PM_(2.5)中水溶性有机物吸光特性的模拟研究

研究建立了超声雾化器与光声光谱仪,扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪联用的分析系统,将深圳市2011年夏季采集的PM2.5膜样品提取液雾化发生气溶胶,使之进入光声光谱仪检测其吸光强度以研究气溶胶中水溶性有机物(WSOM)的吸光特征.结果表明:观测期间PM2.5中WSOM平均质量浓度为(4.3±2.3)μg/m3,分别占PM2.5和OM质量浓度的11.9%±4.8%和49.2%±18.5%.WSOM在405,532,781nm波长下的质量吸收效率值(MAE)分别为(0.55±0.31),(0.54±0.31),(0.21±0.13)m2/g.经计算所得:深圳市夏季大气PM2.5中WSOM在405,532,781nm波长下的平均吸收系数分别为(2.30±1.08),(2.25±1.26),(0.86±0.45)Mm-1,对应的WSOM对大气PM2.5整体吸光效应的贡献率分别为7.6%,10.6%和5.8%,说明WSOM对PM2.5整体吸光效应的贡献不容忽视,有机气溶胶在大气灰霾中的能见度损害作用值得进一步深入研究.

民用蜂窝煤燃烧排放颗粒物的化学组成和稳定碳同位素特征

本文选用了镜质组反射率在0.77%-1.88%之间5 种不同成熟度的煤, 将其制成民用蜂窝煤球, 研究民用蜂窝煤燃烧排放颗粒物（PM）的化学组成, 包括元素（C、N、O、S）、有机碳（OC）、元素碳（EC）和水溶性无机离子（WSII）, 稳定碳同位素组成特征和质量吸收效率值（MAE）, 并讨论了它们与煤成熟度之间的关系.结果表明, 5 种原煤C、N、O、S 元素组成差别不大, 但是燃烧后排放的PM 化学组成差别比较大.无烟煤燃烧排放的PM 粒径分布呈双峰结构, 峰值分别在0.09 μm 和0.25 μm; 而烟煤PM 的峰值为0.58 μm.无烟煤排放PM 的颗粒数远小于烟煤.PM、OC 和EC 的排放受煤成熟度的影响非常大, 无烟煤排放的量最小, 分别为2.21 g/kg、0.22 g/kg 和0.004 g/kg; 成熟度最低的烟煤排放量最大, 分别为70.3 g/kg 、46.1 g/kg 和2.42 g/kg.PM、OC 和EC 的排放因子与煤的成熟度成幂指数关系.EC 的MAE 在0.17-21.9 m^2/g 之间, 与煤成熟度呈指数相关关系.燃煤WSII 的平均排放因子为801 mg/kg, WSII 当中含量最高的是NH4^＋ 和24SO4^2- , 平均分别占WSII总量的23.5%和44.4%.燃煤排放PM 的δ^13C 变化范围为–24.5‰-–22.8‰, 平均值为–23.6‰.以上研究有助于人们从原煤性质的角度去考察民用燃煤对人类健康和气候变化的影响, 并为大气污染源解析提供一些科学依据.

华北农村大气PM_(2.5)中水溶性物质化学组成、吸湿性能及光学特征

2013年6月10—25日在河北保定市固城镇运用大流量采样器进行每3小时1次PM_(2.5)样品采集,对其进行有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、水溶性有机氮(WSON)、水溶性总氮(WSTN)、吸湿增长因子、吸光度以及无机离子分析,探讨其浓度、组成、吸湿性能与吸光性的变化特征。结果表明:采样期间固城镇PM_(2.5)中WSON平均浓度为5.0±4.0μg?m^(-3),最高浓度达15μg?m^(-3);污染期WSON为6.9±3.9μg?m^(-3),是清洁期的四倍。整个采样期间WSON与、和呈强线性相关(R^2>0.89),污染天阳阴离子当量比值F=1.01,清洁天F=1.45,表明污染期颗粒物酸性增强有利于气态有机胺等WSON通过酸碱中和转移到颗粒相。不同相对湿度下水溶性组分的吸湿增长因子(Gf)测量结果显示:[WSOC+WSON]/离子的比值越大,吸湿增长因子越小,表明与无机离子相比,水溶性有机物吸湿性能较低。固城夏季大气PM_(2.5)中WSOC在365 nm波长下质量吸收效率(MAE)均值为0.52 m^2?g^(-1),表明WSOC对PM_(2.5)整体消光效应具有重要贡献。

