大晶粒UO_(2)燃料裂变气体释放行为相场模拟研究

为预测大晶粒UO_(2)燃料中裂变气体的释放行为,从而为事故容错燃料的发展提供支持,本文采用相场模型,对裂变气体在UO_(2)多晶微观结构中的释放行为进行了模拟.该模型采用一组耦合的Cahn-Hilliard方程与Allen-Cahn方程,用守恒场变量表示裂变气体与空位的分布,以及用序参量区分气泡相与基质相.该模型重点考察了不同晶粒尺寸、不同温度条件与扩散系数对裂变气体释放行为产生的影响,展现了气泡的形核、生长、融合等行为,得到了一定程度燃耗深度下燃料的孔隙度、晶界处气泡覆盖率、气泡平均半径等模拟结果.结果表明,温度与扩散系数对孔隙度、晶界处气泡覆盖率的影响较为显著,在扩散系数较大时,晶粒尺寸也会对裂变气体释放行为产生较大影响,扩散系数较小时,晶粒尺寸的影响则不明显.此外,通过该模型得出的高燃耗深度下裂变气体气泡分布状况与实验结果也较为符合,该模型能较好地预测大晶粒UO_(2)裂变气体释放行为.

核燃料裂变气体行为研究进展

核燃料裂变气体行为是影响核燃料性能最为关键的因素之一。裂变气体是核燃料在裂变过程中产生的惰性气体,性质较为稳定,但其不溶于燃料基体,多以气体形式存留在燃料内。存留在燃料基体内的裂变气体会造成燃料肿胀,而从基体中释放到气腔的裂变气体会影响燃料和包壳间气隙的热导率和气压。无论是造成肿胀还是影响热导率和气压都会对核燃料的安全造成威胁,因此对裂变气体行为的研究具有重要意义。迄今为止,对裂变气体行为的相关研究开展了60余年,研究人员对裂变气体行为有了相当深刻的认识,并开发了包括裂变产生、气泡形核、气泡聚合、气泡迁移、气体原子重溶和最终裂变气体释放的一套完整的裂变气体行为理论体系,这套理论体系被广泛应用于核燃料性能分析中,为核燃料设计与性能模拟做出了极大的贡献。本文总结了裂变气体行为理论中多种具体的裂变气体行为,详细地阐述了裂变气体各种具体行为的产生原因及过程,同时针对不同类型核燃料独有的裂变气体行为进行了汇总,归纳了用于不同核燃料裂变气体行为的经验性和机理性模型,最后总结了现今裂变气体行为方向的研究重点。

裂变气体^(85)Kr提取技术研究进展

^(85)Kr是一种重要的核燃料裂变气态产物,具有半衰期长、放射性强的特点。对^(85)Kr气体进行监测检测、回收储存对于人与环境健康、核安全监测均有重要意义,且^(85)Kr在气体示踪、仪表制造、医学诊断等方面均有重要应用。但国内并无提供商用^(85)Kr的产业,只能依靠从国外进口来满足需求。因此,开发裂变气体中^(85)Kr的提取技术具有重要意义。主要综述了Kr/Xe分离方法,并对^(85)Kr提取的相关信息进行了调研。此外对不同技术方法进行对比分析,同时结合国内提取技术的发展现状和国内外差距,对未来工作提出展望。

考虑晶界扩散和气泡联合的UO_2燃料裂变气体模型

从改进的Booth模型出发,在晶粒的尺度下,考虑晶界上气体原子的重溶、晶界气泡的生长和联合、气体原子在晶界内的扩散、并考虑到静水压的作用,建立对裂变气体释放和肿胀进行求解的控制方程;建立对控制方程组进行求解的数值算法,编制预测核燃料内裂变气体行为的有限元程序。将该有限元结果与文献实验结果进行对比,验证了本文模型的有效性。

贝叶斯推断法标定核燃料裂变气体释放模型

针对模型参数不确定性影响裂变气体释放(FGR)机理模型预测精度的问题,构建了一套贝叶斯标定方法。利用FGR实验测量数据标定晶内气体扩散系数等模型参数并推断其后验概率分布,采用Kriging模型和主成分分析法提高贝叶斯推断效率。分析结果表明,标定后模型FGR计算结果的准确性显著提高,总体均方根误差降低约70%;5个模型参数后验分布标准差相比先验分布均有所减小,进而降低了FGR预测值的不确定度。

燃料棒性能分析软件JASMINE中裂变气体释放模型的评估

裂变气体释放是燃料棒堆内安全运行必须考虑的关键行为。为了准确预测燃料棒中裂变气体释放行为,基于燃料棒性能分析软件JASMINE,集成了经典的Forsberg-Massih模型,并开发了两阶段裂变气体释放模型JASGAS,考虑晶界气泡重溶效应的影响,释放前后阶段的晶粒内部和晶界气体浓度变化。利用核燃料试验项目测量数据对模型进行评估,验证了模型的有效性。结果表明:在稳态工况下,JASGAS裂变气体释放模型预测较为准确,偏差较小;瞬态工况下,预测稍有偏低。

