负载型Au催化剂的应用研究概述

本文概述了Au催化剂的研究进展 ,各类反应对Au催化剂的微观结构非常敏感。催化剂的活性与载体的种类、催化剂表面Au晶粒大小、载体与Au相互作用的强弱以及制备方法密切相关。载体主要包括各种氧化物和分子筛 ;表面Au粒子平均直径小于 5nm ,一般会有较好的催化活性 ;常用沉积 -沉淀法或共沉淀法来制备。

负载型纳米Au/HZSM-5催化剂的制备及其在甲烷吸附中的应用

采用离子交换法制备负载型纳米HZSM-5分子筛,采用负压-沉积沉淀法制备负载型纳米Au/HZSM-5催化剂,对载体及催化剂进行XRD、UV-Vis、TEM、XPS、NH3-TPD和FT-IR等表征,并评价催化剂的甲烷吸附性能。XRD与TEM表征结果表明,N2气氛焙烧的2.0%Au/HZSM-5催化剂金粒子尺寸较小,为（5~10）nm;UV-Vis表征结果表明,焙烧导致负载金的价态由离子态转为零价态,且N2气氛焙烧的2.0%Au/HZSM-5催化剂上零价金的吸收峰较弱,即相应的颗粒度较小;XPS表征结果表明,金负载量越高,催化剂上零价金占总金的比例越高;NH3-TPD表征结果表明,金负载量较小时,催化剂强酸中心峰面积较载体下降,负载量较大时,强酸和弱酸中心峰面积均下降;FT-IR表征结果表明,低温下金催化剂能将甲烷转化为含有烯烃双键的吸附物种,显示出载金催化剂对甲烷较强的C—H键活化能力。

负载型Au/CdOCO低温催化氧化性能的研究

用共沉淀法制备了负载型Au/CdO催化剂。考察了以氧化镉为载体金催化剂的制备条件及CO低温催化氧化活性。结果表明,焙烧温度、预处理条件对催化剂的活性有较大的影响,573K焙烧,空气预处理的催化剂活性最好。XRD、TPR、TPD结果表明,活性金高度分散在氧化镉载体上,氧化态的金是活性中心,CO和O2均吸附在金上,其反应遵循Langmuir＿Hinshelwood吸附机理。

沉淀剂对Au/ZnO催化剂上CO氧化性能及催化剂结构的影响

在 2 5℃和进料中含水条件下 ,考察了由 Na2 CO3 ,( NH4) 2 CO3 ,Na OH和 NH4OH等 4种沉淀剂制备的Au/Zn O催化剂上 CO氧化活性和稳定性 .结果表明 ,沉淀剂影响 Au/Zn O催化剂的前体组成、金粒子和Zn O粒子大小、比表面积及 CO氧化性能 .由 NH4OH制备的 Au/Zn O催化剂活性和稳定性较差 ,CO转化率只有 1 5 % ;由其它 3种沉淀剂制备的 Au/Zn O催化剂的 CO氧化活性和稳定性明显改善 ,可至少连续反应1 1 0 0 h,且保持 CO完全氧化 ,其中 Na2 CO3 是最佳沉淀剂 .在反应过程中反应气氛可引起金粒子的聚集及在催化剂表面生成新的碱式碳酸锌物相 .

NO在Au/Al_2O_3催化剂上还原反应的TPD-MS研究

考察了沉积 沉淀法制备的Au Al2 O3催化剂在O2 存在下催化C3H6 还原NO的反应 ,并用程序升温脱附 质谱 (TPD MS)手段研究了吸附于催化剂上的NO或NO O2 的脱附性能 .结果表明 :在O2 存在的条件下 ,对于C3H6 还原NO的反应 ,1%Au Al2 O3的催化活性最高 ,可于 3 75℃左右使NO生成N2 ,转化率达 60 % .这与催化剂对所吸附NO的脱附性能密切相关 ,N2 O可能是C3H6

