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负载贵金属催化剂在甲醛低温氧化消除反应中的应用研究进展
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作者 常婷婷 孙雪 +3 位作者 王志苗 李芳 薛伟 王延吉 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期875-887,共13页
甲醛(HCHO)是一种普遍存在的室内空气污染物,严重危害人体健康。催化氧化法是目前具有发展前途的室内甲醛消除技术之一,可在低温甚至室温条件下实现甲醛的完全转化,其核心在于开发高效且稳定的催化剂。负载型贵金属催化剂对甲醛催化反... 甲醛(HCHO)是一种普遍存在的室内空气污染物,严重危害人体健康。催化氧化法是目前具有发展前途的室内甲醛消除技术之一,可在低温甚至室温条件下实现甲醛的完全转化,其核心在于开发高效且稳定的催化剂。负载型贵金属催化剂对甲醛催化反应表现出优异的催化性能,受到广泛关注。对近年来负载型贵金属催化剂在甲醛催化氧化反应中的应用进行了总结,讨论了影响甲醛催化氧化反应的因素,并分析了催化机理,以期为获得高效、稳定和实用的负载型贵金属甲醛低温氧化催化剂提供有价值的指导。 展开更多
关键词 甲醛 催化 氧化 负载贵金属催化剂 反应机理
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有序多孔过渡金属氧化物及其负载贵金属催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能(英文) 被引量:26
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作者 刘雨溪 邓积光 +2 位作者 谢少华 王治伟 戴洪兴 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第8期1193-1205,共13页
大部分的挥发性有机物(VOCs)污染环境,危害人身健康.目前,我国虽然已开展了治理VOCs污染的工作,但还缺乏有效的、拥有自主知识产权的VOCs治理技术,因此研发新型高效VOCs处理技术迫在眉睫.催化氧化法是公认的最有效消除VOCs的途径之一,... 大部分的挥发性有机物(VOCs)污染环境,危害人身健康.目前,我国虽然已开展了治理VOCs污染的工作,但还缺乏有效的、拥有自主知识产权的VOCs治理技术,因此研发新型高效VOCs处理技术迫在眉睫.催化氧化法是公认的最有效消除VOCs的途径之一,而高性能催化剂的研发是实现该过程的关键.近年来,人们围绕消除VOCs的高效且价廉的催化剂的研发开展了卓有成效的工作,许多过渡金属氧化物、混合或复合金属氧化物及其负载贵金属催化剂均被认为是有效的催化氧化材料.与体相材料相比,多孔材料具有发达的孔道结构和高的比表面积,一方面有利于反应物的扩散、吸附和脱附,因而具有更高的催化活性和选择性;另一方面有利于活性组分(如贵金属等)在多孔材料表面的高分散,抑制活性组分的烧结,因而具有更好的催化稳定性.本文简述了近年来多孔金属氧化物在环境污染物消除领域的研究进展,阐述了以有序介孔或大孔过渡金属氧化物、钙钛矿型氧化物和负载贵金属催化剂的制备及其对典型VOCs(如苯系物、醇类、醛类及酮类等)氧化的催化性能,重点介绍了四类催化材料,包括有序介孔过渡金属氧化物或复合氧化物(Co_3O_4,MnO_2,Fe_2O_3,Cr_2O_3和LaFeO_3等)催化剂,有序介孔金属氧化物负载贵金属(Au/Co_3O_4,Au/MnO_2和Pd/Co_3O_4等)催化剂,三维有序大孔过渡金属氧化物或复合氧化物(Fe_2O_3,LaMnO_3,La_(0.6)Sr_(0.4)MnO_3和La_2CuO_4等)催化剂,以及三维有序大孔金属氧化物负载贵金属(Au/Co_3O_4,Au/LaCoO_3,Au/La_(0.6)Sr_(0.4)MnO_3和AuPd/Co_3O_4等)催化剂的制备及其物化性质与对苯、甲苯、二甲苯、乙醇、丙酮、甲醛、甲烷或氯甲烷等VOCs氧化的催化性能之间的相关性.借助二氧化硅或聚甲基丙烯酸甲酯微球等硬模板,采用纳米浇铸法可制备出二维或三维的有序单一或多级孔道结构的金属氧化物.研究表明,多孔金属氧化物的催化性能远优于其体相甚至纳米催化剂的.有序多孔材料的优异催化性能与其拥有大的比表面积、高的吸附氧物种浓度、优良的低温还原性、独特的孔道结构、活性组分的高分散以及贵金属与氧化物载体之间的强相互作用等有关.探明影响催化剂活性的因素有利于从原子水平上认识催化过程,为新型高效催化剂的设计与制备奠定基础.本文还指出了此类研究中存在的一些问题,例如利用硬模板法制备多孔材料的缺点是目标催化剂的收率低,硬模板浪费严重,大规模制备多孔催化剂势必增加制备成本,这些问题有待于妥善解决.与此同时,还展望了VOCs消除技术的未来发展趋势,采用多种技术联用的方法有望最大程度地提高VOCs的消除效率. 展开更多
