MOF衍生氮掺杂碳及其膜材料去除染料性能试验

以金属有机框架材料(MOFs)中的ZIF-67为模板剂,通过热解制备了具有较强偶氮染料吸附能力的MOF衍生碳材料(MDC)和氮掺杂碳材料(NDC),并使用共混复合将NDC材料引入聚偏氟乙烯(PVDF)膜基底中对偶氮染料进行过滤截留。结合材料表征结果与模型分析,探究其染料去除的机理,获得膜材料的最佳制备条件。结果表明,NDC对亚甲基蓝(MB)的最大吸附量为185.35 mg/g,吸附符合Langmuir模型。性能随着pH和离子强度的增加而增强,对罗丹明B(RhB)和孔雀石绿(MG)也具备可观的有较大的吸附量。混合基质膜在NDC添加量为4%时,膜的过滤性能最佳,在8次循环后仍保持90%截留率。研究成功制备了一种新型负载衍生碳材料的染料过滤膜,为染料污染物的去除提供新的实践方法。

二次热解优化的氮掺杂多孔碳催化氧还原反应研究

利用二次热解制备了氮掺杂碳基无金属催化剂。研究发现:制备的催化剂在碱性环境中,半波电位高达0.905V,且经10000圈加速耐久试验后,半波电位仅衰减8 mV;由该催化剂组装的锌-空电池表现出180 mW·cm^(-2)的功率密度。实验结果表明,二次热解一方面会形成更多微孔,增加材料的比表面积,促进活性位点的有效暴露。另一方面,二次热解可以促进催化剂石墨化程度提高,从而减缓了碳腐蚀,避免氧还原过程中掺杂氮的大量流失,进而提高催化剂的稳定性。

氮掺杂碳材料活化过硫酸盐降解4-氯苯酚

为了进一步研究氮掺杂碳材料活化过硫酸盐降解4-氯苯酚的方法,首先以廉价易得的废弃工业糖浆作为碳源,以氨水作为氮源,利用溶胶-凝胶法合成了3种氮掺杂碳材料(NC-700,NC-800和NC-900),并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对氮掺杂碳材料进行表征分析;然后考察了NC-800投加量、过硫酸盐(PDS)投加量和初始pH等因素对4-氯苯酚去除率的影响,并进行了电子自旋共振(ESR)和自由基淬灭实验。结果表明:3种材料均可有效活化PDS降解4-氯苯酚,其中NC-800活化PDS去除4-氯苯酚效率最高;当NC-800投加量为100mg/L、PDS投加量为5mmol/L时,反应30min后,50mg/L的4-氯苯酚的总去除率达99.10%;初始pH对4-氯苯酚去除率无明显影响;NC-800活化过硫酸盐降解4-氯苯酚遵循非自由基途径,单线态氧为降解4-氯苯酚的活性物质。循环使用实验证明NC-800具有一定的稳定性,4次循环使用后,4-氯苯酚去除率仍可达到73.80%。

过渡金属氮碳复合阴极材料研究进展

过渡金属氮碳复合材料具有优异的电催化性能,被广泛应用于燃料电池阴极。综述了过渡金属氮碳复合阴极材料的研究现状和制备方法,讨论了热处理工艺对过渡金属氮碳复合阴极材料电化学性能的影响和可能的催化机理,指出了过渡金属氮碳复合阴极材料目前存在的问题和今后的研究方向。

铁-氮掺杂碳复合材料活化过硫酸盐降解双酚S

非均相铁基材料活化过硫酸盐(PS)是高级氧化工艺中高效活化过硫酸盐的重要手段,如何有效提高铁基催化剂的催化性能一直是研究重点。碳基材料因其丰富而稳定的多孔结构常被用于负载铁活性组分。以一种氨基修饰的铁基金属有机框架化合物NH_(2)-MIL-101(Fe)为模板,采用一步碳化法制备了铁-氮掺杂碳复合材料(Fe-CNs),通过X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等表征手段对Fe-CNs的形貌特征和化学组成进行了分析,并进一步研究了Fe-CNs活化过硫酸盐降解双酚S(BPS)的性能。结果表明,在900℃下制备的Fe-CNs-900通过活化PS在70 min内可降解99.3%的BPS,Fe-CNs-900/PS体系具有良好的抵抗共存阴离子和腐殖酸(HA)影响的能力。自由基捕获实验和EPR分析表明,SO_(4)^(·-)、·OH、O_(2)^(·-)和^(1)O_(2)均存在于Fe-CNs-900/PS体系中,但SO_(4)^(·-)和^(1)O_(2)对BPS的降解起主要作用。

