范德华异质结是二维材料的研究前沿及热点,特别是它的能带对齐方式,因为它决定异质结基本的电子性质.利用基于密度泛函理论的第一性原理方法,本文对过渡金属二硫化物PtSe_(2)/MoSe_(2)异质结的结构特性与电子结构进行了系统研究.计算的...范德华异质结是二维材料的研究前沿及热点,特别是它的能带对齐方式,因为它决定异质结基本的电子性质.利用基于密度泛函理论的第一性原理方法,本文对过渡金属二硫化物PtSe_(2)/MoSe_(2)异质结的结构特性与电子结构进行了系统研究.计算的结合能和声子谱、分子动力学模拟以及力学性质研究表明,PtSe_(2)/MoSe_(2)异质结是高度稳定的,其实验制备是可行的.我们发现这种异质结具有与目前众多研究的异质结不同的特殊的V-型能带对齐这是因为与2D界面垂直的能量相近的MoSe_(2)层Se-pz轨道、Mo-dz2轨道与PtSe_(2)层的Se-pz轨道存在层间耦合,诱发离域的价带最大(Valance Band Maximum,VBM)杂化态.此外,我们也检验了该V-型能带对齐在各种物理场(外电场、应变)耦合下的稳定性,发现异质结的VBM和导带最小(Conduction Band Minimum,CBM)对外部物理场耦合具有完全不同的响应.在较小的负电场下以及整个正电场范围内,或在较小的垂直拉伸下和整个垂直压缩应变范围内,两单层的VBM仍保持较强的轨道耦合,不因物理场效应而消除,导致PtSe_(2)和MoSe_(2)层的VBM态同步非常规移动,从而使异质结始终保持V-型能带对齐.这一新颖的非常规的能带对齐方式呈现高稳定性,对于研发基于PtSe_(2)/MoSe_(2)异质结的特殊的高性能光电器件具有巨大的应用潜力.展开更多
文摘范德华异质结是二维材料的研究前沿及热点,特别是它的能带对齐方式,因为它决定异质结基本的电子性质.利用基于密度泛函理论的第一性原理方法,本文对过渡金属二硫化物PtSe_(2)/MoSe_(2)异质结的结构特性与电子结构进行了系统研究.计算的结合能和声子谱、分子动力学模拟以及力学性质研究表明,PtSe_(2)/MoSe_(2)异质结是高度稳定的,其实验制备是可行的.我们发现这种异质结具有与目前众多研究的异质结不同的特殊的V-型能带对齐这是因为与2D界面垂直的能量相近的MoSe_(2)层Se-pz轨道、Mo-dz2轨道与PtSe_(2)层的Se-pz轨道存在层间耦合,诱发离域的价带最大(Valance Band Maximum,VBM)杂化态.此外,我们也检验了该V-型能带对齐在各种物理场(外电场、应变)耦合下的稳定性,发现异质结的VBM和导带最小(Conduction Band Minimum,CBM)对外部物理场耦合具有完全不同的响应.在较小的负电场下以及整个正电场范围内,或在较小的垂直拉伸下和整个垂直压缩应变范围内,两单层的VBM仍保持较强的轨道耦合,不因物理场效应而消除,导致PtSe_(2)和MoSe_(2)层的VBM态同步非常规移动,从而使异质结始终保持V-型能带对齐.这一新颖的非常规的能带对齐方式呈现高稳定性,对于研发基于PtSe_(2)/MoSe_(2)异质结的特殊的高性能光电器件具有巨大的应用潜力.
