稀土金属改性对负载型Ni_(2)P/M41催化剂加氢脱硫活性的影响

开发高效加氢脱硫催化剂是实现油品深度脱硫的重要途径。采用浸渍-程序升温法制备不同稀土金属(La、Ce、Pr、Nd、Y)改性的Ni_(2)P/M41催化剂。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、CO吸附和X射线光电子能谱技术分析催化剂的结构以及化学组成,并以二苯并噻吩为模型化合物,考察稀土金属对Ni_(2)P/M41催化剂加氢脱硫性能的影响。结果表明:稀土金属可以不同程度地影响催化剂的尺寸以及活性相Ni_(2)P在载体表面的分散性;稀土金属La、Pr能够显著提高负载型Ni_(2)P/M41催化剂的HDS(加氢脱硫)活性,加入稀土金属Nd、Ce和Y反而使催化剂活性略有降低;Pr-Ni_(2)P/M41表现出最优的加氢脱硫能力,反应6 h后,脱硫率达到92.6%,与未改性的Ni_(2)P/M41催化剂的转化率相比,提高15.1%。

TiO_(2)基光催化剂的负载改性方法研究进展

TiO_(2)由于比表面积大、化学性质稳定、具有较高光催化活性等优点,在环境治理保护、光催化降解污染物等方面广泛应用。但其禁带宽度较大,只能吸收紫外光,且光生电子-空穴对再复合率较高,使其对太阳光的利用率大大降低,从而限制了其大规模的工业化应用。因此,如何进一步提高TiO_(2)半导体材料的光催化效果以及对太阳光的利用率备受研究者关注。对TiO_(2)的负载改性方法如非金属元素负载、金属元素负载、半导体复合改性以及染料敏化改性等方面的研究进展进行了综述。

不同配体修饰的UiO-66-X/ZnIn_(2)S_(4)(X=H、NH_(2)、(OH)_(2)、Br)负载型催化剂的光催化性能研究

通过水热法制备了不同配体修饰的UiO-66-X/ZnIn_(2)S_(4)(X=H、NH_(2)、(OH)_(2)、Br)负载型光催化剂,并采用傅里叶红外光谱仪、X射线衍射仪、扫描电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱仪、光致发光光谱仪和电化学工作站对样品进行表征,分析了不同配体修饰方案对UiO-66-X/ZnIn_(2)S_(4)光催化性能的影响。以罗丹明B(RhB)和甲基橙(MO)溶液为目标污染物,探究不同修饰基团的电子效应对复合材料吸附性能和光催化性能的影响。结果表明:配体修饰后的ZU-(OH)_(2)/GF对阳离子染料RhB的吸附效率最好,在30 min时吸附效率为46.8%,反之,所有修饰后的复合材料对阴离子染料MO的吸附性能均低于未修饰的复合材料。在模拟太阳光照射下,所有复合材料经过配体修饰后的光催化性能都得到明显提升,其中ZU-(OH)_(2)/GF在150 min后对RhB的降解率高达99.0%。经过连续5次循环后,对RhB的去除率均保持在98%以上。这归因于配体修饰可以有效增强复合材料的光吸收性能,其中给电子基团还可以使复合材料活性中心的电子云密度增大,有效促进光生电子-空穴的分离和转移。

聚乙烯聚吡咯烷酮负载Bronsted酸性离子液体固体酸催化剂的制备与应用

传统无机酸催化剂存在对设备腐蚀严重、环境危害、催化剂可重复使用性困难等问题,亟需开发催化活性高、可循环性能好的绿色固体酸催化剂。本文将离子液体通过共价键接枝负载于聚乙烯聚吡咯烷酮载体表面,并进一步通过硫酸酸化制备了一种新型的负载型Bronsted酸性离子液体固体酸催化剂([PVPP-PS]HSO4)。研究表明,离子液体和磺酸根被成功地接枝到聚乙烯聚吡咯烷酮载体表面,为酯化反应提供了丰富的催化活性位点,催化剂的热稳定性和结构稳定性得到了进一步提高。[PVPP-PS]HSO4催化剂用于催化酯化反应合成乙酸乙酯,乙酸乙酯的收率可达到83%,并且催化剂在循环使用6次后乙酸乙酯收率仍能保持在80%以上,是一种高效、环保、可重复使用的新型固体酸催化剂。

负载型羟基磷灰石催化剂制备的研究进展

羟基磷灰石是一种新型催化剂载体,通过负载金属、元素掺杂等方法处理过的羟基磷灰石催化剂具有优异的催化活性和吸附性能,可广泛用于处理有害气体和净化有机污染物.基于近年来羟基磷灰石在催化领域的发展,简要介绍了其结构和制备方法,并对不同制备方法进行了比较.重点关注了负载型纳米羟基磷灰石催化剂的研究进展,并对其在一氧化碳和挥发性有机化合物方面的催化性能进行了介绍.总结了研究中存在的问题和未来的发展趋势,旨在为深入研究负载型羟基磷灰石催化剂提供参考.