关键词 挥发性有机物 催化燃烧 多孔过渡金属氧化物 钙钛矿型氧化物 负载贵金属催化剂
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负载贵金属催化剂在挥发性有机物氧化反应中的应用 被引量:3
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作者 林虹霞 孙光辉 +4 位作者 武金模 陆彭飞 周帆 刘小勇 戴洪兴 《工业催化》 CAS 2020年第4期16-27,共12页
挥发性有机物(VOCs)是大气污染的主要来源,危害人体健康。催化氧化法是消除挥发性有机物的有效手段,其核心是高效催化剂,新型、高活性、高稳定性催化剂的研发具有重要意义。简要综述近年来负载Au、Pd和Pt贵金属催化剂对VOCs氧化消除的... 挥发性有机物(VOCs)是大气污染的主要来源,危害人体健康。催化氧化法是消除挥发性有机物的有效手段,其核心是高效催化剂,新型、高活性、高稳定性催化剂的研发具有重要意义。简要综述近年来负载Au、Pd和Pt贵金属催化剂对VOCs氧化消除的催化性能,分析VOCs氧化在典型催化剂表面形成的活性物种及其对催化活性的影响,并展望VOCs催化氧化的未来发展趋势。 展开更多
关键词 催化化学 挥发性有机物 催化氧化 负载贵金属催化剂 活性物种
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程序升温还原法表征负载贵金属催化剂 被引量:5
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作者 钱东 陈启元 尹周澜 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期426-429,共4页
采用程序升温还原法(TPR)考察了PdO/Al2O3、PdO/Al2O3(含QYZH)、PdO/SiO2-Al2O3、PtO2/Al2O3、PtO2-Re2-Re2O7/Al2O3、PdO-PtO2/Al2O3等催化剂活性组分之间以及活性组分与载体之间的相互作用.发现催化剂经NaOH水溶液浸渍或添加了助剂QYZ... 采用程序升温还原法(TPR)考察了PdO/Al2O3、PdO/Al2O3(含QYZH)、PdO/SiO2-Al2O3、PtO2/Al2O3、PtO2-Re2-Re2O7/Al2O3、PdO-PtO2/Al2O3等催化剂活性组分之间以及活性组分与载体之间的相互作用.发现催化剂经NaOH水溶液浸渍或添加了助剂QYZH能增强活性组分与载体之间的相互作用,并证明了PtO2/Al2O3催化剂中载体表面存在着强弱不同的Pt离子吸附中心(低温吸附中心和高温吸附中心),而且双金属催化剂中双金属组分之间可能存在着相互作用. 展开更多
关键词 程序升温还原法(TPR) 负载贵金属催化剂 表征
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多孔金属氧化物和负载贵金属催化剂的制备及其对典型VOCs催化氧化性能的研究进展
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作者 王秀婷 曹利平 《中华建设》 2019年第20期0220-0221,共2页
本文探讨了目前国内外用于消除 VOCs 的有序多孔金属氧化物和负载贵金属催化剂的研究进展,并分析了现有催化剂对典型挥发性有机物氧化的催化能力,并对未来高效去除 VOCs 催化剂的研发趋势进行了展望。
关键词 多孔金属氧化物 负载贵金属催化剂 典型VOCs催化氧化性能
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涂覆在堇青石上的负载贵金属催化剂催化氧化甲醛的性能研究 被引量:5
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作者 陈莹 贺军辉 +2 位作者 田华 王东辉 杨巧文 《化学通报》 CAS CSCD 北大核心 2015年第3期231-236,共6页
将催化性能优异的负载贵金属催化剂与拟薄水铝石(Al OOH)溶胶混合,制备得到均匀的料浆,采用料浆涂覆法将其负载到堇青石蜂窝陶瓷基体上,考察了Al OOH含量对涂层形貌、负载量、涂层牢固度的影响,并对合成的整体式催化剂进行催化氧化甲醛... 将催化性能优异的负载贵金属催化剂与拟薄水铝石(Al OOH)溶胶混合,制备得到均匀的料浆,采用料浆涂覆法将其负载到堇青石蜂窝陶瓷基体上,考察了Al OOH含量对涂层形貌、负载量、涂层牢固度的影响,并对合成的整体式催化剂进行催化氧化甲醛性能测试。结果表明,合成的负载贵金属催化剂Pt粒子粒径为1.14nm时,可在17℃完全降解甲醛;涂覆过程中Al OOH含量越高,载体负载量越大,但过高易导致孔道堵塞,涂覆不均和涂层龟裂;超声振荡测试表明,Al OOH含量对涂层牢固度影响不大,当Al OOH含量为8(wt)%时,负载型蜂窝陶瓷的催化效果和涂覆效果最佳,可以在60℃下完全降解甲醛。 展开更多
