超声波/零价铁体系降解五氯酚的机理

在超声波/零价铁体系中,以五氯酚为目标污染物,分别对各种形态铁离子浓度和羟基自由基表观生成率进行了定量测定,探讨了超声波与零价铁的协同作用机理.结果表明,在超声波/零价铁体系降解五氯酚过程中,同时存在超声波的羟基自由基氧化作用和零价铁的还原作用,其中超声波的羟基自由基氧化作用占主导,零价铁大大地促进了该体系羟基自由基的生成.同时,采用气相色谱-质谱联用仪测定中间产物,并结合相关研究推测,超声波/零价铁降解五氯酚主要是通过羟基自由基的氧化脱氯、五氯酚氧自由基的自身耦合,以及零价铁的还原脱氯3种降解途径完成的.

超声波/零价铁(US/Fe)协同降解氯酚类化合物的QSPR研究

在同一反应条件下测定US/Fe协同降解6种氯酚类化合物的降解速率常数(k).采用软件Chemoffice2005内置的MOPAC2002计算氯酚类化合物的分子结构参数,运用偏最小二乘(PLS)回归分析方法,对氯酚类化合物进行定量结构-性质相关(QSPR)研究,得到预测性较好的模型.模型结果显示,影响US/Fe协同降解性能(logK)的主要因素是Vp、Ehomo、logKow、(Elumo-Ehomo)2和Elumo-Ehomo.推测在US/Fe协同体系中(1)氯酚类化合物的降解反应不是以空化泡内热解反应为主;(2)Fe表面的吸附作用对降解反应起决定影响,且氯酚化合物与·OH的氧化反应占主导作用.

超声波/零价铁协同降解氯苯类化合物的QSPR研究

在同一反应条件下测得超声波/零价铁(US/Fe)协同降解五种氯苯类化合物符合准一级反应,降解速率常数(k)呈现一定的规律性:1,2,4-TCB>M-DCB>P-DCB>O-DCBCB>CB。采用偏最小二乘法(PLS)建立氯苯类化合物定量结构-性质相关(QSPR)的数学模型,模型的主成分分析结果表明:在US/Fe体系中,影响氯苯类有机物降解的主要因素分别是物质的氯取代程度,分子极化率及亨利常数。

超声波/零价铁体系降解苯胺废水的影响因素及机理研究

以苯胺为研究对象,通过试验对超声波/零价铁体系降解苯胺的过程与机理进行了研究,分别考察了零价铁投加量、废水初始pH值、废水初始浓度对苯胺污染物降解的影响规律,结果表明:超声波/零价铁体系适宜处理苯胺浓度较低的废水,零价铁的最佳投加量为2.8g/L,废水初始pH值的适宜范围为7～8;超声波/零价铁体系降解苯胺具有协同作用,对苯胺的降解以.OH自由基的氧化作用为主,其降解过程符合一级反应动力学规律;紫外可见光谱显示,苯胺在超声波/零价铁体系中发生了开环反应。

氯苯类有机物在超声波/零价铁体系中降解特性的研究

以氯苯、邻二氯苯、间二氯苯、对二氯苯、1,2,4-三氯苯等氯苯类化合物(CBs)为目标污染物,研究了CBs在超声波/零价铁联合体系中(US/Fe0)的降解特性。结果表明,用超声波协同零价铁降解氯苯类有机物具有很好的去除效果,在同一条件下,降解速率常数依次为:K1,2,4-TCB>Ko-DCB>Km-DCB>Kp-DCB>KCB,即苯环上的氯取代基越多,降解越容易,氯苯类有机物的反应属于准一级反应。

超声波/零价铁协同降解氯酚类化合物的QSPR研究

在同一反应条件下测定超声波/零价铁[简称(US/Fe)]协同降解六种氯酚类化合物的降解速率常数(k),采用软件Chemoffice2005内置的MOPAC2002计算氯酚类化合物的分子结构参数,运用偏最小二乘(PLS)回归分析方法,对氯酚类化合物进行定量结构-性质相关(QSPR)研究,得到预测性较好的模型.模型结果显示,影响US/Fe协同降解性能(logk)的主要因素是Vp、Ehomo、logKo/w、(Elumo-Ehomo)2和Elumo-Ehomo.推测在US/Fe协同体系中:(1)氯酚类化合物的降解反应不是以空化泡内的热解反应为主.(2)Fe表面的吸附作用对降解反应起决定影响,且氯酚化合物的氧化反应占主导地位.

