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新型铋基金属有机框架的合成及其光催化产氢性能(英文)
被引量:
1
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作者
肖晔珺
郭向阳
+3 位作者
刘俊学
刘利芳
章福祥
李灿
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019年第9期1339-1344,共6页
金属有机框架材料(MOFs)是由金属离子或团簇与多齿有机配体配位结合形成的一种结晶性材料.因其具有三维孔道结构,以及比表面积大、结构和功能可调变等优点,在气体的储存与分离、传感、药物传输和催化领域等方面具有广泛的应用.近年来,M...
金属有机框架材料(MOFs)是由金属离子或团簇与多齿有机配体配位结合形成的一种结晶性材料.因其具有三维孔道结构,以及比表面积大、结构和功能可调变等优点,在气体的储存与分离、传感、药物传输和催化领域等方面具有广泛的应用.近年来,MOFs材料因其独特的结构和可调变性,在太阳能转化领域逐渐崭露头角,其中光催化水分解制氢作为一种可行的太阳能光化学转化方法,引起了人们的广泛关注.目前,MOFs材料用于光催化水分解制氢的研究已经取得了一定的进展,但在合成新型具有光催化性能的MOFs材料时,考虑到材料稳定性和能带位置的要求,在金属离子选择上往往受到限制.铋元素无毒且储量丰富,因其具有较高的价态和灵活的配位模式,在构建MOFs材料时常常会表现出独特的优势.然而,铋基MOFs对于合成条件十分敏感,Bi3+离子复杂的配位模式也使晶体结晶的过程难以调控.因此,铋基MOFs在合成方面具有一定的挑战.目前已报道的具有光催化活性的铋基MOFs材料十分有限,且能够实现光催化水还原的铋基MOFs材料还未有报道.本文利用1,3,6,8-四(4-羧基苯)芘(H4TBAPy)作为有机配体,合成了一种新型的三维铋基MOFs单晶材料(记为“Bi-TBAPy”),并对其结构、稳定性、光催化水还原性能及电荷转移机理进行了研究.单晶衍射结果表明,Bi-TBAPy中铋离子与来自四个不同配体的八个氧原子配位形成了立体的三维结构,二甲胺阳离子作为抗衡离子与铋离子配位使整个骨架保持电中性.实验测得的XRD结果与模拟的一致,表明Bi-TBAPy具有较高的相纯度.TGA以及XRD测试分析也证明了Bi-TBAPy具有良好的热稳定性和化学稳定性.结合UV/vis和莫特-肖特基的测试结果可知,Bi-TBAPy具有n型半导体性质,带隙宽度约为2.67 eV,导带和价带位置分别位于–0.25和2.42 eV,表明Bi-TBAPy在热力学上能够满足光催化水还原的要求.随后,以三乙醇胺为牺牲试剂考察了Bi-TBAPy的光催化产氢性能.研究发现助催化剂的种类对催化剂性能具有重要影响,担载2 wt%Pt时表现出最优的产氢速率,达140μmol h^–1 g^–1,其为目前报道的首个具有光催化水还原性能的铋基MOFs催化剂.长时间的光催化水还原反应测试可以持续稳定的进行,同时反应前后Bi-TBAPy的XRD也不发生变化,表明该材料具有很好的光化学稳定性.反应后样品的Bi 4f XPS谱图表明反应过程中有低价铋的生成,这说明配体受激发产生的光生电荷能够转移到Bi^3+上使其部分被还原.因此,该材料能够实现配体-金属电荷转移(LMCT)的过程,荧光光谱测试的结果证实了该过程有利于光生载流子的分离.
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关键词
金属
有机框架
光催化
水还原
配体到金属电荷转移
电荷
分离
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职称材料
铁配合物的环境光化学及其参与的环境化学过程
被引量:
6
2
作者
王兆慧
宋文静
+1 位作者
马万红
赵进才
《化学进展》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2012年第2期423-432,共10页
铁是地壳中含量最为丰富的金属元素之一,而自然界中存在的绝大多数溶解性铁都是以有机络合形式存在的。环境中的铁配合物在光照下会发生直接光解和次级的(光)化学反应过程,生成还原性的Fe(Ⅱ)和有机自由基以及衍生的活性氧物种。铁配合...