西安市大气颗粒物中棕碳的吸光性研究

利用离线滤膜-溶剂提取-连续光谱分析的方法在2016年12月25日到2017年12月26日期间对西安市大气颗粒物进行了连续一年的监测与分析。用石英纤维滤膜收集大气PM;样品,再分别利用超纯水和甲醇超声萃取样品中的水溶性有机碳(WSOC)和甲醇可溶性有机碳(MSOC),最后进行紫外-可见吸收光谱分析获得样品光吸收特性。对西安市水溶性棕碳(BrC)和甲醇溶性BrC在365 nm下冬季和夏季的吸光贡献分析发现,冬、夏两个季节甲醇提取的有机组分光吸收效率均高于水提取的,甲醇溶性有机碳质量吸收效率[MAE(MSOC)]年均值[(1.60±0.67)m^(2)·g^(-1)]是水溶性有机碳质量吸收效率[MAE(WSOC)]年均值[(0.90±0.47)m^(2)·g^(-1)]的1.17倍,表明有机溶剂萃取组分中含有更多的吸光能力更强的物质。冬季的MAE(WSOC)为(2.05±0.86)m^(2)·g^(-1),MAE(MSOC)为(1.53±0.36)m^(2)·g^(-1);夏季的MAE(WSOC)为(1.06±0.24)m^(2)·g^(-1),MAE(MSOC)为(0.51±0.17)m^(2)·g^(-1)。冬季的MAE值总体高于夏季的,且冬季的WSOC的E_(250)/E_(265)值(5.25)相对低于夏季(5.58),可能因冬季燃煤取暖排放导致。对BrC中的水溶性有机碳与气象六要素浓度进行了线性拟合,结果显示WSOC与PM;(R^(2)=0.6417)和PM;(R^(2)=0.4035)有一定的相关性,但与O;(R^(2)=0.0682)没有显示出明显的相关性,表明其二次光化学反应的来源占比很小。

广州城区秋冬季大气颗粒物中WSOC吸光性研究

主要对广州秋季(2014年9月)和冬季(2014年12月~2015年1月)大气PM_(2.5)和不同粒径段颗粒物样品中水溶性有机碳(WSOC)的吸光性进行了研究.结果表明,PM_(2.5)上WSOC的光吸收波长指数(AAE_(abs))秋、冬季分别为3.72±0.41和3.91±0.70,低于北京和北美地区测量结果.WSOC在365 nm波长的质量吸收效率(MAE)秋、冬季分别为0.52 m^2·g^(-1)和0.92m^2·g^(-1),两个季节具有明显的差异.冬季WSOC的MAE值呈现随粒径增大而降低的趋势;而秋季所有粒径段颗粒MAE_(WSOC)都比冬季低,特别是<0.95μm粒径段颗粒降低得更多,这表明秋季颗粒物中WSOC二次源的贡献更大一些,而且主要是富集在亚微米级颗粒物上.此外,对比本研究以及文献中报道的元素碳(EC)和WSOC的MAE值,可以发现在颗粒物受一次源排放影响较大的情况下,WSOC对于颗粒消光的贡献是不容忽视的.

南京北郊黑碳气溶胶分布特征及来源

黑碳(black carbon,BC)是含碳物质燃烧排放所产生的大气颗粒物(particulate matter,PM)中一种重要组分,其对辐射效应表现为对太阳辐射的吸收和散射,影响着地气系统的能量交换.本研究于2019年1~5月在南京北郊利用黑碳仪AE33(aethalometer,magee)测量了黑碳气溶胶浓度数据,对其日夜变化和季节变化进行分析,并筛选出污染天与清洁天,对其特征和来源进行分析.结果显示采样期间黑炭气溶胶的平均浓度为(3.8±2.3)μg·m^-3,冬季浓度为春季的1.3倍.BC浓度呈现明显的日变化,BC高值出现在日间交通高峰时间段,受到交通排放的影响较大.?ngstrom指数α冬春整体差异不大,春季为1.32冬季为1.30,此结果也指出BC排放源以机动车排放为主.此外,针对采样期间污染天与清洁天的BC来源特征进行分析,发现污染天机动车排放源占比为68%~87%,清洁天为72%~86%,清洁天来源小幅波动但均以机动车排放源为主,污染天相对而言存在一定的机动车源减少生物质和煤炭燃烧源增加的情况,取决于污染时段的排放情况,利用BC/CO(0.005)进一步验证了上述源解析结果.通过PSCF和CWT分析可以得到南京北郊大气BC颗粒物以本地来源为主,但冬季可能存在来自东南地区的机动车排放来源,春季可能存在来自西南地区的生物质及煤炭燃烧来源.总体看来南京北郊黑碳气溶胶分布以冬高春低,并存在明显日夜变化,主要来源为本地的机动车排放为主.