关键词 负载贵金属催化剂 蜂窝陶瓷载体 料浆涂覆 涂层
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负载贵金属光催化剂的光催化活性研究 被引量:30
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作者 张金龙 赵文娟 +3 位作者 陈海军 徐华胜 陈爱平 安保正一 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第4期424-427,共4页
在注入V离子的二氧化钛光催化剂上负载贵金属,制备了在可见光照射下具有高光催化活性的功能型光催化剂,研究在可见光和太阳光照射下丙炔的光催化水解反应,利用这些改性的二氧化钛构筑太阳能到化学能的转换系统.研究结果发现了V/Pt光催... 在注入V离子的二氧化钛光催化剂上负载贵金属,制备了在可见光照射下具有高光催化活性的功能型光催化剂,研究在可见光和太阳光照射下丙炔的光催化水解反应,利用这些改性的二氧化钛构筑太阳能到化学能的转换系统.研究结果发现了V/Pt光催化剂在丙炔和水的光催化水解反应中,由于贵金属的存在,有利于促进发生加氢反应;导致丙烯的生成量增加.在可见光下的光催化活性也和负裁贵金属所处的氧化状态有着密切的关系,贵金属完全被还原到0价是提高光催化活性的必要条件。 展开更多
关键词 负载贵金属催化剂 催化活性 丙炔 离子注入法 水解反应 二氧化钛 可见光
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负载型贵金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位红外和喇曼光谱表征 被引量:1
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作者 翁维正 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期534-536,共3页
采用原位时间分辨红外光谱和原位显微喇曼光谱技术,对CH4/O2/Ar(2/1/45)混合气在SiO2和Al2O3负载的Rh、Ru、Ir等催化剂上反应的初级产物和催化剂表面物种进行了研究.在此基础上,辅之以改变催化剂预处理条件,脉冲反应-质谱和TPR等实验方... 采用原位时间分辨红外光谱和原位显微喇曼光谱技术,对CH4/O2/Ar(2/1/45)混合气在SiO2和Al2O3负载的Rh、Ru、Ir等催化剂上反应的初级产物和催化剂表面物种进行了研究.在此基础上,辅之以改变催化剂预处理条件,脉冲反应-质谱和TPR等实验方法,对相应催化剂上的O2-和积碳物种浓度及其与甲烷部分氧化(POM)制合成气反应机理的关系进行了系统研究.实验结果表明,燃烧-重整机理是Ru/Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径,而由CH4的直接氧化生成CO和H2是Rh/SiO2上POM反应的主要途径;在新还原的Ir/SiO2上,CO是POM反应的初级产物,而在稳态条件下,催化剂表面积碳与CO2和/或H2O的反应以及未积碳表面的CH4燃烧-重整反应可能是CO生成的主要途径之一.造成Ru/SiO2、Ru/Al2O3、Rh/SiO2和Ir/SiO2等催化剂上POM反应机理差异的原因主要源于反应条件下催化剂表面氧物种(O2-)和积碳物种浓度的差异,而造成反应条件下催化剂表面氧物种浓度差异的本质可能与Ru、Rh和Ir等对氧亲合力及M-O键能的高低等因素有关.对Rh/Al2O3催化剂,POM反应的初级产物与催化剂的焙烧温度有关.在600℃焙烧的催化剂上,CO是POM反应的初级产物,而在900℃焙烧的催化剂上,CO2是反应的初级产物,造成两催化剂上POM反应机理差异的本质可能与不同温度焙烧的催化剂上Rh物种的可还原性不同并进而影响POM反应条件下催化剂表面氧物种的浓度有关. 展开更多
关键词 甲烷部分氧化 合成气 负载贵金属催化剂 反应机理 原位时间分辨红外光谱 原位喇曼光谱
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有序介孔三氧化二锰负载PdPt合金:一种高效的甲烷催化燃烧催化剂(英文) 被引量:6
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作者 徐鹏 吴志星 +4 位作者 邓积光 刘雨溪 谢少华 郭广生 戴洪兴 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第1期92-105,共14页