PO_(4)^(3-)掺杂和AlF_(3)包覆协同增强Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54_O_(2))正极材料电化学性能

本研究采用PO_(4)^(3-)掺杂和AlF_(3)包覆的协同改性策略制备了P-LNCM@AlF_(3)正极材料(P=PO_(4)^(3-),LNCM=Li_(1.2)Ni_(0.13)Co_(0.13)Mn_(0.54_O_(2))),提高了LNCM的结构稳定性以及抑制了界面副反应。其中,大四面体的PO_(4)^(3-)聚阴离子掺杂在晶格中抑制了过渡金属离子的迁移,降低体积变化,从而稳定了晶体结构,而且PO_(4)^(3-)掺杂能够扩大锂层间距,促进Li^(+)的扩散,从而提升材料的倍率性能。此外,AlF_(3)包覆层能抑制材料与电解液的副反应从而提升界面稳定性。基于以上优势,P-LNCM@AlF_(3)正极表现出了优异的电化学性能。在1C电流密度下表现出了179.2 mAh·g^(-1)的放电比容量,循环200圈后仍有161.5 mAb·g^(-1)的放电比容量,容量保持率可达90.12%。即使在5C的高电流密度下仍可提供128.8 mAh·g^(-1)的放电比容量。

氮掺杂中空多孔碳材料活化过一硫酸盐催化降解双酚A

在高级氧化(AOPs)过程中,合理设计出环境友好、稳定高效的催化剂对水污染降解具有重要意义。使用原位聚合的方法合成了氮掺杂中空多孔碳材料(NHPC),并将其作为催化降解双酚A(BPA)的过一硫酸盐(PMS)活化剂;结合动力学分析与多种表征手段,探究了结构缺陷、sp^(2)杂化碳、氧官能团和3种典型的N键构型(吡啶N、吡咯N和石墨N)等因素对催化氧化反应性能的影响。BPA的反应速率常数与石墨N含量呈线性相关,表明石墨N是主要活性位点。同时,热处理可以通过再生石墨N来恢复催化剂活性,再生后的催化剂性能优于未使用的催化剂。自由基猝灭实验和电化学测试分析确定了NHPC-800/PMS体系主要是通过超氧自由基(O_(2)^(·-))介导的自由基过程降解双酚A(BPA)。加深了对氮掺杂碳基催化剂活化过硫酸盐的理解,对其在环境修复中的实际应用具有指导意义。

基于镍/氮掺杂碳复合材料的双功能电催化剂合成及电化学性能研究

通过高温热解氢氧化镍/聚苯胺前驱体,制备了镍/氮掺杂碳复合材料,并作为双功能电催化剂应用于可充电锌-空气电池。利用X射线衍射、透射电镜、拉曼光谱、X射线光电子能谱等对样品的形貌与结构进行表征,并利用电化学工作站与旋转圆盘电极对样品的氧还原与氧析出电催化性能进行测试。线性扫描伏安曲线的结果表明,在0.1 M KOH水溶液中氧还原起始电位与半波电位分别为0.894 V和0.833 V vs.RHE,接近商业Pt/C。氧析出过电位在电流密度为10 mA·cm^(-2)时为0.356 V vs.RHE,略优于RuO_(2)。