气相色谱法测定燃料元件裂变气体中氪、氙

采用气相色谱法测定燃料元件裂变气体中氪、氙的含量。用100℃的填充5分子筛的不锈钢色谱柱分离,热导检测器检测。氪和氙的体积均在0.3~100μL范围内与其峰面积呈线性关系,方法的检出限（3S/N）均为0.03μL。氪、氙的加标回收率分别为98.0%,98.7%,测定值的相对标准偏差（n=6）分别为1.0%,1.1%。方法用于国产燃料元件裂变气体的分析,结果表明：所测燃料元件中释放的氪、氙气体含量分别在3.33~39.52μL和25.19~288.80μL之间,氙与氪的体积比在6.7~7.6之间。

气相色谱法测定回收铀和天然铀燃料棒裂变气体中的氪和氙

燃料在辐照过程中，会产生大量的裂变产物，裂变产物积累将引起燃料产生严重的辐照肿胀，影响燃料元件的使用性能，对反应堆的安全运行构成威胁。其中，裂变气体氪和氙裂变产额大且为气态，对燃料的影响很大。准确测量燃料元件所释放出来的氪、氙气体各自的总含量，对确定氙／氪、裂变气体释放率以及燃料元件与燃耗的关系非常重要。

回堆考验元件裂变气体测量分析

反应堆燃料元件的裂变气体释放率测量是辐照后检验的一项重要内容,它对于评价燃料元件的性能起着重要作用。回堆考验组件采用3×3-2再组装小组件方式,由一期考验的3根老棒、4根新棒和2根控制棒导向管组成。3×3-2小组件在中国原子能科学研究院重水研究堆辐照到燃耗(以金属铀计,全文同)30.9GW·d八/t(老棒)时,堆内出现破损信号。随后将其运至热室,非破坏性检验未发现元件棒破损。为此,采用激光刺孔方法将7根元件棒刺穿,测量元件棒气腔内压和裂变气体释放率。结果表明,元件棒内压均不低于再回堆考验前的压力值,从而进一步证实元件棒未发生破损,与一期考验元件相比,回堆后的燃料棒裂变气体释放率无明显增加。

弥散型燃料的裂变气体行为研究

探讨了弥散型燃料中对辐照肿胀有重要影响的裂变气体的行为机理。裂变气体原子聚集成气泡引起燃料相肿胀，气泡的尺寸分布是影响辐照肿胀的重要因素。决定气泡生长的裂变气体的行为机理主要有：裂变气体原子的产生和热扩散迁移，气泡的成核和聚合长大，气泡内气体原子的重溶，燃料相的辐照亚晶化等过程。燃料中各种尺寸的气泡浓度随时间的变化率可用气泡生长的动力学速率方程组来描述。当裂变密度较高时，辐照产生的缺陷引起燃料相的亚晶化。亚晶界网络的出现加速了气泡聚合过程，引起大尺寸气泡的产生，辐照肿胀随裂变密度加速增加。在一定辐照条件下拐点燃耗随温度增加而减小，温度是影响弥散型燃料辐照肿胀非常重要的因素。本文计算了一定条件下 U3Si2- Al弥散型燃料的辐照肿胀随裂变密度的变化。对照表明，理论计算值与实验测量值相一致，有关裂变气体的行为机理模型能有效地预测一定运行条件下弥散型燃料的辐照肿胀规律。

烧结二氧化铀燃料裂变气体肿胀的数值模拟研究

建立低温条件下烧结二氧化铀燃料(简称UO2燃料)中裂变气体的肿胀计算模型,采用有限差分方法编写计算程序,定量计算不同燃耗和温度条件下UO2燃料中固溶态的裂变气体份额、裂变气体气泡的密度与平均半径以及它们对燃料肿胀的贡献。计算表明,该模型能用于预测低温条件下UO2燃料中裂变气体所导致的肿胀随燃耗的变化规律。

核燃料芯块裂变气体释放行为模拟研究

基于ABAQUS对UO_2核燃料芯块裂变气体行为做了研究,对两个经典模型:ANS-5.4单阶段模型和两阶段Forsberg–Massih释放模型作了详细描述,重点研究了这两个模型在ABAQUS中的实现及模型与ABAQUS结合时的技术难点。将研究模拟结果与该模型在相应成熟软件中的结果作比较,吻合度很好,验证了基于ABAQUS二次开发方式模拟裂变气体行为方法的可行性。

燃料元件破损监测裂变气体法的理论计算

及时发现燃料元件包壳破损，与核安全有着密切的关系。结合裂变气体分离沉降装置和片型静电沉降器进行理论公式的推导和计算，并将理论计算与试验结果进行的比较。试验是在４９－２反应堆元件破损监测小回路上进行的。由于裂变气体子代产物β衰变的计数率不但与试验小元件、反应堆运行参数、探测仪表的特性有关，而且与试验回路的特性和运行参数有着密切的关系。因此，该计算对建立新的试验回路，对设计新型的静电沉降器和对从事于反应堆元件破损监测的科技人员都有一定的参考价值。