甲烷作为一种清洁廉价的碳氢能源,广泛应用于运输业和其它工业领域.但是其本身是一种比二氧化碳导致全球变暖效应更强的温室气体,而且甲烷直接燃烧会产生其它污染物,比如一氧化碳、氮氧化物、未充分燃烧的碳氢化合物等.因此有必要开展... 甲烷作为一种清洁廉价的碳氢能源,广泛应用于运输业和其它工业领域.但是其本身是一种比二氧化碳导致全球变暖效应更强的温室气体,而且甲烷直接燃烧会产生其它污染物,比如一氧化碳、氮氧化物、未充分燃烧的碳氢化合物等.因此有必要开展有关甲烷催化燃烧的研究工作,以大幅度降低起燃温度,提高燃烧效率,有效地减少污染副产物的产生.由于具有较好的低温催化活性,Pd基催化剂常用于甲烷的催化燃烧.但是Pd基催化剂也存在一些亟需解决的问题,比如在催化燃烧过程中活性相结构不稳定.PdO通常被认为是碳氢化合物催化氧化中的活性相,但是在高温下PdO分解为Pd,导致催化活性下降.PdO遇到含水或硫的化合物时会生成惰性的Pd(OH)_2或稳定的硫化物,造成活性物种的流失,从而降低催化剂的性能.如果在材料中添加另一种贵金属Pt,使之与Pd一起形成贵金属合金,则可提高其低温催化燃烧的活性,增加Pd基催化剂的热稳定性以及抗水和抗硫能力.另一方面,过渡金属氧化物价格便宜,热稳定性以及抗硫性较好,也常作为甲烷燃烧的催化剂.其中三氧化二锰由于具有可变的氧化态以及较好的储氧能力受到了广泛关注.本课题组采用KIT-6作为硬模板,先合成具有有序介孔结构的Mn_2O_3(meso-Mn_2O_3)纳米催化剂,然后通过聚乙烯醇(PVA)保护的液相共还原法分别制备meso-Mn_2O_3担载Pd,Pt及PdPt合金的纳米催化剂(x(Pd_yPt)/meso-Mn_2O_3;x=(0.10-1.50)wt%;Pd/Pt摩尔比(y)=4.9-5.1).XRD结果表明,合成的meso-Mn_2O_3具有立方相晶体结构.其BET比表面积为106 m^2/g.由TEM照片可观察到粒径范围为2.1-2.8 nm的贵金属纳米颗粒均匀分散在meso-Mn_2O_3表面.通过XPS分析可知,结合能在529.6和531.2 eV的峰可分别归属于晶格氧(O_(latt))和表面吸附氧(O_(ads)).Pd^0和Pd^(2+)以及Pt^0和Pt^(2+)也均可通过曲线拟合后进行分峰确定.XPS定量分析结果表明,样品的O_(ads)/O_(latt)摩尔比有如下顺序:1.41(Pd_(5.1)Pt)/meso-Mn_2O_3(0.77)>1.40Pd/meso-Mn_2O_3(0.69)>0.72(Pd_(5.1)Pt)/meso-Mn_2O_3(0.65)>1.42Pt/meso-Mn_2O_3(0.63)>0.07(Pd4.9Pt)/meso-Mn_2O_3(0.53)>0.07(Pd_(4.9)Pt)/bulk-Mn_2O_3(0.52)>meso-Mn_2O_3(0.45),这与其催化活性的顺序一相致.该结果表明,高的吸附氧物种浓度有利于甲烷催化燃烧.负载Pd,Pt或Pd Pt以后的样品的表面吸附氧物种浓度显著提高,催化活性最好的1.41(Pd_(5.1)Pt)/meso-Mn_2O_3样品具有最高的吸附氧物种浓度.负载PdPt合金可有效提高催化剂对甲烷燃烧的催化活性.1.41(Pd_(5.1)Pt)/meso-Mn_2O_3催化剂的活性最好:在空速为20000 mL/(g×h)的条件下,甲烷燃烧的T_(10%),T_(50%)和T_(90%)分别为265,345和425 ℃.此外,还考察了引入一定量的SO_2,CO_2,H_2O和NO对甲烷在1.41(Pd_(5.1)Pt)/meso-Mn_2O_3催化剂上氧化反应的影响,发现引入少量的Pt可提高催化剂抗SO_2,CO_2和H_2O的能力,但是NO对甲烷燃烧的还原效应也不可忽视.基于催化剂物化性质的表征结果和活性数据,我们认为1.41(Pd_(5.1)Pt)/meso-Mn_2O_3优异的催化性能与其拥有高质量的三维有序多孔结构、高的吸附氧物种浓度、优良的低温还原性以及Pd-Pt合金与meso-Mn_2O_3载体之间的强相互作用有关. 展开更多
关键词 有序介孔三氧化二锰 PdPt合金纳米颗粒 负载贵金属催化剂 金属-载体强相互作用 甲烷燃烧
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2,3,5-三甲基氢醌连续合成工艺中失活催化剂的表征 被引量:2
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作者 钱东 陈启元 +1 位作者 杨礼义 张茂昆 《中南大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期605-609,共5页
