BiOI/Fe_3O_4光催化耦合过一硫酸氢盐降解酸性橙Ⅱ研究

采用水热/共沉淀法合成新型磁性纳米可见光光催化材料BiOI/Fe_3O_4,通过X射线衍射仪和扫描电镜对材料进行表征分析。采用氙灯模拟太阳光照射,构建可见光照射下BiOI/Fe_3O_4催化剂耦合过一硫酸氢盐(PMS)催化氧化水环境中残留的水溶性偶氮染料酸性橙Ⅱ的体系。考察了催化剂投加量、PMS浓度等因素对酸性橙Ⅱ降解效果的影响,并通过自由基淬灭实验初步探讨了催化作用机理。结果表明:磁性纳米颗粒Fe_3O_4均匀地负载在花球状的BiOI上;在催化剂投加量为0.5g/L、PMS浓度为0.25mmol/L的优化条件下,浓度为20mg/L的酸性橙Ⅱ在1h内降解率可达到99.2%,并符合拟一级动力学模型;材料循环使用3次后,酸性橙Ⅱ降解率仍可达到98%以上;实验证明体系中主要的活性物种为羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(·SO_4^-)。

紫外光激活过一硫酸氢盐处理焦化废水生化出水的研究

采用紫外光(UV)激活过一硫酸氢盐(PMS)处理焦化废水生化出水,考察了初始pH、PMS浓度、紫外光强度和温度对焦化废水生化出水中总有机碳(TOC)、色度和UV254去除效果的影响。结果表明,在反应时间为60 min、PMS浓度为11 mmol/L、初始pH为3、紫外光强度为9.94 m W/cm^2和温度为25℃的最佳条件下,TOC、色度和UV(254)的去除率分别为65.7%、99.5%和93.9%。三维荧光光谱分析结果表明,焦化废水生化出水中类富里酸和类腐殖酸被有效分解。

g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)活化过一硫酸氢盐光催化降解卡马西平的性能

为制备高活性的光催化剂,通过一步煅烧法在高温下煅烧制备得到石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),并将g-C_(3)N_(4)与TiO_(2)物理混合制备得到g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)复合光催化剂;利用扫描电子显微镜、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱等对g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)的微观形貌、晶体结构和官能团等进行表征,并通过荧光光谱和电子顺磁共振技术对g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)的催化机理进行分析。结果表明:TiO_(2)成功负载在g-C_(3)N_(4)上,g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)的光响应范围得到拓宽,光生电子与空穴复合速度明显降低;g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)在模拟太阳光下具有较高的光催化降解卡马西平活性,在20 min内对卡马西平的降解率达到99%。该复合光催化剂在光催化降解废水有机污染物方面具有广阔的应用前景。

三种石墨相氮化碳活化过一硫酸氢盐降解染料废水

由不同前驱体经简单热缩聚法制备了三种石墨相氮化碳催化剂,利用X射线衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、红外光谱、荧光光谱等技术分析样品的形貌结构和光学性能.在自然光照射下开展了三种催化剂活化过一硫酸氢盐降解罗丹明B的研究,并讨论了活化反应机理及催化剂的稳定性.结果表明:在三种催化剂中,以三聚氰胺-三聚氰酸超分子结构为前驱体制备的CN样品呈疏松多孔结构,且表面光生电子-空穴分离效率最高,可在60 min内使25 mg/L罗丹明B溶液完全褪色;进一步研究发现,羟基自由基、硫酸根自由基、超氧自由基、空穴和非自由基单线态氧是罗丹明B降解过程中的活性物种;CN样品在5次循环利用后仍保持较高的催化活性(98.5%),证明催化剂具有优异的稳定性.

钴催化过一硫酸氢盐降解水中有机污染物:机理及应用研究

钴/过一硫酸氢盐(Co/PMS)是为了克服Fenton技术的诸多缺陷而基于类Fenton思路(过氧化物+过渡金属)建立起来的一种高级氧化技术。该体系具有Co用量少(μg/L数量级),产生的SO 4-.氧化还原电位高,能够在广泛的pH范围(2—9)降解有机污染物,反应后不产生污泥等优点,在环境污染治理领域具有广阔的应用前景。本文从自由基链式反应、溶液pH、阴离子效应、光照条件、反应气氛及固液两相交换六个方面分析了Co/PMS体系降解水中有机污染物的机理,并在此基础上综述了Co/PMS(黑暗条件)、UV/Co/PMS、Vis/Co/PMS三类均相Co/PMS体系以及Co氧化物催化、Co负载催化两类非均相Co/PMS体系降解水中有机污染物的国内外研究进展,并就存在的问题提出了展望。

