参数以及hb、hc有关的一般公式.得到表面处液晶在hb、hc平面内的相图.结果表明对于给定的hc,增加沿^b0的场强hb,可使系统进入沿^a0=(^b0×^c0)(当hb<0)或^b0(当hb>0)的双轴相.对有限厚度液晶盒,减少盒厚可增加表面相互作用对系统的影响,使双轴相所在温度区域增加.表面与盒中心液晶相的对称性并非总是同步,当hc较大时,盒中心液晶双轴相的对称性明显滞后于表面.

气体-表面相互作用中动量和能量分量间转化机制的分子动力学研究

气体分子与壁面之间的相互作用是影响稀薄气体流动状态的主要因素,但是由于其物理上的复杂性和微观性,这一过程的机理并没有得到充分揭示.本文利用分子束法对Ar分子在金属Pt表面的碰撞过程进行了分子动力学模拟,并探究了入射速度、角度和壁面粗糙度对动量、能量转化机制的影响.结果表明,当气体分子以5o的极角入射时,分子的法向速度分量占主导因素,在与壁面发生碰撞之后,分子的切向和法向动量都会损失,法向动能会向切向转移,并且当分子速度不低于2.0时,切向和法向动能的比值会稳定在一个很小的区间,而粗糙度对动量和能量转化的影响不明显.与小角度入射时不同,当气体分子以75o的极角与金属表面碰撞时,粗糙度的影响就不能再被忽略了.大极角入射的气体分子在光滑壁面散射之后,其运动规律基本符合Maxwell所假设的镜面反射,动量和能量分量的变化都不明显.而粗糙度的引入则会促进气体分子切向动量和能量向法向转移,并且会使分子总能量的损失更加显著.

构造一种新的双原子分子-半导体表面相互作用经验势模型

在势模型的构造中，曾提出将表面原子分成直接作用区和间接作用区分别处理的方法，成功地解决了不牺牲物理概念和降低自由度的矛盾；总结了构造势模型的物理依据，据此得到了一种经验势模型；用等势图研究了势参数变化对势曲面特性的影响；进行动力学计算，考察不同轨迹的微观机理和能量转化，研究势曲面特性变化对动力学计算的影响。这些证明了该势模型可调、合理并适合作动力学计算。这为今后面向具体问题的应用，指导实践，并向量子力学过渡打下了良好的基础。

褐煤与水微观相互作用的分子机制:多尺度分子模拟

煤与水的表面相互作用是洁净煤技术领域的重要科学问题之一。然而,褐煤与水的相互作用是一个复杂的物理化学过程,其微观机制在原子尺度和电子结构方面仍不明确。尤其缺乏褐煤中不同官能团与水之间相互作用能量、稳定性结构特征、相互作用本质的系统考察。基于多尺度分子模拟研究了褐煤与水微观相互作用的分子机制。基于量子化学计算重点考察典型褐煤模型结构中不同官能团与单分子水的相互作用,获得水分子在褐煤不同位点吸附的局域极小构象,以及稳定吸附构象的几何结构特征。基于独立梯度模型的直观绘景阐释了褐煤与水分子之间的相互作用形式主要为范德华作用和氢键。借助能量分解分析方法定量描述并确定了静电作用是稳定煤-水相互作用的最主要因素。此外,还基于分子动力学模拟揭示了不同数量褐煤分子与大量水分子相互作用的组装行为和演化特征,阐明了褐煤分子结构在大量水中的团聚现象。分子动力学模拟结果同样印证了褐煤和水分子主要以静电作用结合。

利用自组装单分子层(SAM)研究细胞和表面的相互作用

研究细胞和表面相互作用具有重要意义 ,利用长链的烷硫醇在金表面或烷基硅烷在羟基化表面形成的自组装单分子层及其微格式化的表面允许以分子水平研究并控制细胞和表面的相互作用。

磺酸盐阴离子双子表面活性剂与疏水缔合聚合物的相互作用

为了提高疏水缔合聚合物对高温高矿化度油藏的适用性,合成了磺酸盐阴离子双子表面活性剂,并与疏水缔合聚合物AP-P4进行了复配。实验结果表明,疏水缔合聚合物能够减少磺酸盐阴离子双子表面活性剂在界面上的吸附;质量浓度为50mg/L的磺酸盐阴离子双子表面活性剂在地层水中能大幅度地增加复配溶液的粘度;复配体系在粘度最高点时形成了粒径为54.7nm的均一聚集体;疏水缔合聚合物的加入能够诱导磺酸盐阴离子双子表面活性剂在溶液中形成棒状胶束和囊泡。由此可见,磺酸盐阴离子双子表面活性剂与疏水缔合聚合物AP-P4有良好的协同性。这种二元驱油体系有望克服三元复合驱中碱对复配体系粘度的损害,为化学驱开辟新的方向。