通过对2,3,5-三甲基氢醌(TMHQ)连续合成工艺中失活催化剂活性组分、硫含量、比表面积及孔容的变化、催化剂表面形貌等进行分析以及对失活催化剂进行再生处理,研究催化剂失活的原因。研究结果表明:催化剂在运转前后活性组分含量、比表面... 通过对2,3,5-三甲基氢醌(TMHQ)连续合成工艺中失活催化剂活性组分、硫含量、比表面积及孔容的变化、催化剂表面形貌等进行分析以及对失活催化剂进行再生处理,研究催化剂失活的原因。研究结果表明:催化剂在运转前后活性组分含量、比表面积和孔容变化不大,不足以引起催化剂活性大幅度地下降;催化剂中的硫含量随催化剂运转时间的延长而增加,但对于贵金属催化剂属无毒物;运转后催化剂的沉积物只是疏松地吸附在催化剂的表面,对其比表面积和孔容的影响不大。催化剂失活的一个主要原因是催化剂表面沉积了TMHQ和少量的2,3,5-三甲基苯醌。 展开更多
关键词 2 3 5-三甲基氢醌 连续工艺 负载贵金属催化剂 失活 表征
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规整形貌和多孔催化剂对挥发性有机物氧化的催化性能 被引量:3
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作者 戴洪兴 侯志全 +1 位作者 张兴 张昆峰 《北京工业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第11期1095-1114,共20页
大部分挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)污染大气环境,危害人身健康,严格控制VOCs的排放迫在眉睫.催化氧化是消除VOCs的有效途径,关键在于研发新型高效催化剂.简要综述了近年来笔者课题组在规整形貌过渡金属氧化物、介孔... 大部分挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)污染大气环境,危害人身健康,严格控制VOCs的排放迫在眉睫.催化氧化是消除VOCs的有效途径,关键在于研发新型高效催化剂.简要综述了近年来笔者课题组在规整形貌过渡金属氧化物、介孔金属氧化物、大孔金属氧化物、大孔复合金属氧化物及其负载过渡金属氧化物和贵金属纳米催化剂的制备及其对VOCs氧化的催化性能.结果表明,催化剂的活性与其比表面积、孔结构、粒子分散度、粒径、吸附氧物种浓度、低温还原性、反应物活化能力、金属氧化物或贵金属(合金)与载体之间的相互作用等因素有关.此外,还展望了此类研究工作的未来发展趋势. 展开更多
关键词 挥发性有机物 规整形貌 多孔金属氧化物 大孔复合金属氧化物 负载贵金属催化剂 催化氧化
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AgAuPd/meso-Co_3O_4高效甲醇氧化催化剂(英文)
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作者 杨军 刘雨溪 +4 位作者 邓积光 赵星天 张昆锋 韩卓 戴洪兴 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期837-848,共12页
甲醇是重要的化工原料和溶剂,也是一种典型的挥发性有机物(VOCs),其排放会对人体和大气环境造成危害.迄今为止,最有效的消除低浓度VOCs的方法是催化氧化.该方法具有VOCs去除效率高、起燃温度低、设备简单且无二次污染等优点.众所周知,... 甲醇是重要的化工原料和溶剂,也是一种典型的挥发性有机物(VOCs),其排放会对人体和大气环境造成危害.迄今为止,最有效的消除低浓度VOCs的方法是催化氧化.该方法具有VOCs去除效率高、起燃温度低、设备简单且无二次污染等优点.众所周知,负载贵金属催化剂对VOCs氧化显示良好的低温活性,但反应气流中的水分会降低贵金属的催化性能.研究表明,与单一贵金属催化剂相比,贵金属合金催化剂不仅具有高的催化活性,而且还具有良好的水热稳定性.尽管已有文献报道了二元贵金属合金催化剂对VOCs的催化氧化,然而VOCs在三元贵金属合金上催化氧化的研究则较少.本文采用三维有序介孔结构的二氧化硅(KIT-6)硬模板法和聚乙烯醇保护的硼氢化钠还原法制备了0.68 wt%和0.93 wt%Ag_0.51Au_0.65Pd/meso-Co_3O_4三元贵金属合金催化剂以及0.28 wt%Ag/meso-Co_3O_4,0.35 wt%Au/meso-Co_3O_4和0.33 wt%Pd/meso-Co_3O_4单一贵金属催化剂.利用电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)、X射线光电子能谱(XPS)和氢气-程序升温还原技术表征了催化剂的物化性质.催化剂的活性评价在固定床石英微型反应器中进行,反应气组成为0.1%甲醇+氧气+氮气(平衡气),甲醇/氧气摩尔比为1/200,空速约为80000 mL g–1 h–1,利用气相色谱检测反应物和产物的浓度.