表面等离激元纳米球中量子和非局域效应对自发辐射动力学的影响

基于局域响应近似模型(LRA)、非局域流体动力学模型(HDM)、广义的非局域光响应模型(GNOR)和量子流体动力学理论(QHT),利用格林函数预解算子方法,研究钠金属球附近原子的自发辐射动力学特性.对于自发辐射增强谱,在LRA、非局域HDM和GNOR中,量子压力导致峰位蓝移,峰值急剧降小,而在QHT中,电子溢出导致峰位红移,峰值急剧增大.系统研究不同跃迁频率和偶极矩对自发辐射动力学的影响,当原子的跃迁频率与QHT下自发辐射增强谱的峰值相等时,不同模型下呈现出指数衰减和Rabi振荡的特征;而当原子跃迁频率远小于共振频率时,对较小的跃迁偶极矩,动力学均呈现出指数衰减.为获得表面等离激元-原子束缚态,QHT模型下的临界偶极矩最小,而HDM和GNOR模型所需的临界偶极矩最大.

银纳米团簇颗粒局域表面等离激元增强荧光

采用基于磁控等离子体团簇束流源的低能团簇束流沉积在石英衬底上制备了银纳米团簇颗粒,并测量了其透射光谱.将二氧化硅荧光纳米球分别分散在裸石英片和有银纳米团簇颗粒的石英片上,用波长为410 nm的激光激发,结果表明有银钠米团簇颗粒的荧光发射强度与没有银纳米团簇颗粒的荧光发射强度相比,增强倍数达5.3倍.最后,用Mie散射理论数值计算单个银纳米球颗粒在其表面等离激元共振位置处的电场强度分布,据此对实验结果进行了合理的解释.

开口狭缝调制的耦合微腔中表面等离激元诱导透明特性

耦合的波导-微腔结构在光滤波器、光调制器中有着广泛的应用.结构的光传输性质主要由模式的耦合强度来决定,而耦合强度通常通过控制结构间的几何间距来实现.由于电磁波在金属中急剧衰减,这为控制金属微腔中模式的耦合带来了巨大的挑战.本文利用金属微腔中法布里-珀罗模式的共振特性,在微腔中引入开口狭缝,通过调节狭缝的缝宽以及偏移位置,来控制模式的泄漏率以及耦合强度,实现了可调控的表面等离激元诱导透明效应.当狭缝的开口宽度或者偏移量增加时,结构透射谱的透射峰值和半高全宽也会相应地增加.狭缝的几何参数变化会对结构共振特性产生调制,文中通过时域耦合模理论对相应的物理机进行了解释.本文的结果为实现利于加工的紧凑表面等离激元器件提供了思路.

表面等离激元耦合体系及其光谱增强应用

当入射电磁波频率与金属微纳米结构中自由电子的集体振荡频率相当时,金属微纳米结构中激发表面等离激元共振,其共振电磁场被强束缚在亚波长尺度以下界面附近,使其具备极大的电磁场局域能力.这一效应可以极大程度地增强电磁波与物质的相互作用,在金属表面等离激元耦合体系中尤为明显.本文简述了表面等离激元耦合效应、模式耦合理论以及对应的结构耦合体系.另外,还介绍了一类典型耦合体系在光谱增强中的重要应用,主要包括增强折射率传感、表面增强红外吸收、表面增强拉曼散射、表面增强光学非线性效应等.

Na原子链表面等离激元特性的含时密度泛函研究

本文用含时密度泛函理论研究了线性Na原子链的表面等离激元机理.主要在原子尺度下模拟计算了体系随着原子数增加及原子间距变化的集体激发过程.研究发现线性原子链有一个普遍的特性——存在一个纵模和两个横模.两个横模一般在实验上很难被观测到.纵模随着原子链长度增加,能量红移的同时,该纵模主峰的强度呈线性增长.随着原子个数的增加,端点模式(TE)开始蓝移,能量和偶极强度都逐渐趋向饱和.横模能量被劈裂的原因概括如下:(一)每个位置的电子受到的势不同,在两端的电子受到的势要比在中间的电子受到的势要高,因此两端的电荷积累也比中间多;(二)端点存在悬挂键,所以中间的电子-电子间相互作用与端点的不一样,这两方面又都与原子间距d有关.

有限厚度金属薄膜等离激元振荡

表面等离子体(surface plasmons,SPS)是一种电磁表面波,它在表面处场强最大,在垂直于界面方向是指数衰减场,它能够被电子也能被光波激发。表面等离子体是目前凝聚态的一个重要的研究方向,它受到了包括物理学家、化学家材料学家、生物学家等多个领域人士的极大的关注。

锑烯纳米结构等离激元的第一性原理研究

利用含时密度泛函理论(time-dependent density functional theory(TDDFT)),研究了锑烯纳米结构表面等离激元的激发特性,并给出了微扰场沿着扶手椅边界和Z字边界激发时锑烯纳米结构的吸收光谱.结果表明沿不同的方向激发,吸收光谱不同.距锑烯纳米结构表面0.9处的能量共振点的电荷密度分布表明,在低能共振区,等离激元共振属于键合二聚体的等离激元模式(BDP).