氯酚类有机物在超声波/零价铁体系中降解特性的研究

以2-氯酚、2,4-二氯酚、2,4,5-三氯酚、2,3,4,6-四氯酚及五氯酚等氯酚类化合物(CPs)为目标污染物,研究了CPs在超声波/零价铁联合体系中(US/Fe^0)的降解特性。结果表明,在同一条件下,苯环上的氯取代基越多,降解速率越大;当氯原子取代得越多,碳正离子的形成速度越快,反应活性越大;随着氯取代基增多,分子的(E_(lumo)-E_(homo))~2减小,该分子越不稳定。

超声波/零价铁协同降解氯酚类化合物的结构性质相关研究

通过实验得到 US/Fe 协同降解四种氯酚类化合物的降解速率常数(k),采用软件 Chemof-fice2005内置的 MOPAC2002计算氯酚类化合物的分子结构参数,运用偏最小二乘(PLS)回归分析方法,对氯酚类化合物进行定量结构-性质相关(QSPR)研究,得到预测性较好的模型。结果表明,氯酚类化合物的降解性能(logk)主要与其分子的整体性质有关,对 logk 有较大影响的参数是 E_(lumo)、FE、Polar、TE、Mw、EE_1、EN_1、Dipole、Q_(Cl)、TEE、Q_H^+和 CCR。Logk 与参数 Q_(Cl)、Polar、Mw、Q_H^+、CCR、和 EN_1呈正相关,与参数 E_(lumo)、FE、TEE、TE、Dipole 和 EE_1呈负相关。

超声波/零价铁协同降解RDX研究

采用超声/零价铁对含RDX的废水进行了实验研究,研究了废水初始浓度、反应时间、初始pH值和Fe^0投加量等影响因素。实验结果表明,在超声波/零价铁体系中,RDX的降解存在超声波和零价铁协同效应。实验确定了最适宜的工艺条件为:废水初始浓度为10mg/L,pH为3.0,Fe^0投加量为500mg/L,反应时间为6h,在此工艺条件下,RDX降解率高达89.4%。

超声波/零价铁协同降解氯代芳香化合物定量结构与性质关系的研究

在相同条件下,测得超声波/零价铁(US/Fe^0)协同降解18种氯代芳香化合物的准一级速率动力学常数(logk)。以SIM- CA-P软件的PLS回归分析法,研究反应降解速率常数与物质定量结构的关系(QSPR),得到最佳QSPR模型,并经验证。模型的分析结果表明:在US/Fe^0体系中,物质的亨利常数H、最终生成热HOF、最高占据轨道能E_(homo)和疏水性常数logK_(ow),是影响氯代芳香有机物降解的主要因素。但E_(lumo)-E_(homo),极化率α,总电子能量TE和分子的双中心电子推斥能EE_2的影响也不可忽视。

超声波/零价铁协同体系作用机理探讨

在超声波/零价铁协同体系中,探讨了OH.的产生途径及其影响因素,并分析了Fe0表面形态变化。结果表明:在超声波/零价铁体系中,羟基自由基的产生途径主要有四种:声空化导致水分子热解、Fenton反应、超声波与类Fenton反应的复合效应、铁粉颗粒效应;pH值过低或过高都不利于羟基自由基产生;当铁粉投加量为2.0g/L时最有利于羟基自由基产生;超声波通过冲刷、碎裂、清洗、气蚀和熔合等多种效应,活化和增强铁粉的表面性能。