Pd-ZnIn_(2)S_(4)负载型催化剂光催化降解水中阿特拉津

光催化降解水体中痕量除草剂阿特拉津(ATZ)可有效消除其对水生态环境及人体健康的潜在危害。以鹅卵石为载体,采用简便的胶粘法制备Pd-ZnIn_(2)S_(4)负载型催化剂,氙灯光源下开展光催化降解水中ATZ试验,同时对催化剂形貌特征和光学特性进行了表征。结果发现,鹅卵石负载型催化剂禁带宽度变小、比表面积增大,光催化降解水中ATZ活性良好;鹅卵石负载型催化剂选用环氧树脂为最佳粘结剂,0.1wt%Pd-ZnIn_(2)S_(4)粉末最佳黏附量为100 mg;薄涂方式制备的鹅卵石负载型催化剂对初始浓度5 mg/LATZ的光降解效率为62%,大于厚涂的41%。这是因为环氧树脂薄涂既能固定催化剂,又不会使催化剂被环氧树脂完全包裹而影响活性组分活性。

Z型异质结Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)的构建及光催化降解性能

通过水热法制备出一系列Z型异质结Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)新型光催化剂。采用扫描电子显微镜、粉末X射线衍射、红外光谱、紫外可见吸收光谱等表征手段研究了催化剂的形貌、结构性质和光电化学性质,并以四环素(TC)为降解目标污染物,进一步探究了其催化效率。实验结果表明,Cu_(2)O的加入提高了复合催化剂的光催化性能,其中20%Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)复合催化剂(Cu_(2)O和Bi_(2)MoO_(6)的质量比为20%)降解效果最好,100 min内可降解95%的TC。Cu_(2)O与Bi_(2)MoO_(6)之间的协同作用使其可以吸收更多的可见光,所构建的Z型异质结改变了电子转移途径,提高了电子与空穴的分离效率,光催化活性显著提高。通过自由基捕获实验和能带结构,分析了Z型异质结Cu_(2)O/Bi_(2)MoO_(6)复合催化剂光催化降解TC可能的机理。

SiO_(2)@Co(Ⅲ)-Salen负载型催化剂的制备及其催化CO_(2)与环氧丙烷环加成性能

CO_(2)具有惰性性质,难以固定、回收及利用,将其与环氧化物通过环加成反应制备环状碳酸酯是解决该问题的有效途径之一。M(Salen)型催化剂合成简单、催化活性高,被广泛应用于催化该环加成反应,但是均相M(Salen)催化剂很难从产物中分离、回收及再利用,因此,将均相M(Salen)催化剂非均相化是该领域的重要研究方向。采用溶胶-凝胶法制备的纳米SiO_(2)作为无机载体对Co(Ⅲ)-Salen配合物进行了负载,通过FT-IR、XRD、TGA、SEM等手段对该负载型催化剂(SiO_(2)@Co(Ⅲ)-Salen)的结构形貌进行了表征,并考察了反应温度、压力、反应时间和催化剂用量等因素对CO_(2)和环氧丙烷环加成反应的影响行为,得出该反应的最佳条件为:70℃、1.5 MPa、6 h、催化剂/环氧丙烷摩尔比=1∶500,环状碳酸酯的收率为93%。另外,通过离心分离回收催化剂进行了一次循环实验,发现该纳米催化剂可能由于离心回收过程形成了不易分散的多团聚体导致其催化效率大幅度降低。

γ-Mo_(2)N/C催化剂的合成及其甲酸脱氢性能研究

甲酸(FA)因其H含量较高(4.4%)、易产H_(2)、可经小平台化合物合成等优势受到广泛关注,而γ-Mo_(2)N/C对FA沿H_(2)和CO_(2)路径分解具有非常高的选择性,产生CO极少,显示出较高的应用价值。基于此,本研究采用对苯二胺和钼酸铵水溶液经前驱体制备γ-Mo_(2)N/C催化剂,并对其FA分解性能进行了原位评价,采用热重分析(TG)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等表征手段对催化剂的结构和表面官能团进行了分析,利用DFT对FA在γ-Mo_(2)N (200)晶面的吸附构型进行了计算,在此基础上,对催化剂性能及FA在其表面的分解机理进行了研究。结果表明,γ-Mo_(2)N/C在较低温度下即可表现出极高的催化活性,提高γ-Mo_(2)N在C载体上的分散性能有效改善FA转化率。对苯二胺与钼酸铵的物质的量比为4∶1时,催化性能最佳,在160℃、100 h的FA分解实验中,催化剂性能稳定、H_(2)选择性高(N_(2)40 mL/min, CO<5.0×10^(-5))。而DFT计算表明,FA中O-H键的H原子与γ-Mo_(2)N/C (200)晶面上N原子结合的可能性更大,而C=O键的O原子更有可能与γ-Mo_(2)N/C (200)晶面上Mo原子结合。上述结果有助于明确FA在γ-Mo_(2)N/C作用下的分解机理,也显示出非贵金属催化剂γ-Mo_(2)N/C在FA分解制H_(2)方面潜在的应用前景。