广角度XRD结果表明具有立方晶相结构.XRD谱中未检测到Ag,Au和Pd的衍射峰,系贵金属负载量低且均匀分散在载体表面所致.贵金属粒径为2.8-4.5 nm.小角度XRD和TEM结果表明具有有序介孔结构.从HAADF-STEM照片可以观察到中的贵金属形成了Ag-Au-Pd合金.BET结果显示,所制得催化剂的比表面积为115-120 m^2/g,孔径为5.7-6.0 nm,孔容为0.15-0.16 cm3/g.XPS结果表明,贵金属与载体之间较强的相互作用使0.68 wt%Ag_(0.75)Au_(1.14)Pd/meso-Co_3O_4具有最低的表面摩尔比,从而使该催化剂表面拥有更多的氧空位,有利于吸附和活化氧气,提高表面吸附氧浓度,从而提高催化活性具有最低的还原温度(即最好的低温还原性),有利于催化活性的提高.因此,高分散的纳米粒子、高的吸附氧浓度、优良的低温还原性以及载体与粒子之间强的相互作用是0.68Ag_(0.75) Au_(1.14)Pd/meso-Co_3O_4具有最高催化活性(当空速为80000 mL g–1 h–1时和)的主要原因.在反应温度为110°C和空速为80000 mL g–1 h–1的条件下,向反应体系中分别引入3.0 vol%水蒸气和5.0 vol%二氧化碳,甲醇转化率分别下降6.0%和7.0%;当切断水和二氧化碳后,甲醇转化率均恢复到在无水和二氧化碳时的数值.因此,水和二氧化碳对该催化剂的失活是可逆的.换句话说,0.68 wt%Ag_(0.75)Au_(1.14)Pd/meso-Co_3O_4具有优良的水热稳定性和抗二氧化碳中毒能力. 展开更多
关键词 挥发性有机物 介孔四氧化三钴 负载贵金属催化剂 AgAuPd合金纳米粒子 甲醇氧化
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贵金属催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛加氢 被引量:1
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作者 曾利辉 李岳锋 +4 位作者 延浩翔 曾永康 张之翔 刘忠文 刘昭铁 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第3期322-331,共10页
采用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)揭示了微波辅助-KOH处理对活性炭的物理化学性能的影响规律。结果表明,活性炭表面的含氧基团的种类增加,微孔明显减少,中大孔的比例增大。通过浸渍-原... 采用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)揭示了微波辅助-KOH处理对活性炭的物理化学性能的影响规律。结果表明,活性炭表面的含氧基团的种类增加,微孔明显减少,中大孔的比例增大。通过浸渍-原位还原方法制备了Pt、Pd、Ru、Rh负载微波辅助-KOH处理活性炭催化剂,并对其催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛选择性加氢性能进行了研究。发现Pt具有优异的C=O加氢选择性,而Pd具有优良的C=C加氢选择性。进一步研究了Pd-Pt双组分催化剂催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛加氢产物分布,随着Pt含量的增加,C=O选择性逐步提高,C=C选择性逐渐下降,且当m(Pd)∶m(Pt)=4∶1时,其催化剂的催化性能最佳。 展开更多
关键词 微波辅助 活性炭 贵金属负载催化剂 选择性加氢 p-叔丁基-α-甲基肉桂醛
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PVP辅助制备Pt/SBA-15催化剂及催化性能研究
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作者 可望 王婉人 《化学工程》 CAS CSCD 北大核心 2022年第3期30-35,共6页
使用胶体法制备Pt/SBA-15,并且在制备过程中加入高分子封端剂可以防止Pt纳米颗粒团聚和生长、促使Pt纳米颗粒进入孔道当中,并且在O_(2)气氛下煅烧,可以去除高分子封端剂,Pt/SBA-15的催化活性不受影响。对制备的Pt/SBA-15催化剂的形貌、... 使用胶体法制备Pt/SBA-15,并且在制备过程中加入高分子封端剂可以防止Pt纳米颗粒团聚和生长、促使Pt纳米颗粒进入孔道当中,并且在O_(2)气氛下煅烧,可以去除高分子封端剂,Pt/SBA-15的催化活性不受影响。对制备的Pt/SBA-15催化剂的形貌、表面化学性质、介孔结构以及催化性能进行表征与测试。透射电子显微镜结果表明:Pt纳米颗粒均匀而分散地分布于SBA-15的介孔结构之中,平均粒径为4.99 nm。X射线光电子能谱和红外光谱等数据证明煅烧后的Pt/SBA-15催化剂表面干净,PVP被成功去除。该催化剂对于肉桂醛加氢反应活性较高,但对于目标产物的选择性较差。对于CO氧化反应,反应初期速率较高,随着反应的进行反应速率逐渐下降。 展开更多
