单分子层保护纳米Au粒子表面配位催化剂的制备及其应用

贵金属纳米粒子由于其小尺寸效应而表现出特殊的催化性能.综述了纳米Au粒子表面配位催化剂的制备方法及其在催化中的应用.由于Au可与硫化物形成配位键,所以硫化物可在Au表面形成有序单分子膜.单分子膜保护的Au纳米粒子具有非常好的溶解性、分散性、稳定性,以及由不同的表面功能团而导致的不同的催化性能.该催化体系兼具均相催化剂和多相催化剂的特点,这对开发新型催化剂具有重要的理论和实际意义.

K_2FeO_4氧化降解3,4-二甲基苯胺的机理研究

以3,4-二甲基苯胺为目标污染物,高铁酸钾(K_2Fe O_4)为氧化剂,考察催化氧化过程中的表观动力学及反应机制,确定高铁酸钾降解3,4-二甲基苯胺的表观动力学方程为:r=0.0043C_A^(0.486)C_B^(1.2477),反应级数为1.7337,符合准二级动力学方程.同时通过GC/MS技术,分析降解过程的中间产物,推测在高铁酸钾的作用下,3,4-二甲基苯胺先转变成2,4-二甲基苯胺,然后苯环上的氨基及甲基先后被氧化,生成4-硝基间苯二甲酸,再发生脱羧反应,生成硝基苯,硝基苯被高铁酸钾进一步攻击,生成苯环正离子,其后开环生成一系列小分子烃类物质,这些物质继续被氧化,最终生成二氧化碳与水.推测该氧化还原过程的控制反应为两步:第一步,高铁酸钾攻击3,4-二甲基苯胺苯环上的侧链;第二步为苯环的开环反应.此降解过程主要包括表面络合催化与界面催化两种反应机制.