载体对负载型TiO_2催化剂光催化性能的影响

以活性碳 (AC)和镁铝尖晶石 (MA)为载体 ,采用真空吸附水解法制备了负载型光催化剂TiO2 /AC和TiO2 /MA ,并采用TiO2 溶胶负载法制备了活性碳负载催化剂TiO2 (C) /AC .以氯仿为探针分子研究了其在催化剂上的吸附及光催化降解反应性能 .结果表明 ,催化剂的制备方法、TiO2 负载量与载体的吸附性能对光催化活性有明显的影响 .通过优化制备条件 ,TiO2 /AC催化剂的催化活性可提高到纳米TiO2 的 2 5倍 .氯仿在AC上的饱和吸附量较高 ,但吸附强度较弱 ;在纳米TiO2 上的吸附情况则正好相反 .氯仿在AC和TiO2 上吸附性质的差异有利于吸附在TiO2 /AC上的氯仿分子从活性碳载体向TiO2 光催化活性中心迁移 .镁铝尖晶石载体对光催化反应没有明显的促进作用 ,与其基本上不吸附氯仿分子有关 .与TiO2 胶体负载法相比 ,真空吸附水解法是一种较好的负载型TiO2

负载型n-Bu_2SnO催化剂上合成碳酸二苯酯的研究

对苯酚与碳酸二甲酯催化合成碳酸二苯酯反应进行了研究。考察了均相和负载型n -Bu2 SnO催化剂的反应性能 ,并应用XRD和IR对催化剂进行了表征。结果表明 :对于均相反应 ,在正交实验确定的适宜条件下 ,碳酸二苯酯的产率为 32 .8%。不同载体对催化性能影响较大 ,n -Bu2 SnO/SiO2 催化剂的性能最好 ,碳酸二苯酯的产率为2 1 .8%。焙烧条件直接影响催化剂的活性 ,高温焙烧后由于丁基基团的消失和SnO2 晶相的产生 ,反应活性急剧下降。

反胶束体系制备负载型TiO_2纳米光催化剂

在 AOT/异辛烷反胶束体系中制备了粒径为 2～ 5 nm的单分散球形 Ti O2 纳米粒子 ,用 TEM,DSC和 XRD等手段对其进行了分析 ;用浸渍法以小孔分子筛 HZSM-5为载体制备了负载型 Ti O2 纳米粒子 ,用FTIR,Langmuir及 BET等手段进行了表征 ;用以上 2种 Ti O2 粒子作光催化剂进行了简单模拟废水处理研究 ,用 UV-Vis光谱分析其催化效果表明 ,负载型 Ti O2 纳米粒子比纯 Ti O2 纳米粒子的光催化活性更高 .

BaO、ZrO_2对Al_2O_3热稳定性及其负载型催化剂反应活性的影响

用初湿浸渍法分别制备了BaO-Al2O3、ZrO2-Al2O3复合载体及MnOx/BaO-Al2O3、MnOx/ZrO2-Al2O3系列催化剂,考察了BaO、ZrO2对Al2O3热稳定性的影响及催化剂对甲烷燃烧的活性.结果表明:加入BaO、ZrO2提高了Al2O3的热稳定性,MnOx/BaO-Al2O3、MnOx/ZrO2-Al2O3对甲烷燃烧的催化活性明显高于MnOx/Al2O3.

负载型纳米TiO_2复合载体催化剂及其HDS活性研究

采用溶胶 -凝胶法在γ-Al2 O3 上制备出负载型纳米 Ti O2 ,负载活性组分 Co和 Mo,对其进行了噻吩 HDS活性评价 ,并与国产工业 HDS催化剂 T2 0 5进行比较 ,并提出负载型纳米 Ti O2 为半球模型 .