氮掺杂改性碳材料的研究进展

通过对碳材料进行氮掺杂改性,可强化碳材料的性能从而拓宽其应用领域。总结了近年来国内外对氮掺杂改性碳材料的研究进展,详细介绍了利用活化法、水热法、化学气相沉积法、模板法、溶胶-凝胶法和后处理法制备氮掺杂改性碳材料的方法,对其在催化剂、吸附材料、超级电容器、储氢等领域上的应用作了详细介绍,对氮掺杂改性碳材料的发展趋势进行了展望。

氮掺杂碳材料的制备及其化学活性位点研究

为了找出比较优异的非铂电极材料,并分析得出其最佳活性位点,分别从氮掺杂碳和碳载过渡金属氮材料催化剂在阴极催化的两个方向进行了探究。现如今通过X射线光电子能谱分析(XPS)可以检测出吡啶型氮、吡咯型氮和石墨型氮三种主要的氮掺杂活性位点。氮掺杂碳(G-N),氮掺杂碳纳米管(NCNT)以及氮掺杂石墨烯-氮掺杂碳纳米管(N-GO1@CNTs2)三种典型的氮掺杂碳材料进行分析。由此可见碳载过渡金属氮催化剂材料的催化活性位点很有可能主要是氮化金属化合物起作用。

Co掺杂ZIF-67基介孔碳材料活化PS降解苯酚研究

文章以苯酚为目标污染物,以ZIF-67聚合体作为前驱体,通过还原气体煅烧制备钴掺杂碳材料,并以此为活化剂研究其活化PS降解苯酚的效果。此外,对影响苯酚降解效果的因素(材料的合成煅烧温度、材料中Co的含量、加入PS的量、初始pH值以及自由基的捕获)进行了探讨;同时,考察了掺Co碳材料的重复次数对苯酚的矿化效果的影响。研究结果表明,当掺Co碳材料/PS的质量比为1∶4,溶液pH为7时,在10 min内苯酚的矿化率接近80%;通过自由基捕获实验可以看出硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·)和羟基自由基(·OH)是苯酚降解的主要活性基团;含Co碳材料重复使用4次时对苯酚的去除效率依然能够达到70%以上。

基于专利视角的燃料电池领域过渡金属氮碳M-N-C催化剂的研究进展

燃料电池因其高效率、绿色安全和节能环保等优势备受关注。氧还原ORR催化剂的研发是该领域的研发热点,铂族贵金属催化剂目前具有较高的ORR活性,但其具有成本较高,耐受性差,稳定性差等问题,而过渡金属氮碳M-N-C催化剂被认为是最有希望替代铂基催化剂的材料。笔者从专利分析的角度出发,分析过渡金属氮碳M-N-C催化剂的相关专利申请发展趋势,专利申请地域分布,重点申请人以及该领域的重要专利等,为过渡金属氮碳M-N-C催化剂的发展提供智力支撑。

新型钴基氮掺杂碳材料的制备及其催化应用

以四羧基苯基卟啉(TCPP)一步法合成钴卟啉基金属有机配位聚合物(Co-CoTCPP-MOPs),并将其负载在活性炭上,在氮气气氛下高温热解制备了钴基氮掺杂碳材料(CoOx-N/C)。利用FT-IR、TG-DSC、XRD、SEM、TEM、XRF和ICP等对催化剂进行表征。结果表明,以Co-CoTCPP-MOPs作为热解前驱体,能够有效阻止热解过程中钴物种的聚集。以苯甲醇氧化酯化反应对催化剂CoOx-N/C的催化氧化性能进行研究,结果显示,在750℃条件下,热解得到的催化剂具有最优异的催化性能,苯甲醇的转化率为98.4%,苯甲酸甲酯的收率达到最高,为94.8%。

超细金属镍纳米颗粒负载氮掺杂碳的析氧反应研究

本文开发了一种制备低成本镍基电催化剂的新方法.通过热解法制备出超细金属镍纳米颗粒负载氮掺杂碳(Ni/NC)复合材料.OER测试表明其具有优越的催化活性和稳定性,特别是对于在600℃下热解的样品.