微乳法制备Au/Fe_2O_3水煤气变换反应催化剂 Ⅱ .催化剂的表征

采用XRD ,BET ,H2 TPR ,TEM和XPS等方法对微乳法制备的Au/Fe2 O3 催化剂进行了表征 ,研究了不同制备方法对催化剂结构及性能的影响 .结果表明 ,在辛烷基酚基聚氧乙烯醚 (10 ) (TritonX 10 0 )体系中 ,Au/Fe2 O3 催化剂在低温区的活性物种为单质金和氧化态金 ,在高温区的活性物种中可能含有Au FeOx 固溶体 .金粒径小于 10nm ,且高度分散于载体表面 .氧化态金的含量及金的粒径和分散度是影响Au/Fe2 O3 催化水煤气变换反应活性的主要因素 .Au/Fe2 O3 催化剂中Au FeOx 固溶体的缺陷数目越多 。

甲醇水蒸汽重整制氢Au/TiO_2催化剂

采用沉积-沉淀法制备了一系列Au/TiO2催化剂,考察了Au负载量、焙烧温度以及助剂等因素对甲醇水蒸汽重整制氢反应催化性能的影响;并利用XRD,TEM对催化剂进行了表征.结果表明,制备条件对催化性能有明显影响;Au负载量为5%(ω)时所得催化剂活性较好;助剂NiO可使催化剂催化甲醇水重整的催化活性明显提高;100℃烘干未焙烧制得的催化剂活性最好;TEM结果显示,NiO的加入使载体TiO2颗粒分散度提高,Au粒粒度变小.

负载型氧化锌选择催化氧化燃料电池氢源中微量CO的研究

采用共沉淀法制备了负载型Au/ZnO催化剂并在固定床反应条件下对催化剂的性能进行分析。实验结果表明 :活性组分的含量和焙烧温度对催化剂的活性有影响 ;在实验条件下 ,合适的Au的含量为 1.5 % (质量分数 ) ,适宜焙烧温度为 30 0℃ ,即Au(1.5 ) /ZnO - 30 0催化剂 ;在反应温度为 80℃、原料气CO浓度为 0 .4 %条件下 ,该催化剂在 35 0h内具有较好的活性和稳定性能 ,CO的转化率大于 97.5 %、尾气CO浓度小于 0 .0 1% ;随着反应时间的进一步延长 ,催化剂的反应性能下降。利用XRD和BET等表征方法对催化剂进行表征分析 ,结果表明 。

预处理条件对Au/Al_2O_3催化CO氧化性能的影响

采用沉积 沉淀法制备了Au/Al2 O3 ,探讨了预处理条件对催化剂中金颗粒的大小及其催化CO氧化性能的影响 ,并以XRD和TEM等手段对催化剂进行了结构表征 .结果表明 ,还原和焙烧预处理得到的 1 2 %Au/Al2 O3 催化剂在GHSV =1 5× 10 4h-1时 ,可分别于 - 2 2和 - 10℃将空气中的 1%CO完全氧化 ,还原预处理所得催化剂的活性更高 ,原因是催化剂中金颗粒的尺寸更小 ,分散度更高 .

氧化锌负载金和铂选择催化氧化燃料电池氢源中微量CO的研究

采用共沉淀法制备了负载型Au/ZnO催化剂 ,采用催化氧化方法脱除富氢中微量的CO研究结果表明 ,催化剂中Au的合适含量 (质量分数 )为 1 5 % ,适宜的焙烧温度为 3 0 0℃ ,即Au( 1 5 ) /ZnO 3 0 0。在Au( 1 5 ) /ZnO 3 0 0体系中加入少量的PtO组分有利于提高催化剂的稳定性。进一步研究表明 ,当Pt含量超过 1 0 %时 ,会降低催化剂的催化氧化选择性。因此在实验条件下 ,催化剂比较理想的组成为 1 5 %Au ,1 0 %Pt,焙烧温度为 3 0 0℃ ,即Au( 1 5 ) Pt( 1 0 ) /ZnO 3 0 0。对制备的催化剂采用XRD ,BET进行了基本表征 。