关键词 多相催化 负载贵金属催化剂 Pt纳米颗粒 介孔二氧化硅
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高分子负载贵金属类催化剂及其在有机反应中的最新应用 被引量:1
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作者 黄聪聪 郭益廷 《高分子通报》 CSCD 北大核心 2017年第8期48-56,共9页
高分子负载金属催化剂与传统的均相催化剂相比,具有较高的催化活性、立体选择性、较好的稳定性和重复使用性能,并且后处理简单,在反应完成后可方便地借助固-液分离方法将高分子催化剂与反应体系中其他组分分离、再生和重复使用,可降低... 高分子负载金属催化剂与传统的均相催化剂相比,具有较高的催化活性、立体选择性、较好的稳定性和重复使用性能,并且后处理简单,在反应完成后可方便地借助固-液分离方法将高分子催化剂与反应体系中其他组分分离、再生和重复使用,可降低成本和减少环境污染。本文综述了近五年来高分子负载贵金属类催化剂在有机反应中的最新应用,根据金属不同将其分为钌、钯、银、金四大类,并分类介绍了其在不同固相反应中的应用。本文介绍的负载贵金属类催化剂中的负载物均为不溶性聚合物,但不包括二氧化硅、可溶性聚合物和树枝状大分子等。 展开更多
关键词 高分子负载贵金属催化剂 有机固相反应 不溶性聚合物
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载体及活性组分对甲烷低温燃烧催化性能的影响 被引量:3
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作者 李赫 《应用化工》 CAS CSCD 2007年第8期795-796,798,共3页
以一定浓度的Pd为活性组分,-γA l2O3为载体,用浸渍法制备了甲烷低温燃烧催化剂,运用固定床反应装置着重研究载体对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。同时采用同一种载体条件下,重点考察不同浓度的单一活性组分Pd或Pt和(Pt-Pd)双活性... 以一定浓度的Pd为活性组分,-γA l2O3为载体,用浸渍法制备了甲烷低温燃烧催化剂,运用固定床反应装置着重研究载体对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。同时采用同一种载体条件下,重点考察不同浓度的单一活性组分Pd或Pt和(Pt-Pd)双活性组分催化剂对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。结果表明,由不同载体,负载同一浓度活性组份制备出的催化剂活性有较大差异。(Pt-Pd)/A l2O3双组分燃烧催化剂,性能优于单一组分的Pd/A l2O3或Pt/A l2O3催化剂,(Pd-Pt)/A l2O3体系具有较高的甲烷催化燃烧活性,催化燃烧的起燃温度最低。相比当(Pd 0.2%-Pt 0.1%)/A l2O3时催化剂活性最高,CH4转化率50%的温度为345℃,完全转化温度为405℃。通过1 000 h稳定性试验,显示出甲烷完全氧化温度为405℃左右,具有较好的低温活性及热稳定性。 展开更多
关键词 载体 负载贵金属催化剂 甲烷低温燃烧
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多孔复合金属氧化物的制备及其在消除挥发性有机物中的应用 被引量:5
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作者 张兴 裴文波 +4 位作者 侯志全 刘雨溪 邓积光 敬林 戴洪兴 《工业催化》 CAS 2020年第4期39-51,共13页
挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是一类大气环境污染物,危害人身健康,必须严格控制其排放。在消除VOCs的方法中,催化氧化被认为是最有效的方法之一,其消除效果取决于催化剂的性能。简要综述近年来多孔复合金属氧化物(包... 挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是一类大气环境污染物,危害人身健康,必须严格控制其排放。在消除VOCs的方法中,催化氧化被认为是最有效的方法之一,其消除效果取决于催化剂的性能。简要综述近年来多孔复合金属氧化物(包括钙钛矿型氧化物、类钙钛矿型氧化物、尖晶石型氧化物和六铝酸盐)及其负载过渡金属氧化物和贵金属(合金)催化剂的制备及其氧化消除VOCs的催化性能。比表面积、孔结构、粒子分散度、粒径、吸附氧物种浓度、低温还原性、反应物活化能力或过渡金属氧化物或贵金属(合金)与载体之间的相互作用等是影响催化剂活性的主要因素。此外,就此类研究工作的未来发展趋势还进行了展望。 展开更多