多层球壳结构中等离激元与手性分子的相互作用

利用扩展的Mie理论研究了手性分子与金属组成的复合纳米球体系的光学性质。结果表明:当圆偏振光入射到球壳结构(Au@手性分子@Au)上时,手性分子和表面等离激元发生相互作用,金核与金壳发生杂化,在表面等离激元共振位置处出现圆二色性(circular dichroism,CD)响应、Rabi劈裂和类激子诱导透明现象。当共振位置在近红外时,类激子诱导透明现象更加明显;当手性分子层振子强度增大时,分子诱导手性表面等离激元的能力提高。当分子层厚度增加时,导致的共振模体积的增加同样提高了等离激元诱导能力;当金壳层厚度增加时,在分子层形成较强手性场,可诱导出较强的CD信号。

基于准正则模理论的双柱结构中原子自发辐射特性

基于准正则模理论,分别考虑金属中自由电子的局域光响应模型、流体动力学模型和广义非局域光学响应模型,研究纳米双柱结构中二能级原子的自发辐射增强特性.利用耦合模理论,研究二能级原子所处位置和双柱间隙对自发辐射增强特性的影响.结果表明,相较于全波仿真方法,准正则模方法可准确高效地计算表面等离激元纳米双柱结构中原子的自发辐射增强谱,原子所处位置和纳米柱间隙均对准正则模式共振频率产生重要影响.

基于含时密度泛函理论的表面等离激元研究进展

纳米粒子的局域表面等离激元(LSP)由于其新颖的光学特性成为目前国内外研究的热点之一.本文利用含时密度泛函理论(TDDFT)对金属团簇及石墨烯纳米结构中的等离激元激发及调制的物理本质进行了研究.和宏观大小的材料相比,由于纳米结构的尺寸和量子受限效应,纳米结构的等离激元具有一些不同的特征.在低能共振区,光谱线发生展宽,并且发生劈裂.由于纳米单体间的电磁耦合作用,使聚合的纳米结构表现出了与单体不同的光学性质.这些结果为等离激元的调控提供了坚实的理论指导.

利用分子轨道理论对MIM隧道结负阻特性的讨论

首次从轨道杂化的角度探讨了 MIM隧道结负阻特性的成因 ,结合化学上的计算 ,并与实际测量结果进行对比分析 ,提出了

表面等离极化激元对电荷输运影响的自洽场理论研究

采用自洽场方法获得体系电荷密度分布 ,根据激子理论分析体系电荷密度矩阵 ,推导出表面等离极化激元(SPP)的频谱分布 ,并在原子轨道函数基上构造电流输运的矩阵等式 ,然后采用SPP频谱规范电流输运矩阵得到电流输运多项式的表达形式 .

对氨基苯硫酚分子的表面增强拉曼光谱及等离激元光催化反应

对氨基苯硫酚(PATP)是表面增强拉曼光谱(SERS)研究中最重要的探针分子之一.PATP吸附体系具有非常特征且异常强的SERS信号,但人们对其SERS信号的理解仍存在较大争议.本文结合文献,总结了我们为了理解PATP分子异常的SERS光谱所开展的系统的理论和实验工作.首先介绍PATP的SERS增强机理方面开展的理论工作,研究表明PATP分子的异常SERS信号不是来自PATP分子本身,而是来自其表面催化偶联反应产物二巯基偶氮苯(DMAB).通过实验和DMAB合成两个方面,验证了DMAB是异常SERS信号的根源.其次总结了各种实验条件对PATP转化为DMAB的影响,并从实验和理论两个角度探讨PATP的表面催化偶联反应机理.最后,通过对PATP体系的SERS和等离激元增强化学反应的总结,展望表面等离激元增强化学反应的未来发展方向.

银包覆PMMA纳米核壳颗粒的局域表面等离激元共振行为的模拟计算

应用米氏理论,对银膜包覆PMMA纳米核壳结构的局域表面等离激元共振行为进行了模拟计算,研究了颗粒尺寸、核壳比等参数对纳米核壳结构局域表面等离激元共振消光光谱的影响;同时将其与实心银纳米球的局域表面等离激元共振光谱行为进行了比较。结果表明,相对于实心银纳米球,银膜包覆PMMA纳米核壳结构的共振峰位更加红移,且共振峰的宽度更窄。这些性能上的提高,是由于纳米PMMA介质核的存在减弱了电子云振荡过程中的滞后效应,利于化学生物传感器方面的应用。

金纳米球壳对的局域表面等离激元共振特性分析

应用有限元方法,研究金纳米球壳对的几何结构参数及物理参量对其表面等离激元共振的散射及消光光谱的影响,并根据等离激元杂化理论进行了理论分析.结果表明,随着金壳厚度的增加,金纳米球壳对的散射及消光共振峰先发生蓝移而后红移,而随着金纳米球壳间隙的减小,或者随着金纳米球壳的内核尺寸或内核介质折射率的增大,散射及消光共振峰均发生红移;随着金壳厚度或内核尺寸减小,或者随着内核介质折射率增大,金纳米球壳对的散射与消光共振强度减弱,而随着金壳间隙的减小,金纳米球壳对的散射共振强度先增强后减弱,而消光共振强度逐渐增强,数值模拟与理论分析一致.

