贵金属负载光催化剂在丙炔光催化水解反应中的研究(Ⅲ)

利用三种不同负载方法制备了含有不同贵金属的 Ti O2 光催化剂 ,通过测试其 XPS和光催化活性和选择性发现 ,Ti O2 光催化剂在丙炔和水的光催化水解反应中 ,由于贵金属的存在 ,有利于促进发生加氢反应 ,导致丙烯的生成量增加 .Pt,Ru,Rh,Pd和 Ag负载在 Ti O2 上 ,在紫外线照射下 ( λ>2 70 nm) ,Pd负载的 Ti O2 光催化剂表现出最高的光催化活性 .光催化活性和负载贵金属所处的氧化状态有密切的关系 ,贵金属完全被还原到 0价是提高光催化活性的必要条件 .

CDPF贵金属负载量对柴油公交车颗粒PAHS影响

基于装有氧化型催化器(DOC)和催化型颗粒捕集器(CDPF)后处理装置的柴油公交车,在中国典型公交车循环(CCBC)下研究了不同贵金属负载量分别为15g/ft^3(A型)、25g/ft^3(B型)、35g/ft^3(C型)的新鲜及老化的CDPF对柴油发动机颗粒多环芳香烃(PAHs)排放特性的影响.结果表明:新鲜及老化的CDPF均能显著降低颗粒PAHs排放量92%以上.且相比于老化的CDPF,3种新鲜的CDPF降低颗粒PAHs排放的效果相差不大,极差仅为0.009ng/cm^2.3种CDPF老化状态下降低颗粒PAHs毒性的效果都优于其新鲜状态下,且老化的B型CDPF降低颗粒PAHs总量及毒性的效果优于A型及C型CDPF.

不同贵金属负载量催化型柴油机颗粒捕集器的催化性能

设计了分别涂覆15、25和35 g·ft-3(1 ft=0.3048 m)贵金属负载量的催化型柴油机颗粒捕集器(CDPF)样品。通过催化活性评价试验研究了不同贵金属负载量对CDPF的催化活性、抗劣化性以及选择性的影响。结果表明,随着贵金属负载量的增加,CDPF新鲜样品对CO和NO2的活性依次降低,而对C3H8的活性先升高后降低。与新鲜样品相比,随着贵金属负载量的增加,CDPF老化样品对CO和NO2的活性具有较强的抗劣化性能。涂覆中等负载量贵金属的CDPF样品对C3H8具有较好的活性和抗劣化性。新鲜样品对CO具有较高的选择性,老化样品对CO的转换率在低温范围时较低,而在中高温范围时较高。

贵金属负载的棒状ZnO复合光催化剂的制备及其提升的光催化性能

以水热制备的ZnO纳米棒为基底,通过乙二醇液相还原法负载不同贵金属颗粒(Pt、Pd、Ru)构筑贵金属负载的ZnO纳米棒复合光催化剂。实验结果表明在制备条件相同时,Pt/ZnO样品中Pt颗粒尺寸较小,分布均匀;Pd/ZnO样品中Pd颗粒尺寸较大且团聚严重;Ru/ZnO样品则几乎没有Ru颗粒负载。在紫外光照射下降解亚甲基蓝的反应中,Pt/ZnO表现出最高的光催化性能,Pd/ZnO样品次之,而Ru/ZnO则表现出与ZnO纳米棒相似的光催化活性;表明小尺寸和大小均匀的贵金属颗粒对ZnO纳米棒的催化性能有着显著的提升作用。对Pt/ZnO来说,当Pt载量为3.2%时Pt/ZnO催化剂的光催化活性最高。

贵金属负载TiO_2光催化降解甲苯研究

采用Degussa P25 TiO2粉末,利用光沉积法制备贵金属负载光催化剂M/TiO2(M分别为Pt、Pd、Ag和Au)。通过气相甲苯光催化降解实验考察M/TiO2的光催化活性。实验结果表明:负载1.0 wt%的Pt、Pd、Ag和Au四种贵金属均可提高TiO2光催化降解甲苯的效率,其中Pt/TiO2的光催化活性最佳。循环伏安法(CV)、塔菲尔(Tafel)和Mott-Schottky电化学测试证明Pt的负载抑制光生电子和空穴的复合,提高载流子浓度,进而增强TiO2光催化活性。