三种铀靶中裂变气体产物氪、氙的释放

选用溶液蒸干靶、粉状靶和块状靶等三种铀靶作为研究对象,初步研究了三种靶中气体裂变产物氪、氙的释放率。在西安脉冲堆辐照三种铀靶后,分别在常压循环和吸附真空两种释放模式下释放裂变气体产物氪、氙。采用间接法测定各气体产物的释放率。由固体裂变产物得到的总裂变数计算各气体裂变产物的总核数,由释放的气体裂变产物实测释放的产物总核数,以上两值之比表征释放率。结果表明:气体裂变产物释放率在三种铀靶中差异较大,在块状靶中最低,说明氪、氙的释放率与靶件的化学形态密切相关,氪、氙产物独立产额的大小也是决定释放率的重要因素。

一种快堆边界下的裂变气体释放数值模型

裂变气体释放(FGR)对燃料元件的热力演化过程有着极其重要的影响,准确地模拟反应堆中裂变气体释放是燃料元件性能分析程序开发的最基本内容之一,也是重要的评价准则.本文围绕快堆边界下的裂变气体释放行为展开详细论述,基于气体原子与气泡行为模型,模拟了晶内气体原子的产生、自由扩散、俘获-再溶解等行为,以及晶内气泡的形成、生长、融合、移动等行为.模拟了晶界气泡的生长、连接、通道形成与气体释放等过程.通过数值方程组离散和迭代计算,建立了一种快堆边界下的裂变气体释放数值模型.经过与理论及实验数据对比,结果显示该模型能准确预测燃料元件的裂变气体释放份额与气体肿胀量,能较好地模拟晶内气泡浓度与尺寸.表明该模型可以用于快堆燃料元件性能分析.

UMo/Al弥散燃料板内裂变气体肿胀的静压效应研究

将核燃料的裂变气体肿胀与静水压力计算相耦合,并考虑重要的辐照蠕变,编制了定义其复杂力学本构关系的子程序。将定义各部分材料热-力学本构关系的用户子程序引入ABAQUS软件,获得了燃料板细观尺度下辐照-热-力耦合行为的计算模拟方法,并计算分析了核燃料裂变气体肿胀的静压效应。与不考虑裂变气体肿胀静压相关性的计算结果对比发现,在裂变气体肿胀计算中引入静压的影响,将使得核燃料颗粒内的辐照肿胀应变显著减小,引起板内最高温度降低,并减弱燃料颗粒和基体间的力学相互作用,减小燃料颗粒内的等效蠕变应变,致使基体内最大Mises应力和第一主应力减小。

核燃料裂变气体释放机理模型不确定性研究

基于随机抽样方法研究核燃料裂变气体释放(FGR)机理模型不确定性,分析了扩散系数、重溶参数、晶粒尺寸等模型参数对计算结果的影响。42个试验算例分析结果表明,模型参数不确定性引起的FGR计算标准差约为均值的30%~60%,是计算结果与试验测量值之间偏差的主要来源,其中晶内气体扩散系数和重溶参数的敏感性最高。不确定性和敏感性分析结果可用于FGR机理模型的改进。

瞬态裂变气体释放机理研究及其在燃料棒内压分析中的应用

本文分析了裂变气体释放过程中的主要物理现象以及各类裂变气体释放模型采用的模拟方法，比较了它们之间的异同，提出了使用稳态程序模拟瞬态裂变气体释放、计算燃料棒内压的方法，论证并通过算例和文献数据对比验证了其保守性、可行性。

基于弥散燃料颗粒开裂的裂变气体释放模型

根据弥散燃料颗粒开裂后裂变气体的3种释放途径,分别建立了裂纹连通释放模型、气泡连通释放模型以及原子扩散释放模型,综合得到了基于弥散燃料颗粒开裂的裂变气体释放模型,并采用该模型对裂变气体释放量进行了计算。结果表明:裂变气体释放量主要由裂纹连通释放途径贡献;燃耗深度越高,裂变气体释放量的增加速率会越大;随着退火温度的增加,裂变气体释放量迅速增加,而退火时间越长,裂变气体释放量的增加速率越低。通过裂变气体释放量模型计算得到的裂纹宽度与实验观察到的裂纹宽度符合较好,对比结果验证了基于弥散燃料颗粒开裂的裂变气体释放模型的合理性。

利用MCNP模拟气体裂变产物混合源的γ剂量率

西安脉冲反应堆辐照铀靶后，抽取Kr、Xe裂变气体，通过活性炭吸附于气体源盒内。HPGeγ谱仪测量源盒内混合气体活度，塑料闪烁探测器测量γ剂量率。将源盒、塑料闪烁探测器的几何结构、材料作为蒙特卡罗程序（MCNP）输入信息，模拟塑料闪烁探测器对源盒中核素活度与其7剂量率对应关系，结合HPGeγ谱仪所测活度得到剂量率模拟值，结果与实测值偏差小于6％。该工作说明在已知放射源空间结构、放射性核素种类和活度的情况下，采用MCNP模拟计算复杂气体放射源γ剂量率的方法是可行的。