低损耗超小模面积杂化表面等离激元波导

提出了一种在矩形金属沟槽中插入两块相同的矩形硅核的新型杂化波导结构,基于有限元方法,在波长为1550 nm时,系统地研究了两块介质核间的距离、介质核的高度、宽度以及介质核与金属间的距离对有效模面积和传播距离的影响。计算结果表明,通过左右狭缝或者中间狭缝的场增强效应,能得到低损耗超小模面积的杂化模,当介质核与金属间的距离比较大时,相对于中间无狭缝的情况,当缝隙为5 nm时,该结构的有效模面积急剧减小,约减到原来的七分之一,而传播距离略有增长,在50个波长左右,而且中间缝隙越窄(不等于0 nm),模面积越小,传播距离越大,介质核越高,传播距离越远而模面积几乎不变。当介质核与金属间的距离比较小时,中间缝隙越小,介质核的宽度越小,模面积越小。

损耗对表面等离子体激元压缩态的影响

表面等离子体激元是金属表面电子集体振荡,它以波的形式在金属和介质之间的界面中传播.近期Huck等证明等离子体激元可以处在压缩态,本文利用量子光学的热库理论,研究金波导损耗对表面等离子体激元压缩态的影响,并对Huck等的实验结果给与理论解释.

基于金属纳米结构非局域与尺寸效应的表面等离激元特性研究

结合流体动力学介电模型以及尺寸依赖介电模型,提出了一种可用于描述金属纳米结构中表面等离激元非局域和尺寸效应的介电理论模型。利用不同介质模型对半径为1~100nm的银纳米球进行电子能量损失特性和光学特性的仿真对比,结果表明该理论模型可在较大的能量范围(1~5eV)和尺寸范围(2~200nm)内,兼容有效地反映出局域、非局域、尺寸、甚至是类量子尺寸等效应对金属纳米结构表面等离激元特性的影响作用。同时,研究结果还有助于理解表面等离激元在纳米尺度上的共振模式、能量分布机理和动态演化机制,为等离激元器件的开发设计提供了参考。

基于乙醇密封共振腔金属-介质-金属波导的高性能温度和折射率两用传感器

为了提高现有的亚波长量级温度传感器和折射率传感器的各项工作性能,本文基于表面等离激元提出了一种拥有尖锐峰的高灵敏度、高集成度的环八边形表面等离子体共振传感器.理论分析了以乙醇作为热敏填充材料使温度和有效折射率建立线性转换关系的可行性,并利用多模耦合模式理论(MICMT)对该传感器的透射峰进行了拟合和理论分析,再利用有限元法(FEM)进行了仿真分析,理论结果和仿真结果高度匹配.然后对环八边形共振腔的各项参数进行了有限元数值模拟,计算得出该传感器的最佳参数设置.和以往结构设计对比,该两用传感器拥有工作波段范围广、半峰全宽窄、易于集成等诸多优点,作为传感器的温度灵敏度和折射率灵敏度分别高达0.9 nm/℃和2400 nm/RIU.该结构兼具一些传统腔体的优点,为以后基于表面等离激元设计的微纳光子温度传感和折射率传感两用器件提供了一种高性能的腔体选择.

基于Fano共振的金属-绝缘体-金属-石墨烯纳米管混合结构动态可调折射率传感器

为了解决传统金属-绝缘体-金属(metal-insulator-metal,MIM)波导结构传感器不可动态调控的问题,本文将石墨烯纳米管引入MIM波导耦合圆环谐振腔结构,设计了一种动态可调的MIM-石墨烯纳米管混合结构折射率传感器.采用有限元法对系统的传输特性、电场分布和磁场分布进行数值研究,并通过多模干涉耦合模理论进行分析验证.结果表明,Fano共振源自于TM_(10)腔共振模式和石墨烯等离子体电共振模式之间的相干耦合.通过改变石墨烯的化学势可以在较大波长范围内动态调谐Fano共振的谐振波长和线宽,从而实现折射率传感器的动态调控.在最佳结构参数下,传感器灵敏度可达1250 nm/RIU.与传统的MIM波导结构相比,该器件具有结构简单、动态可调、易于加工且工作波段范围大等诸多优点,对设计可动态调控的高性能纳米光子集成器件具有一定的指导意义.