pH对过一硫酸氢盐湿法氧化去除甲硫醇恶臭气体的影响

以过一硫酸氢盐(PMS)作为氧化剂,利用化学吸收氧化法去除甲硫醇(CH3SH)恶臭气体.研究了p H(2~13)对CH3SH吸收过程、PMS氧化降解CH3SH过程的影响.结果表明,PMS不同于H2O2,在p H小于CH3SH p Ka(10.3)的弱碱性条件(p H=8~10)下,也可以有效去除CH3SH,而此时H2O2对CH3SH没有去除效果.可能的原因是,在弱碱性条件(p H=8~10)下PMS或可能产生的活性物种在气液相界面直接快速氧化CH3SH分子.

锰氧化物八面体分子筛活化过一硫酸氢盐降解酸性橙7

采用无溶剂法制备了氧化锰八面体分子筛(OMS-2),通过XRD、FT-IR、SEM、TEM及N_2吸附-脱附等温线等对其结构进行了表征,并以典型难降解偶氮染料酸性橙7(AO_7)为目标污染物,考察了OMS-2活化过一硫酸氢盐(PMS)降解AO_7的性能。研究结果发现,无溶剂法制备的OMS-2呈纳米棒状,为典型的锰钾矿型结构,比表面积达到129 m^2·g^(-1),平均粒径10.5 nm左右。OMS-2催化剂能够高效催化PMS产生活性自由基降解偶氮染料,反应10 min内可使AO_7几乎完全脱色,重复使用10次均能保持较高的催化稳定性;脱色降解后染料分子中的共轭体系和芳香环结构被破坏。

CoMn@AC活化过一硫酸氢盐降解水中罗丹明B

通过浸渍合成复合催化材料CoMn@AC,用于催化过一硫酸氢盐(PMS)产生自由基对罗丹明B(RhB)进行降解。采用扫描电子显微镜(SEM)、比表面及孔径分析仪(BET)等对其进行表征。考察了催化剂负载量、PMS投加量、pH以及温度等因素对RhB降解的影响。结果表明:当Co负载量为7%且n(Co)∶n(Mn)为5∶1时,合成的复合材料CoMn@AC7-5∶1对100 mL浓度为50 mg/L的RhB降解效果可达到84.2%;在pH为4~10,反应温度为25℃,PMS浓度为0.250 mmol/L时,4 h内对RhB的去除率可达84.2%;猝灭研究表明,硫酸根自由基(SO·)在反应过程中起主要作用;此外,CoMn@AC/PMS体系对RhB的降解效率随温度的升高而显著加快,其降解活化能为29.80 kJ/mol。

HCO_3^-对Co^(2+)催化HSO_5^-降解水中偶氮染料酸性橙7的影响

以典型难生化降解偶氮染料酸性橙7(AO7)为目标污染物,研究了HCO-3(1.7×10-5mol·L-1—1.7×10-1mol·L-1)对痕量Co2+(10μg·L-1)催化过一硫酸氢盐(HSO-5,PMS)氧化降解水中酸性橙7(AO7)的影响,并探讨了其初始反应机理.结果发现,HCO-3可以提高痕量Co2+催化PMS降解AO7的能力,也可以通过直接活化PMS实现对AO7的降解,还可以作为缓冲溶剂维持体系的碱度,通过碱活化PMS间接参与AO7的降解过程.这些效应与[n(HCO-3):n(Co2+)]浓度比直接相关.当[n(HCO-3):n(Co2+)]较小时,Co2+-PMS-HCO-3体系的主要活性物种为SO-·4和1O2,当[n(HCO-3):n(Co2+)]较大时,体系遵循HCO-4氧化降解机理,主要活性物种为1O2.