负载型纳米TiO_2复合载体及其CoMo催化剂的酸性及孔特性的研究

总结了复载不同纳米尺度的复合载体及其CoMo催化剂的表面酸性及孔结构特性的表征结果。结果表明,负载型纳米TiO2与基载体γ Al2O3存在着相互作用。当负载比较少量的纳米TiO2时,复合载体的总酸量随着TiO2含量的增加而增加,超过γ Al2O3的酸量,但当TiO2的含量比较高时复合载体的酸量又降低,纳米TiO2优先负载在γ Al2O3的强酸中心位;负载了CoMo活性组分后酸量增加。不同粒径的纳米TiO2对复合载体和催化剂的酸分布没有明显影响,但对总酸量有影响。对不同尺度TiO2,随着TiO2负载量的增加以及负载金属活性组分的增加,表面积、孔容和最可几孔径均有不同程度的减少。

负载型TiO2光催化剂的制备及光催化活性研究

目的研究TiO2的光催化活性，制备可悬浮的负载型TiO2光催化剂，并以活性艳红X-3B有机染料为降解对象来检验光催化剂的光催化活性．方法以钛酸正四丁酯为前躯体、无水乙醇为溶剂、以粒径2～3mm粗孔硅胶微球为载体，用溶胶-凝胶法制备负载型TiO2光催化剂．以20W（λ=253.7nm）紫外线杀菌灯为光源，采用自制反应器进行光催化氧化试验．通过试验研究分析如负载型TiO2光催化剂无水乙醇和硝酸的投加量、镀膜次数、煅烧温度等因素对光催化降解效果的影响，结果镀膜5次、煅烧温度为450℃制成的催化剂对活性艳红X-3B染料废水有较好的去除效果，当废水初始浓度50mg／L，调节pH为3左右，催化剂的投加量为10g／L，反应2h，脱色率96％以上．结论用溶胶-凝胶法制备负载型Ti02光催化剂具有较好的光催化活性，且克服了粉末状TiO2难回收、易流失的缺点，

负载型催化剂Pt-γ-Al_2O_3-CeO_2的合成和活性研究

模拟贫燃机车尾气条件下 ,比较浸渍法和共沉淀法制备的 Pt-γ- Al2 O3- Ce O2 纳米催化剂对 NO的催化还原活性 .结果表明 ,采用浸渍法所得的样品催化活性最高 ,使 NO的转化率达83% ;而共沉淀法所得的样品抗烧结性能好 ,活性温度范围宽 .利用 XRD,BET,TEM等手段对活性好的样品进行了一系列分析和比较 .

制备条件对新颖负载型TiO_2光催化剂活性的影响

开发新颖玻璃弹簧填料型载体 ,采用浸渍 -烧结法制备纳米 Ti O2 负载型光催化剂 ,研究不同制备条件对其催化活性的影响。结果表明 ,该负载型催化剂较佳制备条件为 :P2 5 Ti O2 浸渍浆料浓度为 0 .5 % ,浸渍次数为 5次 ,焙烧温度为 40 0°C、时间为 3 h。该负载型光催化剂具有高的光照射表面积 /体积比、空隙率很大、床层压降低 ,以及在催化剂填充空间光辐射分布较均匀 ,导致有效的光催化反应体积成倍增加的优点。

负载型Sn_2(OMe)_2Cl_2/SiO_2催化剂的制备、表征与催化合成碳酸二甲酯

采用表面改性法制备了负载型 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 /Si O2 双核桥联配合物催化剂 ,用 IR,TPD和微量反应技术研究了催化剂的表面结构、化学吸附性能和反应活性 .结果表明 ,双核桥联配合物 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 以O( Me)为桥 ,Cl为配体 ,并以 Sn— O— Si形式键合到 Si O2 表面上 ;CO2 与催化剂表面的金属离子 Sn4+和桥基配体 OMe的 O2 - 形成桥式和甲氧碳酸酯基两种吸附态 ,CH3 OH与催化剂表面的金属离子 Sn4+仅形成一种分子吸附态 ;在 4 1 3K以下 ,CO2 和 CH3 OH在 Sn2 ( OMe) 2 Cl2 /Si O2 催化剂表面上以近 1 0 0 %的选择性生成碳酸二甲酯 ;CO2 在催化剂表面形成的甲氧碳酸酯基吸附态是生成 DMC的关键物种 ,其与在同一活性中心的分子吸附态甲醇的反应决定了催化剂的活性和产物选择性 .