ZIF-67衍生Co-NC多孔碳材料的可控制备及其在锂?硫二次电池中的应用研究

以ZIF-67为模板制备了一系列具有不同金属Co负载量的S/Co-NC复合材料,并将其应用于锂–硫电池正极中进行电化学性能研究。采用扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对Co-NC材料的多面体形貌及多孔结构进行表征;采用X射线衍射(XRD)分析了Co-NC中金属Co的结晶状态;采用氮气吸脱附方法分析了Co-NC材料的比表面积及孔结构。研究表明,当刻蚀时间为48 h,即Co含量为15.93wt%时,复合硫正极呈现出最佳的循环性能以及倍率性能,在0.2C电流密度下从第50圈到200圈循环的容量保持率为94.84%, 5.0C高倍率下的放电比容量为718.8 mAh·g^(–1)。

高分散钴氮共掺杂碳纳米纤维氧还原催化剂

过渡金属氮掺杂碳基催化剂已成为替代铂基氧还原反应(ORR)电催化剂的理想选择。本文通过静电纺丝技术制备了高比表面、高度分散的钴原子配位氮掺杂的碳纳米纤维催化剂(Co-N/C)。X射线衍射(XRD)和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果证实Co元素高度分散于制备的Co-N/C催化剂中。X射线光电子能谱结果表明N元素主要以吡啶N和石墨N形式存在。该Co-N/C催化剂对ORR反应呈现出较高的电催化活性,其氧还原起始和半波电位分别为0.92 V和0.80 V(相对于标准氢电极),接近于商业化Pt/C催化剂的性能。以制备的Co-N/C催化剂作为阴极,25℃下锌空气燃料电池的开路电位1.54 V、最大功率密度达到了190 m V·cm^(-2)表明该催化剂具有良好的应用前景。

氮掺杂多孔MOF衍生碳电极的构筑及其电化学性能

通过两步法成功将氮掺杂石墨烯量子点(N-doped graphene quantum dots,N-GQDs)与金属有机骨架衍生碳材料(cZIF-8)组合制备出N-GQDs@cZIF-8超级电容器.1 mol/L H2SO4电解质中,该电极在0.5 A·g^−1电流密度下具有246.6 F·g^−1的比容量,在循环8000次时仍然保持83.7%的容量保留率,展现了优异的循环稳定性.同时,NGQDs@cZIF-8超级电容器在104.5 W·kg^−1的功率密度下获得了8.2 W·h·kg^−1的优异能量存储能力,这样显著的电化学性能主要因其具有高比表面积的三维结构和高赝电容活性的氮掺杂水平(10.13%),使其在超级电容器、锂离子电池等能量存储领域具有潜在的应用前景.

Cu-N共掺杂碳基催化剂的制备及其氧还原性能

为了解决燃料电池阴极催化剂价格昂贵、稳定性差等问题,使用α-亚硝基-β-萘酚铜、三聚氰胺和导电碳黑通过简单的热处理制备Cu、N共掺杂的碳基催化剂(Cu-N-KB)。表征结果证实Cu、N均匀分布在碳载体中,其中铜以晶态铜粒子和非晶态的Cu-Nx两种方式存在,该催化剂高的比表面积与介孔结构确保了其大量的活性位点和快速的传质效率。该催化剂在碱性介质中表现出比商业Pt/C催化剂优异的氧还原催化性、抗甲醇性和稳定性。

过渡金属氧化物负极材料的研究进展

综述近年来用作锂离子电池的过渡金属氧化物(TMO)负极材料改性的研究进展,即主要通过与碳材料复合、纳米化、掺杂、与具有互补性的TMO负极材料混合使用等技术,提高负极材料的电化学性能和循环性能。

静电纺丝制备掺杂碳纳米纤维电极材料的研究进展

近年来,电纺丝法制备的碳纳米纤维成为二次电池电极材料的研究热点。通过对近期国内外相关研究成果的调研,总结了以静电纺丝法为基础制备的掺杂碳纳米纤维在二次碱离子电池中的应用。以掺杂相种类进行分类,着重介绍了非金属、金属及其化合物掺杂对碳纳米纤维的改性原理及效果。