负载型Au/TiO_2催化剂的研制及其性能研究

一氧化碳(CO)是涉及到工业、环保、军事和人类生活等多个方面的空气污染物,用于氧化CO的催化剂的研究是催化领域里的一个重要课题。目前用于氧化CO的催化剂主要是以铂、钯、铑等贵金属为主要活性组分和以氧化铜、氧化锰等一些过渡金属氧化物作为活性组分的催化剂。虽然这些催化剂已经商品化,但其在抗湿、抗硫中毒等诸多性能方面仍存在一些缺陷。因而有必要研制和开发用于CO净化的高效催化剂。目前的研究表明,沉积沉淀法是制备负载型催化剂最好的方法。金(Au)作为活性组分具有较好的催化效果,且其价格相对于铂、钯等贵金属较为低廉,从一定程度上降低了原材料的成本;而以具有多相光催化性能的半导体二氧化钛(TiO_2)为载体,将会兼具二者的优势,与活性组分产生协同效应。可是,目前关于Au/TiO_2催化剂在抗水/抗硫性能等方面的研究尚有欠缺。为此,本实验以TiO_2为载体,分别采用沉积沉淀法和改良浸渍法制备一系列Au/TiO_2催化剂,探索高性能Au/TiO_2催化剂的制备技术,同时考察该类催化剂在不同条件下对CO的催化氧化效果及其抗湿、抗硫性能。

Au/La_2O_3/TiO_2催化甲醇水蒸汽重整制氢

用沉积-沉淀法制备了Au/La2O3/TiO2催化剂,考察了制备条件和反应条件对催化剂活性的影响,并利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等测试手段对催化剂进行了表征.结果表明La2O3的加入可使催化剂催化甲醇水重整的催化活性明显提高,且明显降低产物气体中CO和CH4的含量,使氢气选择性明显增加.当nH2O/nCH3OH=1.0、液体进料空速WHSV=3.42h-1、反应温度为275℃时,Au/La2O3/TiO2催化剂催化甲醇水蒸汽重整制氢反应的效果最佳.

Au/聚吡咯复合材料吸附与催化性能的研究

分别采用原位负载法和沉积沉淀法合成了Au/聚吡咯复合材料(Au/PPy),通过一系列表征发现,PPy形呈颗粒状且表面粗糙,尺寸范围为150 nm~250 nm,原位负载法获得的Au/PPy-S1中Au的尺寸为5 nm~20 nm,沉积沉淀法制得的Au/PPy-S2中Au的尺寸为100 nm~200 nm。探究了Au/PPy对Cr(Ⅵ)的吸附性能及其催化还原对硝基苯酚的催化活性,发现对Cr(Ⅵ)的吸附性能顺序为Au/PPy-S1>PPy>Au/PPy-S2,说明发挥吸附作用的是PPy,负载小尺寸的Au有助于提高PPy对Cr(Ⅵ)的吸附;对硝基苯酚催化还原成对氨基苯酚的催化活性顺序为Au/PPy-S1>Au/PPy-S2>PPy,说明其起催化作用的是Au,Au的尺寸分布影响其催化活性。通过制备方法和性能研究,探究了导电聚合物PPy在处理水体污染物的应用。

Au/NiO催化剂的XRD、TEM、TPR及XPS表征研究

采用 XRD、 TEM、 TPR及 XPS等表征手段 ,对共沉淀法制备的 Au/ Ni O催化剂的活性中心、载体的结构及状态进行了研究 .结果表明 ,活性中心金以纳米尺寸高度分散于载体表面 ,部分金可能呈现氧化状态 。

Au/TiO_2光催化剂的制备及其催化性能

采用改进的等体积浸渍法、光化学沉积法分别制备了不同Au担载量的Au/TiO2光催化剂,以甲基橙的光催化降解反应作为模型反应,考察了金的担载量、预处理条件、制备方法等因素对其光催化性能的影响,以漫反射紫外-可见光谱(DRS)分析了不同金担载量的Au/TiO2光催化剂的光谱特征。结果显示,适当担载量的Au可显著提高TiO2的光催化活性,以改进的等体积浸渍法制备的0.8%Au/TiO2催化剂的光催化活性最高。DRS结果显示,金的担载对TiO2的光谱特征没有影响。

Au/γ-Al_2O_3催化剂上高浓度甲醇催化消除反应的研究

采用沉积沉淀法制备了负载型Au/γ-Al2O3催化剂,并进行了BET、SEM等表征.对高浓度甲醇蒸汽进行催化消除反应.探讨了载体粒径、金含量和活化气体(O2、N2、H2)对催化剂性能的影响.结果表明:载体粒径不同的催化剂表面积不同,不同的活化气体对反应产物有很大影响.在O2活化的最佳催化剂Au(2.0%)/γ-Al2O3(0.4-0.5mm)上浓度为86.3g/m3的甲醇的最低全转化温度是170℃,产物中CO2和甲醚的选择性分别为99.7%和0.3%,达到国家安全排放标准.图1,表3,参16.