铁是地壳中含量最为丰富的金属元素之一,而自然界中存在的绝大多数溶解性铁都是以有机络合形式存在的。环境中的铁配合物在光照下会发生直接光解和次级的(光)化学反应过程,生成还原性的Fe(Ⅱ)和有机自由基以及衍生的活性氧物种。铁配合物的环境光化学反应将深刻影响着氧自由基的生成与衰减、有机物降解和其他元素的环境化学循环过程,因此,成为近年来国际环境科学领域的研究热点。本文介绍了铁配合物光还原反应的类型和原理,分析了Fe(Ⅱ)(光)化学氧化的可能机理和影响因素,并对国内外关于铁参与的环境化学过程所开展的研究进行了评述。在此基础上,通过分析目前研究中所存在的问题,对今后的研究方向和趋势作了展望。
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关键词
环境光化学
铁
活性氧物种
有机络合物
配体到金属电荷转移
(LMCT)
原文传递
题名
新型铋基金属有机框架的合成及其光催化产氢性能(英文)
被引量:
1
1
作者
肖晔珺
郭向阳
刘俊学
刘利芳
章福祥
李灿
机构
中国科学院大连化学物理研究所
中国科学院大学
中国科学院大连化学物理研究所
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019年第9期1339-1344,共6页
基金
supported by the National Natural Science Foundation of China(21633009,21522306,21633010)
DICP&QIBEBT(UN201805)
the Dalian Science Foundation for Distinguished Young Scholars(2017RJ02)~~
文摘
金属有机框架材料(MOFs)是由金属离子或团簇与多齿有机配体配位结合形成的一种结晶性材料.因其具有三维孔道结构,以及比表面积大、结构和功能可调变等优点,在气体的储存与分离、传感、药物传输和催化领域等方面具有广泛的应用.近年来,MOFs材料因其独特的结构和可调变性,在太阳能转化领域逐渐崭露头角,其中光催化水分解制氢作为一种可行的太阳能光化学转化方法,引起了人们的广泛关注.目前,MOFs材料用于光催化水分解制氢的研究已经取得了一定的进展,但在合成新型具有光催化性能的MOFs材料时,考虑到材料稳定性和能带位置的要求,在金属离子选择上往往受到限制.铋元素无毒且储量丰富,因其具有较高的价态和灵活的配位模式,在构建MOFs材料时常常会表现出独特的优势.然而,铋基MOFs对于合成条件十分敏感,Bi3+离子复杂的配位模式也使晶体结晶的过程难以调控.因此,铋基MOFs在合成方面具有一定的挑战.目前已报道的具有光催化活性的铋基MOFs材料十分有限,且能够实现光催化水还原的铋基MOFs材料还未有报道.本文利用1,3,6,8-四(4-羧基苯)芘(H4TBAPy)作为有机配体,合成了一种新型的三维铋基MOFs单晶材料(记为“Bi-TBAPy”),并对其结构、稳定性、光催化水还原性能及电荷转移机理进行了研究.单晶衍射结果表明,Bi-TBAPy中铋离子与来自四个不同配体的八个氧原子配位形成了立体的三维结构,二甲胺阳离子作为抗衡离子与铋离子配位使整个骨架保持电中性.实验测得的XRD结果与模拟的一致,表明Bi-TBAPy具有较高的相纯度.TGA以及XRD测试分析也证明了Bi-TBAPy具有良好的热稳定性和化学稳定性.结合UV/vis和莫特-肖特基的测试结果可知,Bi-TBAPy具有n型半导体性质,带隙宽度约为2.67 eV,导带和价带位置分别位于–0.25和2.42 eV,表明Bi-TBAPy在热力学上能够满足光催化水还原的要求.随后,以三乙醇胺为牺牲试剂考察了Bi-TBAPy的光催化产氢性能.研究发现助催化剂的种类对催化剂性能具有重要影响,担载2 wt%Pt时表现出最优的产氢速率,达140μmol h^–1 g^–1,其为目前报道的首个具有光催化水还原性能的铋基MOFs催化剂.长时间的光催化水还原反应测试可以持续稳定的进行,同时反应前后Bi-TBAPy的XRD也不发生变化,表明该材料具有很好的光化学稳定性.反应后样品的Bi 4f XPS谱图表明反应过程中有低价铋的生成,这说明配体受激发产生的光生电荷能够转移到Bi^3+上使其部分被还原.因此,该材料能够实现配体-金属电荷转移(LMCT)的过程,荧光光谱测试的结果证实了该过程有利于光生载流子的分离.
关键词
金属
有机框架
光催化
水还原
配体到金属电荷转移
电荷
分离
Keywords
Metal-organic framework
Photocatalysis
Water reduction
Ligand-to-metal charge transfer
Charge separation
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
下载PDF
职称材料
题名
铁配合物的环境光化学及其参与的环境化学过程
被引量:
6
2
作者
王兆慧
宋文静
马万红
赵进才
机构
东华大学环境科学与工程学院
中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室
出处
《化学进展》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2012年第2期423-432,共10页
基金
国家重点基础研究发展计划(973)项目(No.2010CB933503)
国家自然科学基金项目(No.21007009
+3 种基金
20920102034
20907056)
上海市"晨光"计划项目(10CG34)
高等学校博士学科点专项科研基金项目(20100075120010)资助
文摘
铁是地壳中含量最为丰富的金属元素之一,而自然界中存在的绝大多数溶解性铁都是以有机络合形式存在的。环境中的铁配合物在光照下会发生直接光解和次级的(光)化学反应过程,生成还原性的Fe(Ⅱ)和有机自由基以及衍生的活性氧物种。铁配合物的环境光化学反应将深刻影响着氧自由基的生成与衰减、有机物降解和其他元素的环境化学循环过程,因此,成为近年来国际环境科学领域的研究热点。本文介绍了铁配合物光还原反应的类型和原理,分析了Fe(Ⅱ)(光)化学氧化的可能机理和影响因素,并对国内外关于铁参与的环境化学过程所开展的研究进行了评述。在此基础上,通过分析目前研究中所存在的问题,对今后的研究方向和趋势作了展望。
关键词
环境光化学
铁
活性氧物种
有机络合物
配体到金属电荷转移
(LMCT)
Keywords
environmental photochemistry
iron
reactive oxygen species
organic complexes
ligand-to-metal charge transfer(LMCT)
分类号
O644.19 [理学—物理化学]
O614.81 [理学—无机化学]
原文传递
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
新型铋基金属有机框架的合成及其光催化产氢性能(英文)
肖晔珺
郭向阳
刘俊学
刘利芳
章福祥
李灿
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
北大核心
2019
1
下载PDF
职称材料
2
铁配合物的环境光化学及其参与的环境化学过程
王兆慧
宋文静
马万红
赵进才
《化学进展》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2012
6
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