多维度碳基负载金属催化剂活化PMS降解水中污染物的研究进展

碳基负载型催化材料凭借独特的负载结构、优异的化学稳定性和吸附特性等优势,在环境催化领域展现出广阔的应用前景,有望成为新一代绿色催化剂。研究不同维度的碳基负载金属材料与催化过一硫酸氢盐(PMS)降解污染物之间的相关性,对开发具有针对性应用的环境功能材料具有重要的指导意义。因此,本文从不同维度的碳基负载金属催化材料出发,综述了零维、一维、二维以及三维碳基负载金属催化剂活化PMS在水处理中的应用,探讨了碳基材料与其负载金属之间的相互作用、非金属元素掺杂对催化剂活性的影响以及PMS的活化机理。最后,对负载型环境催化材料未来的发展方向,如单原子催化、多反应中心体系和光电催化体系等新兴领域进行了分析和展望。

可见光激发Bi_(2)MoO_(6)活化PMS降解盐酸四环素

为了利用半导体光催化和硫酸根自由基高级氧化技术协同作用处理抗生素废水,采用溶剂热法制备三维结构的钼酸铋(Bi_(2)MoO_(6))微球,并在可见光照射下激发Bi_(2)MoO_(6)进而活化过一硫酸氢盐(PMS)处理含盐酸四环素(TC)废水。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等对样品形貌特征、晶格结构、光学性能进行表征。结果表明,Bi_(2)MoO_(6)纳米片组成的三维微球具有良好的吸附和可见光催化降解TC能力,活化PMS协同作用可以进一步提高系统降解TC的效率。通过静态实验,考察催化剂使用量、PMS初始浓度、环境共存阴离子(Cl^(-)、CO_(3)^(2-)、NO_(3)^(-))和腐殖酸(HA)对可见光激发Bi_(2)MoO_(6)活化PMS降解TC性能的影响。自由基捕获实验表明,·OH、SO_(4)^(-)·、O_(2)^(-)·和h^(+)等活性基团在可见光激发Bi_(2)MoO_(6)活化PMS催化降解TC过程中都做出了贡献。

一种高效降解实验室双酚A废水的方法

双酚A是油脂类化学品的重要中间体,在研发生产过程中,双酚A容易导致空气和水的污染。因此,采用MoO_(3)作为降解催化剂,以过一硫酸氢盐(PMS)为氧化剂,以硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·)为基础,采取高级氧化技术对双酚A污水进行了实验室降解实验。研究了催化剂含量、氧化剂浓度、温度和pH值对降解反应体制的影响,以寻找实验室降解双酚A的最佳方案。

活性碳纤维-过硫酸盐体系处理焦化废水生化出水的实验研究

采用活性碳纤维(ACF)活化过硫酸盐(PMS)深度处理焦化废水生化出水,并考察了PMS浓度、ACF投加量、pH值对焦化废水生化出水中COD和色度去除效果的影响.结果表明,ACF/PMS体系比ACF/PS体系更能有效去除焦化废水中的有机物和色度.在PMS浓度为8.0 mmol·L^(-1)、ACF投加量为4.0 g·L^(-1)、pH约为8.0、温度为30℃的条件下,反应120 min后焦化废水生化出水中COD和色度的去除率分别达到88.7%和91.2%.ACF表征分析和重复利用实验结果说明,ACF具有较好的吸附和催化性能,且重复使用稳定性较好.自由基鉴定实验表明,SO_(4)^(-)·和·OH均为反应体系中起主导作用的活性自由基.三维荧光光谱显示,焦化废水生化出水中的类富里酸和类腐殖酸物质可被有效降解转化为小分子物质.

CuO活化过硫酸盐对孔雀石绿的降解

为研究CuO在活化过一硫酸氢盐(PMS)与过二硫酸盐(PS)降解染料时的差异,通过单因素控制实验,探究PMS/PS浓度、CuO投加量、初始pH和氯离子对CuO/PMS和CuO/PS体系降解孔雀石绿染料(MG)的影响。结果表明:常温常压下,在MG初始浓度为10μmol·L^(-1),PMS浓度为250μmol·L^(-1),CuO投加量为200 mg·L^(-1)的条件下,60 min后CuO/PMS体系对MG的降解率为86.73%;当MG初始浓度为10μmol·L^(-1),PS浓度为200μmol·L^(-1),CuO投加量为200 mg·L^(-1)时,60 min后CuO/PS体系对MG的降解率为79.07%,过量的CuO和过低的pH均会降低体系的氧化能力。当MG初始浓度为10μmol·L^(-1),氧化剂浓度为200μmol·L^(-1),CuO投加量为200 mg·L^(-1)时,CuO/PMS体系与CuO/PS体系对MG降解率分别为80.35%和79.07%,降解效果大致相当。在地下水/工业废水中氯离子普遍存在情况下,CuO/PS体系由于不产生硫酸根自由基,则避免了氯代副产物的生成,因而相对硫酸根自由基氧化体系具有一定优势。动力学分析显示,两种体系中MG的降解均遵循一级反应动力学模型。