负载型TiO_2光催化剂的制备及其光催化活性研究

以海泡石为载体,采用粉体混合焙烧法制备了负载型TiO2光催化剂,研究了TiO2负载量、焙烧温度及焙烧时间对其催化活性的影响,考察了其对邻苯二甲酸丁基苄基酯(BBP)的光催化降解效果。结果表明,TiO2是以吸附形式均匀地结合在海泡石表面的,最佳的TiO2负载量、焙烧温度及焙烧时间分别为30%、600℃和3 h。在BBP初始浓度为150 mg/L、催化剂用量为2 g/L的条件下,经365 nm的紫外光照射6 h后,负载型TiO2光催化剂对BBP的去除率为92%,其光催化性能优于锐钛矿型TiO2粉末的。

微乳液制备粉煤灰微珠负载型La^(3+)、Fe^(3+)共掺杂TiO_2光催化剂

以粉煤灰微珠为载体,采用微乳液法制备La3+、Fe3+共掺杂TiO2光催化剂.并用透射电镜、扫描电镜对复合粒子的形貌进行观察;X射线衍射对煅烧后复合粒子中的组分进行分析;分光光度法测得TiO2在粉煤灰微珠表面的包覆率;分光光度计测定催化剂甲基橙的脱色率.实验结果表明:采用微乳液法制备的负载型Fe3+、La3+共掺杂TiO2尺寸均匀,分散度较好,包覆率达到35.67%,甲基橙的脱色率为48%,催化剂可再生5次.Fe3+、La3+共掺杂的协同作用使催化剂活性更高,Fe3+、La3+的最佳掺杂量分别为0.3%、1.0%.

负载型ZnO/SiO_2及ZnO-SiO_2溶胶凝胶催化剂的表面结构研究

ZnO/SiO\-2 and ZnO\|SiO\-2 catalysts were prepared by the impregnation and sol\|gel method, respectively. The characterization of the catalysts by XPS and FTIR indicated that much "free" zinc oxide and unreacted Si\_OH existed on the surface of ZnO/SiO\-2 sample. As for ZnO\|SiO\-2 sol\|gel catalyst, the corresponding phenomena were not observed. The prepared samples were also used as the catalysts for decomposition of 2\|butanol. A high selectivity for dehydrogenation was observed over the supported catalyst. However, a high selectivity for dehydration was shown over the ZnO\|SiO\-2 sol\|gel catalyst. The opposite selectivity for dehydration or dehydrogenation observed over the two kinds of catalysts may be just because of the different surface structures of the catalysts.

TiO_2/AC负载型光催化剂的制备及光催化性能的研究

利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM),对溶胶-凝胶法中不同煅烧温度条件下合成的TiO2/AC负载型光催化剂的表面形貌、分布均匀性、粒径大小及晶型等进行了表征;通过亚甲基蓝溶液光催化降解试验,对TiO2/AC负载型光催化剂的催化性能进行了测试.结果表明,经400℃煅烧制备而成的TiO2/AC负载型光催化剂的表面TiO2纳米粒子分布均匀、无明显的团聚现象,在紫外光灯的照射下对亚甲基蓝的降解率在2 h内可达68.30%,经6次重复使用后其催化降解率仍能达到60%以上,表明该催化剂具有良好、稳定的催化性能和较高的循环利用价值.

载体对负载型Ni-B催化剂催化2-乙基蒽醌加氢制H2O2反应性能的影响

采用还原剂浸渍法将Ni-B非晶态合金负载到SiO2,γ-Al2O3和活性炭(AC)上,以2-乙基蒽醌选择加氢制H2O2为探针反应,系统研究了载体对Ni-B非晶态合金催化剂结构、热稳定性和催化性能的影响.结果表明,将Ni-B负载到载体上后,其晶化温度显著提高,各催化剂热稳定性依次为Ni-B/AC>Ni-B/SiO2>Ni-B/γ-Al2O3;催化剂活性依次为Ni-B/SiO2>Ni-B/γ-Al2O3>Ni-B/AC;羰基加氢选择性依次为Ni-B/AC>Ni-B/SiO2>Ni-B/γ-Al2O3.各催化剂加氢活性差异主要归因于其活性比表面积和载体孔结构的不同;羰基加氢选择性差异主要由催化剂上活性位的均一程度和载体表面性质的不同所致.

大豆油酯化催化剂负载型K_2O固体碱的制备及性能研究

以等体积浸渍法制备负载型K2O固体碱催化剂,考察了不同制备条件对催化剂催化大豆油制备生物柴油性能的影响。结果表明:最佳制备条件为焙烧温度700℃,焙烧时间5 h,负载量为7 mmol.g-1,固体碱粒度160目,在此条件下得到的固体碱催化大豆油制备生物柴油酯化率可达78%以上。