负载型贵金属催化剂活化氨硼烷水解制氢研究进展

氨硼烷是一种清洁、高燃烧热值的氢源,因此氨硼烷在氢能领域备受关注,但是因为氨硼烷在水中自发放氢效率低,所以需要催化剂来加速其水解制氢过程。文章主要针对氨硼烷水解制氢负载型贵金属催化剂结构、性质和其水解制氢反应的进展进行了研究,并对氨硼烷的未来发展提出了展望。

负载贵金属催化剂在甲醛低温氧化消除反应中的应用研究进展

甲醛(HCHO)是一种普遍存在的室内空气污染物,严重危害人体健康。催化氧化法是目前具有发展前途的室内甲醛消除技术之一,可在低温甚至室温条件下实现甲醛的完全转化,其核心在于开发高效且稳定的催化剂。负载型贵金属催化剂对甲醛催化反应表现出优异的催化性能,受到广泛关注。对近年来负载型贵金属催化剂在甲醛催化氧化反应中的应用进行了总结,讨论了影响甲醛催化氧化反应的因素,并分析了催化机理,以期为获得高效、稳定和实用的负载型贵金属甲醛低温氧化催化剂提供有价值的指导。

贵金属Pt负载对CdS可见光催化分解水产氢性能的影响综合实验设计

为使学生深入了解化学学科与材料、能源等热点研究领域的密切相关性,培养学生综合分析问题、解决问题的能力以及创新思维,设计了贵金属Pt负载CdS光催化剂的可见光催化分解水制氢综合化学实验.实验用溶剂热法制备纳米CdS光催化剂,采用粉末X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)及氮气吸附-脱附测试对其进行了表征.在Na_(2)S-Na_(2)SO_(3)牺牲体系中,可见光照射下考察了CdS光催化剂的分解水产氢性能,并采用原位光沉积的方法负载0.5%的贵金属Pt作为对比.实验结果表明,贵金属Pt的负载可以有效提高CdS光催化剂的分解水产氢性能,CdS负载Pt后活性提高至原来的2.1倍,显示出Pt作为助催化剂在半导体光催化体系中的重要作用.该实验的设计综合性较强、理论与实验相结合,有利于培养学生的实验操作能力及数据分析处理能力,同时加强对理论知识的理解.

不同CDPF贵金属负载量对柴油公交车VOCs组分排放影响

基于重型底盘测功机,利用质子转移反应质谱(PTR-MS)研究了柴油公交车在中国典型城市公交车循环(CCBC)下,不同CDPF贵金属负载量对尾气中挥发性有机物(VOCs)组分排放特性的影响.结果表明,柴油公交车VOCs主要组分为含氧有机物(OVOCs)、芳香烃和烯烃等,且OVOCs占比达50%以上;在贵金属成分、配比相同时,VOCs减排率随CDPF贵金属负载量增加而增加:贵金属负载量为15 g·ft^(-3)(A型后处理装置)、25 g·ft^(-3)(B型)和35 g·ft^(-3)(C型)时,VOCs总量的减排率依次为36.2%、40.1%和41.4%.C型后处理装置对烷烃全循环减排率高达70.2%,且对OVOCs的催化有微弱优势;对于不饱和烃类,3种不同贵金属负载量的后处理装置均有一定催化效果,但无明显差异;A型对含氮有机物减排率可达50.5%,但减排率随贵金属负载量增加而降低.采用DOC+CDPF后能较好地降低公交车VOCs排放量进而降低臭氧生成潜势(OFP).同时考虑不同方案减排效果与成本因素,当加权系数分别为0.8和0.2时,B型为最优方案.