Pd-ZnIn_(2)S_(4)负载型催化剂光催化降解水中阿特拉津

光催化降解水体中痕量除草剂阿特拉津(ATZ)可有效消除其对水生态环境及人体健康的潜在危害。以鹅卵石为载体,采用简便的胶粘法制备Pd-ZnIn_(2)S_(4)负载型催化剂,氙灯光源下开展光催化降解水中ATZ试验,同时对催化剂形貌特征和光学特性进行了表征。结果发现,鹅卵石负载型催化剂禁带宽度变小、比表面积增大,光催化降解水中ATZ活性良好;鹅卵石负载型催化剂选用环氧树脂为最佳粘结剂,0.1wt%Pd-ZnIn_(2)S_(4)粉末最佳黏附量为100 mg;薄涂方式制备的鹅卵石负载型催化剂对初始浓度5 mg/LATZ的光降解效率为62%,大于厚涂的41%。这是因为环氧树脂薄涂既能固定催化剂,又不会使催化剂被环氧树脂完全包裹而影响活性组分活性。

分步负载金属法制备铁钴双金属位点高效氧还原电催化剂

过渡金属和氮掺杂的碳(M-N-C)由于优异的电催化活性以及较低的生产成本,成为铂基催化剂的替代。然而,目前的M-N-C催化剂通常涉及金属盐、含氮物质和碳载体的结合,在经过热处理和酸洗过程后得到的催化剂在活性位点密度和传质能力上性能不足。采用分步负载金属法制备了Fe、Co双金属掺杂的M-N-C催化剂。利用Zn2+和Co2+的竞争效应,成功合成了小尺寸且均匀的Zn-Co-ZIFs双金属沸石咪唑骨架。随后,在不形成金属团簇的前提下将最大量的Fe原子嵌入C-Zn-Co-ZIFs-H+前体结构中,使其在热解后能产生大量的FeCo—Nx活性位点。这种改进显著增加了FeCo-N-C-2催化剂中Fe活性位点的含量(1.9%,质量分数),并深度优化了其微孔和介孔结构(860 m^(2)·g^(-1))。该催化剂在0.1 mol·L^(-1) HClO_(4)和0.1 mol·L^(-1) KOH溶液中,氧还原反应(ORR)活性展现出了0.806 V和0.921 V的半波电位,并分别在50000、45000 s恒定电位测试后保持了91.21%和95.32%的活性。将其组装于质子交换膜燃料电池(PEMFCs)和碱性锌-空气液流电池(ZAFBs)中,峰值功率密度分别达到了746、164 mW·cm^(-2),显示出优越的性能。

负载型ZnO/CuS光催化剂的制备及光催化性能研究

采用连续离子层吸附反应法制备ZnO/CuS异质结光催化剂,通过与木质纤维素网络(CN)偶联成功制得负载型ZnO/CuS@CN催化剂。利用X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)和电化学阻抗谱(EIS)对催化剂的元素组成、微观形貌和电学性能进行表征。通过罗丹明B(RhB)评估催化剂降解有机污染物的性能。结果表明,在模拟太阳光照射60 min后,ZnO/CuS@CN对50 mg/L RhB的降解率达到84.1%。自由基捕获实验表明,·O_(2)^(-)是主要活性物质。ZnO/CuS@CN对多种有机污染物均有良好的降解效果。

负载型金属催化剂在卤代硝基苯选择性加氢中的研究进展

本文综述了近年来卤代硝基苯催化加氢制备卤代苯胺反应中,负载型金属催化剂的研究现状与进展。提高负载型金属催化剂的选择性和稳定性的主要方式包含调控金属粒子尺寸、制备双金属活性中心、改性催化剂载体、调变金属与载体之间的相互作用、反应溶剂的选择以及添加脱卤抑制等,但催化剂的稳定性仍然是工业应用面临的最大难题之一。如何提高负载型金属催化剂的加氢稳定性和实现工业化应用是今后的研究方向。