MoO_3/α-Fe_2O_3体系表面相互作用的研究

通过机械混合焙烧法制备了MoO3 /α Fe2 O3 样品 .采用XRD ,XPS ,LRS ,TG DTA以及M ssbauer谱研究了MoO3 与α Fe2 O3 之间的相互作用 .XRD和XPS证实 ,在适当的温度下 (约42 0℃ )焙烧的样品 ,MoO3 在α Fe2 O3 表面上的分散容量为 0 .8mmolMoO3 /1 0 0m2 α Fe2 O3 .LRS和FT IR结果表明 ,在低含量的样品中 ,Mo6+主要进入α Fe2 O3 的表面四面体位 (形成Mo Ⅰ物种 ) ;随着钼含量的增加 ,进入八面体位的Mo6+增多 (形成Mo Ⅱ物种 ) .考虑到α Fe2 O3 的优先暴露面为 ( 0 0 1 ) ,在具有单层分散的样品中 ,几乎所有的表面Mo6+都存在于表面八面体位中 ,形成具有六配位的表面钼组分 (Mo Ⅱ ) .此时与Mo6+相连的氧离子形成表面外延结构 ,这与嵌入模型的预测基本一致 .经不同温度处理的MoO3 /α Fe2 O3 样品的XRD及M ssbauer谱表明 ,MoO3 与α Fe2 O3 的表面相互作用可大致分为 :( 1 )适当温度焙烧时 (如 42 0℃ ) ,MoO3 向载体表面空位扩散 ,形成表面分散组分 ;( 2 )当温度较高时 (如 5 0 0℃ ) ,MoO3 与α Fe2 O3 反应 ,形成Fe2 (MoO4) 3 新相 .这说明温度对MoO3 与α Fe2 O3 相互作用程度有很大影响 .

二元表面活性剂混合体系中的分子间相互作用 3. 表面活性剂结构和温度对混合胶束中相互作用的影响(英文)

对于十二烷基聚氧乙烯 (3)醚磺酸钠 (C12 E3S)和两个癸基聚氧乙烯醚 (POE)混合体系 ,在 2 5℃～ 40℃下用wilhelmy法测定了它们的表面张力———浓度曲线 ,并计算了其分子间相互作用参数 β。研究表明 ,在混合胶束中两组分的摩尔参数在 0 2～ 0 8之间时 ,β基本不变。POE中EO基团的数目减少 ,混合胶束中分子间相互作用增强。在 2 5℃～ 40℃范围内 。

激光-材料表面相互作用

本书描述了激光辐射与不同辐射参数的表面的相互作用，讨论中按照激光辐射相互作用的能量等级或者强度等级进行了分类。能量等级和强度等级是描述激光辐射最重要的两个参数，它们控制了发生在电磁波与材料表面相互作用过程中的全光谱。

负载型铜基催化剂组分间相互作用及其催化性能

负载型铜基催化剂因其良好的催化性能和相对低廉的价格在诸多重要工业催化反应中得到广泛的应用.探讨负载型铜基催化剂中组分间的相互作用,有助于了解相关催化作用的本质,为现有催化剂的改进和新催化剂的设计提供科学依据.本文综述了近年来我们就CuO在不同载体上的分散、铜物种和载体的改性及其物理化学性质以及催化CO完全氧化、CO+NO和NH3+NO+O2反应性能等方面的研究进展.结果表明,CuO在多种氧化物载体表面的分散和所得负载型铜基催化剂的一些物理化学性质可参考"嵌入模型"得到解释,本文主要讨论了以CeO2,CexZr1xO2和MoO3-CeO2为载体的一些铜基催化剂的组成-结构-性质间的关系.

聚苯乙烯磺酸钠与阳离子表面活性剂的相互作用和纳米聚集体的生成

在聚苯乙烯磺酸钠(PSS)的水溶液中,引入阳离子表面活性剂(CTAB或DDAB)使与PSS通过静电相互作用实现聚苯乙烯磺酸盐不同程度的中性化,并进而对PSS/表面活性剂复合物在水中的行为特征、特别是PSS因疏水化而产生的聚集行为以及临界聚集浓度等采用多种方法如溶液的透光率;荧光光谱;荧光探针以及扫描电镜观察等进行了研究,得到一些颇为有趣的结果.结果表明PSS-CTAB或DDAB加成物可自发的形成约70 nm的纳米粒子。而中性化程度则对加成物的构型以及体系的透光率等有较大影响。结果还表明所得具有亲水外壳和疏松的疏水内核的聚集体能容易的使疏水分子进入其中。