负载贵金属的TiO_2光催化剂的研究进展

光催化技术是一种新兴的高效节能现代污水处理技术。在参考近年来国内外光催化领域文献资料的基础上,作者综述了光催化技术研究现状、TiO2薄膜光催化反应机理、贵金属负载对TiO2薄膜光催化活性的影响。并从贵金属负载机理角度解释了贵金属负载提高TiO2光催化活性的原因,贵金属负载可提高TiO2光催化剂表面光生载流子的分离效率,有利于生成更多的.OH。进一步阐述了光催化技术面临的问题及发展前景。

商用TiO2负载贵金属光催化剂的制备及其降解含染料废水的性能研究

以商用TiO2(Macklin P25)为载体,采用聚乙烯吡咯烷酮(PVP)或聚乙烯醇(PVA)保护的还原法制备M/TiO2(M为Ag、Au、Pd或Pt,M理论质量分数均为0.5%)光催化剂,利用X射线粉末衍射、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱等分析手段对TiO2及M/TiO2的物化性质进行了表征,并对其在可见光照射下降解甲基橙(MO)的光催化活性进行评价。结果表明,Pt/TiO2具有优良的可见光驱动降解MO的光催化活性,这与其具有纯锐钛矿晶相、强可见光吸收性能、低带隙能(2.89eV)以及光生电子和空穴的低复合率有关。

TiO_2单晶面负载贵金属Ag形貌及其催化活性

采用水热法合成90%以上高暴露单晶面TiO_2(001)、(101)和(010),并通过光沉积方法负载贵金属Ag,光照20 min后,由于不同晶面具有不同的原子排布和电子结构,其负载的Ag的粒径不同,TiO_2-101晶面上Ag的粒径为(12.5±5)nm,TiO_2-010晶面上Ag的粒径为(17.5±5)nm,而TiO_2-001晶面上Ag的粒径为(25±15)nm。可见光催化降解罗丹明B(Rh B)实验表明,不同晶面负载Ag后降解能力不同;荧光及瞬态荧光表明,Ag/TiO_2-010的电子空穴复合弱于Ag/TiO_2-001及Ag/TiO_2-101,故其光催化降解速率为1.032 h-1,强于后两者;固体紫外分析显示,Ag的粒径越小,表面等离子体共振(SPR)效应越强,Ag/TiO_2-101的光催化活性强于Ag/TiO_2-001;自由基捕获结果表明,Ag/TiO_2-001、Ag/TiO_2-101和Ag/TiO_2-010降解Rh B的主要活性自由基是空穴(h+)和羟基自由基(·OH)。

负载贵金属光催化剂的光催化活性研究

在注入V离子的二氧化钛光催化剂上负载贵金属,制备了在可见光照射下具有高光催化活性的功能型光催化剂,研究在可见光和太阳光照射下丙炔的光催化水解反应,利用这些改性的二氧化钛构筑太阳能到化学能的转换系统.研究结果发现了V/Pt光催化剂在丙炔和水的光催化水解反应中,由于贵金属的存在,有利于促进发生加氢反应;导致丙烯的生成量增加.在可见光下的光催化活性也和负裁贵金属所处的氧化状态有着密切的关系,贵金属完全被还原到0价是提高光催化活性的必要条件。

火焰燃烧法在金属氧化物和贵金属负载型催化剂制备中的应用

火焰燃烧法合成纳米颗粒是工业上大规模生产纳米粉体的主要方法。现已经广泛应用于炭黑、颜料等功能粉体的制备,并随着应用领域的拓展逐渐用于催化剂的制备。结合本研究组工作详细综述了近年来国内外火焰燃烧法在催化剂制备方面的研究进展,主要包括金属氧化物催化剂和金属负载催化剂等两方面,并对火焰燃烧法的发展趋势和在催化剂制备相关领域的应用前景进行了展望。