负载型烯烃氢甲酰化催化剂研究进展

对负载型配合物催化剂、负载型纳米粒子催化剂以及负载型单原子催化剂的研究进展及其在烯烃氢甲酰化制醛反应中的应用进行了综述,对通过调变载体性质、助剂种类、活性组分粒径等方式改善负载型催化剂的性能进行了分析,并对烯烃氢甲酰化催化剂的研究方向进行了展望。指出降低催化剂中金属Rh的含量,提高负载型催化剂的性能,并将它们应用到工业生产中,是当下和未来的努力方向。

基于分子筛的低负载金属催化剂在绿色化学中的应用

为探究有效的绿色催化剂,制备了基于分子筛的低负载金属催化剂,并在催化氢硅烷水解实验和循环实验中验证了其效用。实验结果显示,在600℃条件下制备的基于分子筛的低负载钯金属催化剂最高具有93%的产出率,再生后循环使用仍具有高至75%的产出率,是高产出的氢硅烷水解催化剂,具有良好的催化活性且可循环使用,符合绿色化学的概念。

负载型多级孔FeMnRu/HZSM5催化剂制备及其催化氧化氯苯的研究

本论文合成了一系列多级孔负载的金属氧化物催化剂并用于烟气中氯苯催化燃烧。性能测试结果表明,在所有合成的催化剂中,结晶配方为SiO_(2)∶Al_(2)O_(3)∶TPAOH∶H_(2)O=60∶0.3∶0.26∶1500的50 wt.%Fe Mn-10 wt.%Ru/HZSM5催化剂(命名为50FeMnRu/HZSM5(0.26))表现出最佳的催化活性,而多级孔分子筛HZSM5(0.26)本身并没有活性,并且Fe/HZSM5(0.26)、Mn/HZSM5(0.26)的催化活性很低;表征结果表明,相比于Fe/HZSM5(0.26)、Mn/HZSM5(0.26)和Ru/HZSM5(0.26),50FeMnRu/HZSM5(0.26)保留了HZSM5(0.26)的多级孔结构,并且具有更大的平均孔径,这有利于反应物扩散阻力的降低,并增加了活性成分的分散性,从而增强了催化活性;并且,50FeMnRu/HZSM5(0.26)具有更低的还原温度以及更高的氢气消耗量,这表明其具有更强的低温氧化还原能力,从而增强了催化剂的氯苯氧化能力。

负载型贵金属催化剂活化氨硼烷水解制氢研究进展

氨硼烷是一种清洁、高燃烧热值的氢源,因此氨硼烷在氢能领域备受关注,但是因为氨硼烷在水中自发放氢效率低,所以需要催化剂来加速其水解制氢过程。文章主要针对氨硼烷水解制氢负载型贵金属催化剂结构、性质和其水解制氢反应的进展进行了研究,并对氨硼烷的未来发展提出了展望。

新型负载/共混型臭氧催化剂制备工艺开发及催化性能研究

工业废水和城市污水中的有毒有害物质,不仅难以通过传统生物处理方法进行降解,而且会对环境和人类健康造成严重威胁,为应对这一挑战,结合蒸压混凝土制备工艺,开发了一种新型负载/共混型臭氧催化剂,该催化剂通过共混及蒸压技术,确保催化剂具有较高的有效组分含量和稳定的催化性能。通过优化原料配比和制备工艺参数,提高催化剂的催化效率,可以降低生产成本,同时,为推动臭氧催化氧化技术的应用和发展提供了理论依据和技术支撑,也为实现水资源的可持续利用提供了新的技术支持。

硅胶负载铬系催化剂催化乙烯聚合机理研究进展

综述了商业应用最广泛的三种硅胶负载铬系催化剂的负载活化过程及其催化乙烯聚合机理,六价态的铬催化剂具有良好的催化活性,负载活化过程中,铬由较高价态被还原成具有较低活性的二价态,并提出铬物种在预活化与单体活化过程中的表面物理化学性质是该类催化剂研究的热点。硅胶负载铬系催化剂催化乙烯聚合制备高密度聚乙烯的机理遵循链引发、链增长和链转移;而催化乙烯低聚制备丙烯或1-丁烯的聚合机理为环内金属插入机理。

