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钯纳米催化剂上过氧化氢直接合成理论研究
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作者 张智淇 李攀 杨永鹏 《郑州大学学报(理学版)》 CAS 北大核心 2024年第3期67-75,共9页
利用密度泛函理论研究了二氧化钛载体和氧化程度对钯纳米催化剂在过氧化氢直接合成中催化性能的影响。利用极小跳跃全局搜索方法得到了不同氧化程度的Pd_(n)/TiO_(2)和(PdO_(0.5))_(n)/TiO_(2)(n=4、12和19)的全局最稳定结构。计算了氧... 利用密度泛函理论研究了二氧化钛载体和氧化程度对钯纳米催化剂在过氧化氢直接合成中催化性能的影响。利用极小跳跃全局搜索方法得到了不同氧化程度的Pd_(n)/TiO_(2)和(PdO_(0.5))_(n)/TiO_(2)(n=4、12和19)的全局最稳定结构。计算了氧化程度对H、O、H_(2)、O_(2)、OH、OOH和H_(2)O_(2)在Pd/TiO_(2)催化剂上吸附性质的影响。结果显示,负载型Pd_(12)和Pd_(19)团簇氧化后对H_(2)、H、O和OH的吸附能有所降低。研究了Pd_(n)/TiO_(2)和(PdO_(0.5))_(n)/TiO_(2)上过氧化氢直接合成的反应机理,发现在Pd_(4)/TiO_(2)和Pd_(19)O_(10)/TiO_(2)上,直接合成过氧化氢的决速步骤是O_(2)的第一次加氢,而在Pd_(4)O_(2)/TiO_(2)、Pd_(12)/TiO_(2)和Pd_(12)O_(6)/TiO_(2)上,决速步骤是OOH的加氢。 展开更多
关键词 密度泛函理论 钯纳米催化剂 氧化 过氧化氢直接合成 反应路径
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活性炭负载Pd催化剂常温直接合成过氧化氢 被引量:1
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作者 梁武洋 伏劲松 +2 位作者 陈洪林 张小明 孙冰 《四川师范大学学报(自然科学版)》 CAS 2022年第2期232-239,共8页
选用4种不同的活性炭作载体,使用化学吸附法制备Pd/AC催化剂,并测定催化剂对氢气氧气直接合成过氧化氢的活性.为探究活性炭物理化学性质对催化活性的影响,使用TEM、XPS、XRD、Boehm滴定、N_(2)吸附脱附等手段对Pd/AC催化剂和活性炭载体... 选用4种不同的活性炭作载体,使用化学吸附法制备Pd/AC催化剂,并测定催化剂对氢气氧气直接合成过氧化氢的活性.为探究活性炭物理化学性质对催化活性的影响,使用TEM、XPS、XRD、Boehm滴定、N_(2)吸附脱附等手段对Pd/AC催化剂和活性炭载体进行系统的表征测试,结果表明:Pd的吸附状态几乎不受活性炭的物理化学性质的影响;选择比表面积较大、石墨化程度较高、表面酸性较强且N含量较低的活性炭作载体,有利于获得活性较高的催化剂.活性炭的NH_(3)改性实验结果表明:由于吡啶型N和Pd之间的强配位能力,导致吸附的Pd物种不能在反应过程中被还原,因而吡啶型N含量较高的催化剂活性较低,甚至没有催化活性. 展开更多
关键词 Pd/AC催化剂 直接合成过氧化氢 活性炭 NH_(3)改性 N含量
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吡啶改性Pd/SiO2催化剂用于H2和O2直接合成H2O2 被引量:3
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作者 笪国进 欧阳李科 +1 位作者 徐晶 韩一帆 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第2期561-567,共7页
引言过氧化氢(H2O2)是一种理想的绿色氧化剂,广泛应用于化学品合成、纺织、造纸、环保、食品、医药、冶金和农业等领域[1]。目前,蒽醌法[2-5]是工业上生产H2O2的主要方法。20世纪40年代,德国I.G.Farbenindustrie首先采用蒽醌法(又称Ried... 引言过氧化氢(H2O2)是一种理想的绿色氧化剂,广泛应用于化学品合成、纺织、造纸、环保、食品、医药、冶金和农业等领域[1]。目前,蒽醌法[2-5]是工业上生产H2O2的主要方法。20世纪40年代,德国I.G.Farbenindustrie首先采用蒽醌法(又称Riedl-Pfleiderer法)工业化生产过氧化氢。该方法首先将2-烷基蒽醌(通常是2-乙基蒽醌)溶解于合适的有机溶剂中,溶液中的2-烷基蒽醌经催化剂催化加氢,被还原成蒽氢醌或5,6,7,8-四氢蒽氢醌。 展开更多
关键词 吡啶改性 钯催化剂 直接合成过氧化氢
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Promotional effects of Sb on Pd-based catalysts for the direct synthesis of hydrogen peroxide at ambient pressure 被引量:9
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作者 Doudou Ding Xingyan Xu +3 位作者 Pengfei Tian Xianglin Liu Jing Xu Yi‐Fan Han 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2018年第4期673-681,共9页
TiO2‐supported Pd‐Sb bimetallic catalysts were prepared and evaluated for the direct synthesis of H2O2 at ambient pressure.The addition of Sb to Pd significantly enhanced catalytic performance,and a Pd50Sb catalyst ... TiO2‐supported Pd‐Sb bimetallic catalysts were prepared and evaluated for the direct synthesis of H2O2 at ambient pressure.The addition of Sb to Pd significantly enhanced catalytic performance,and a Pd50Sb catalyst showed the greatest selectivity of up to 73%.Sb promoted the dispersion of Pd on TiO2,as evidenced by transmission electron microscopy and X‐ray diffraction.X‐ray photoelectron spectroscopy indicated that the oxidation of Pd was suppressed by Sb.In addition,Sb2O3 layers were formed and partially wrapped the surfaces of Pd catalysts,thus suppressing the activation of H2 and subsequent hydrogenation of H2O2.In situ diffuse reflection infrared Fourier transform spectroscopy for CO adsorption suggested that Sb homogenously located on the surface of Pd‐Sb catalysts and isolated contiguous Pd sites,resulting in the rise of the ratio of Pd monomer sites that are favorable for H2O2 formation.As a result,the Sb modified Pd surfaces significantly enhanced the non‐dissociative activation of O2 and H2O2 selectivity. 展开更多
关键词 Bimetallic catalyst Hydrogen peroxide PALLADIUM ANTIMONY Direct synthesis
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