负载型贵金属催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的原位红外和喇曼光谱表征

采用原位时间分辨红外光谱和原位显微喇曼光谱技术,对CH4/O2/Ar(2/1/45)混合气在SiO2和Al2O3负载的Rh、Ru、Ir等催化剂上反应的初级产物和催化剂表面物种进行了研究.在此基础上,辅之以改变催化剂预处理条件,脉冲反应-质谱和TPR等实验方法,对相应催化剂上的O2-和积碳物种浓度及其与甲烷部分氧化(POM)制合成气反应机理的关系进行了系统研究.实验结果表明,燃烧-重整机理是Ru/Al2O3和Ru/SiO2上CO和H2生成的主要途径,而由CH4的直接氧化生成CO和H2是Rh/SiO2上POM反应的主要途径;在新还原的Ir/SiO2上,CO是POM反应的初级产物,而在稳态条件下,催化剂表面积碳与CO2和/或H2O的反应以及未积碳表面的CH4燃烧-重整反应可能是CO生成的主要途径之一.造成Ru/SiO2、Ru/Al2O3、Rh/SiO2和Ir/SiO2等催化剂上POM反应机理差异的原因主要源于反应条件下催化剂表面氧物种(O2-)和积碳物种浓度的差异,而造成反应条件下催化剂表面氧物种浓度差异的本质可能与Ru、Rh和Ir等对氧亲合力及M-O键能的高低等因素有关.对Rh/Al2O3催化剂,POM反应的初级产物与催化剂的焙烧温度有关.在600℃焙烧的催化剂上,CO是POM反应的初级产物,而在900℃焙烧的催化剂上,CO2是反应的初级产物,造成两催化剂上POM反应机理差异的本质可能与不同温度焙烧的催化剂上Rh物种的可还原性不同并进而影响POM反应条件下催化剂表面氧物种的浓度有关.

负载贵金属催化剂在挥发性有机物氧化反应中的应用

挥发性有机物(VOCs)是大气污染的主要来源,危害人体健康。催化氧化法是消除挥发性有机物的有效手段,其核心是高效催化剂,新型、高活性、高稳定性催化剂的研发具有重要意义。简要综述近年来负载Au、Pd和Pt贵金属催化剂对VOCs氧化消除的催化性能,分析VOCs氧化在典型催化剂表面形成的活性物种及其对催化活性的影响,并展望VOCs催化氧化的未来发展趋势。

程序升温还原法表征负载贵金属催化剂

采用程序升温还原法(TPR)考察了PdO/Al2O3、PdO/Al2O3(含QYZH)、PdO/SiO2-Al2O3、PtO2/Al2O3、PtO2-Re2-Re2O7/Al2O3、PdO-PtO2/Al2O3等催化剂活性组分之间以及活性组分与载体之间的相互作用.发现催化剂经NaOH水溶液浸渍或添加了助剂QYZH能增强活性组分与载体之间的相互作用,并证明了PtO2/Al2O3催化剂中载体表面存在着强弱不同的Pt离子吸附中心(低温吸附中心和高温吸附中心),而且双金属催化剂中双金属组分之间可能存在着相互作用.

负载型贵金属催化剂在甲醛完全催化氧化上应用的研究进展

甲醛是一种主要室内空气污染物之一,其对人体的健康造成很大的危害。催化氧化法是一种有效治理甲醛的方法。负载型贵金属催化剂因其在室温下就可以对甲醛具有很强的催化氧化能力,所以被认为是治理甲醛的最有前景的催化材料。因此,文章的目的是介绍贵金属催化剂在治理甲醛方面的研究进展。最后对负载型贵金属催化剂在甲醛催化氧化上的应用进行展望。

多孔金属氧化物和负载贵金属催化剂的制备及其对典型VOCs催化氧化性能的研究进展

本文探讨了目前国内外用于消除 VOCs 的有序多孔金属氧化物和负载贵金属催化剂的研究进展,并分析了现有催化剂对典型挥发性有机物氧化的催化能力,并对未来高效去除 VOCs 催化剂的研发趋势进行了展望。

贵金属催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛加氢

采用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)揭示了微波辅助-KOH处理对活性炭的物理化学性能的影响规律。结果表明,活性炭表面的含氧基团的种类增加,微孔明显减少,中大孔的比例增大。通过浸渍-原位还原方法制备了Pt、Pd、Ru、Rh负载微波辅助-KOH处理活性炭催化剂,并对其催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛选择性加氢性能进行了研究。发现Pt具有优异的C=O加氢选择性,而Pd具有优良的C=C加氢选择性。进一步研究了Pd-Pt双组分催化剂催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛加氢产物分布,随着Pt含量的增加,C=O选择性逐步提高,C=C选择性逐渐下降,且当m(Pd)∶m(Pt)=4∶1时,其催化剂的催化性能最佳。