贵金属催化剂低温催化氧化一氧化碳研究进展

随着“双碳”政策的不断推行以及人们环保意识的不断提高,一氧化碳(CO)作为典型的大气污染物,已成为工业废气和汽车尾气排放的主要控制对象。贵金属型CO氧化催化剂具有优异的低温活性、抗中毒抗性能,是CO催化氧化处理的最为有效的手段之一。基于贵金属型CO氧化催化剂的研究现状,重点围绕Pt、Pd、Au、Ag、Rh贵金属催化剂的贵金属调控技术和载体可控技术进行综述,总结了贵金属型CO氧化催化剂的性能优化策略和发展方向,为开发高性能的CO氧化催化剂提供指导。

面向工业气源中COS水解转化的催化剂研究进展

综述了COS水解催化剂载体与活性组分对其催化性能的调控作用、水解机理以及工业气氛中影响催化剂催化活性因素的研究现状。研究发现:氧化铝基复合载体负载碱金属活性组分所制备的COS水解催化剂能更好的提高催化剂的活性与稳定性,COS水解反应具有明显的碱催化特征,工业气氛中的CO_(2)与O_(2)气氛浓度对水解催化剂的抗氧耐酸性能有较大的影响,单质硫的生成和/或催化剂表面的硫酸盐化是催化剂失活的主要原因。通过对催化剂失活因素分析,定向调控催化剂的组成与结构制备高活性及高抗氧耐酸性能的新型COS水解催化剂与基于工业气源及水解热力学动力学条件优选下的水解催化反应工艺参数相结合来延长催化剂的寿命是未来的发展趋势。

脂肪醇还原氨化催化剂载体的研究进展

基于还原氨化策略,以醇和氨为原料高选择性合成伯胺是绿色化学的重要研究领域。负载型催化剂作为非均相催化体系的重要组成部分,催化还原氨化反应性能由活性组分、助剂和载体等因素共同决定。介绍了醇还原氨化反应机理,综述了脂肪醇还原氨化合成伯胺反应中负载型金属催化剂中载体的作用,包括载体种类、载体效应与优化,载体效应主要包括碱性位点、酸性位点、酸-碱位点协同作用及金属分散性和颗粒尺寸调控。

γ-Mo_(2)N/C催化剂的合成及其甲酸脱氢性能研究

甲酸(FA)因其H含量较高(4.4%)、易产H_(2)、可经小平台化合物合成等优势受到广泛关注,而γ-Mo_(2)N/C对FA沿H_(2)和CO_(2)路径分解具有非常高的选择性,产生CO极少,显示出较高的应用价值。基于此,本研究采用对苯二胺和钼酸铵水溶液经前驱体制备γ-Mo_(2)N/C催化剂,并对其FA分解性能进行了原位评价,采用热重分析(TG)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等表征手段对催化剂的结构和表面官能团进行了分析,利用DFT对FA在γ-Mo_(2)N (200)晶面的吸附构型进行了计算,在此基础上,对催化剂性能及FA在其表面的分解机理进行了研究。结果表明,γ-Mo_(2)N/C在较低温度下即可表现出极高的催化活性,提高γ-Mo_(2)N在C载体上的分散性能有效改善FA转化率。对苯二胺与钼酸铵的物质的量比为4∶1时,催化性能最佳,在160℃、100 h的FA分解实验中,催化剂性能稳定、H_(2)选择性高(N_(2)40 mL/min, CO<5.0×10^(-5))。而DFT计算表明,FA中O-H键的H原子与γ-Mo_(2)N/C (200)晶面上N原子结合的可能性更大,而C=O键的O原子更有可能与γ-Mo_(2)N/C (200)晶面上Mo原子结合。上述结果有助于明确FA在γ-Mo_(2)N/C作用下的分解机理,也显示出非贵金属催化剂γ-Mo_(2)N/C在FA分解制H_(2)方面潜在的应用前景。

聚苯乙烯催化裂解催化剂的制备

目前,全球对塑料制品的依赖性逐渐增大,但是,由于塑料制品的使用周期较短,不及时回收处理,能造成较大的资源浪费和环境污染。聚苯乙烯在人们的日常生产生活中使用频率较高,具有一定的回收利用价值。在目前已有的聚苯乙烯处理回收方法中,热裂解技术能够将聚苯乙烯转化为分子量较低的油气,作为补充燃料及化工原料使用,但是,产物的选择性较差,价值较低。基于热裂解技术,加入催化剂,能有效地改善产物的分布,得到高附加值产品。催化热解催化剂主要分为酸性及碱性2类,目前较常见的聚苯乙烯催化热解催化剂为固体碱催化剂,反应遵循碳负离子机理,能有效地降低乙苯产率,提高苯乙烯及二苯基烷烃的产率。