关键词 催化化学 挥发性有机物 多孔复合金属氧化物 过渡金属氧化物 负载贵金属催化剂 催化氧化
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芘选择性催化加氢的研究 被引量:2
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作者 姜锋 杜文强 +3 位作者 郑飞跃 梁琰 荣泽明 王越 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第1期75-79,共5页
研究了在Mo改性骨架Ni(S-NiMo)和负载型贵金属(Rh/C,Ru/C,Pd/C)催化体系下,芘选择性催化加氢的反应历程,并考察了以S-NiMo为催化剂时,溶剂、温度和压力对芘加氢反应的影响。实验结果表明,在负载型贵金属催化体系下,通过控制反应条件可使... 研究了在Mo改性骨架Ni(S-NiMo)和负载型贵金属(Rh/C,Ru/C,Pd/C)催化体系下,芘选择性催化加氢的反应历程,并考察了以S-NiMo为催化剂时,溶剂、温度和压力对芘加氢反应的影响。实验结果表明,在负载型贵金属催化体系下,通过控制反应条件可使4,5,9,10-四氢芘成为主产物,催化剂活性高低顺序为:Rh/C>Ru/C>Pd/C,主产物收率高低顺序与其相反。而采用S-NiMo催化剂时,主产物为1,2,3,6,7,8-六氢芘;在该催化体系下,优化的反应条件为:以环己烷为溶剂,反应温度150℃,反应压力0.6 MPa,在此条件下,主产物1,2,3,6,7,8-六氢芘的收率达76.9%。 展开更多
关键词 选择性催化加氢 4 5 9 10-四氢芘 1 2 3 6 7 8-六氢芘 钼改性骨架镍 负载贵金属催化剂
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im-Pd/Al_(2)O_(3)@C上Cr(Ⅵ)的液相催化加氢还原
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作者 祝东红 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第8期2569-2575,共7页
通过在im-Pd/Al_(2)O_(3)催化剂的表面有效包裹导电的碳层,形成碳包裹催化剂(Pd/Al_(2)O_(3)@C),并通过一系列的表征手段对催化剂的结构特性进行了分析,并系统研究了催化剂催化加氢还原Cr(Ⅵ)性能,考察催化剂的催化性能。为比较包裹碳... 通过在im-Pd/Al_(2)O_(3)催化剂的表面有效包裹导电的碳层,形成碳包裹催化剂(Pd/Al_(2)O_(3)@C),并通过一系列的表征手段对催化剂的结构特性进行了分析,并系统研究了催化剂催化加氢还原Cr(Ⅵ)性能,考察催化剂的催化性能。为比较包裹碳催化剂的炭化温度影响,制备了系列不同炭化温度的im-Pd/Al_(2)O_(3)@C催化剂。作为对比,同时制备了SiO_(2)包裹催化剂(im-Pd/Al_(2)O_(3)@SiO_(2))。催化剂的活性评价结果表明,Pd/Al_(2)O_(3)@C-600催化剂具有良好的催化活性和稳定性。 展开更多
关键词 表面修饰 负载贵金属催化剂 催化加氢 Cr(Ⅵ)
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1,3-丙二醇的制备
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《合成橡胶工业》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期367-367,共1页
据“中国专利,CN1475472A.2004”报道,在负载贵金属催化剂的存在下,对3-羟基丙醛进行加氢反应可制备1,3-丙二醇。该催化剂可以是钯、铂、金或铑中的一种或几种组合物。采用该方法可以进行多次加氢反应而催化活性并未降低。产物收... 据“中国专利,CN1475472A.2004”报道,在负载贵金属催化剂的存在下,对3-羟基丙醛进行加氢反应可制备1,3-丙二醇。该催化剂可以是钯、铂、金或铑中的一种或几种组合物。采用该方法可以进行多次加氢反应而催化活性并未降低。产物收率可达98%以上。因此该发明所提出的丙烯醛加氢法为一种有效的1,3-丙二醇的制备方法,具有较大的工业化生产前景。 展开更多
关键词 1 3-丙二醇 制备 负载贵金属催化剂 3-羟基丙醛 加氢反应
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