基于量子阻抗Lorentz振子的含芴二茂铁衍生物双、三光子吸收

文中基于量子阻抗洛伦兹振子(Quantum Impedance Lorentz Oscillator,QILO)模型,研究了含芴二茂铁衍生物的单、双、及三光子吸收特性。首先,理论推导并给出了用有效量子数、电子电量及质量和玻尔半径等微观量表示的该振子四、五阶非线性效应参量的计算参考公式。在此基础上,利用QILO模型,通过拟合取代基为R=NO_(2)的含芴二茂铁衍生物分子线性吸收光谱,得到了其在400 nm峰值附近的电子跃迁前后的有效量子数,并进一步推算了该分子的双、三光子吸收截面。数值计算结果显示:该化合物分子在793 nm波长附近的双光子吸收截面为0.49×10^(-20)cm^(4)⋅GW^(−1),在1260 nm和1314 nm附近的三光子吸收截面分别为2.01×10^(-25)cm^(6)⋅GW^(−2)、1.00×10^(-25)cm^(6)⋅GW^(−2),与实验结果均吻合较好。文中结果说明:QILO模型可以较好地描述以NO_(2)作为取代基的含芴二茂铁衍生物的单、双、及三光子的吸收特性。根据QILO模型的“依据介质的线性吸收光谱可以估算其多光子吸收截面”的特点,该模型或许能为寻找具有大的双、三光子吸收截面的材料提供一种可供参考的理论分析方法,降低研究多光子过程的综合实验成本。

基于量子阻抗Lorentz振子的三种晶体二次谐波特性

量子阻抗Lorentz振子(QILO)是基于Bohr-Sommerfeld理论和量子力学选择定则对Lorentz振子量子化所新近建立的模型。根据该模型,分别对Li_(2)SnTeO_(6)、CsClO_(3)和Na_(2)Nb_(4)O_(11)三种光学晶体二次谐波特性进行了分析与数值模拟,尝试提出了一种估算晶体二阶非线性光学系数的方法。首先,根据晶体线性吸收光谱的峰值频率和半峰全宽,利用QILO模型计算了晶体的原子跃迁前后的有效量子数,然后根据QILO的二阶非线性效应参数的计算公式推算了晶体二阶电极化率,由此得到上述三种晶体在波长532 nm的倍频系数分别为0.17 pm/V、0.69 pm/V和1.17 pm/V,且与第一性原理的数值吻合较好。结果表明,基于QILO模型的二阶电极化率,有助于分析和提高材料的和频、差频以及倍频的效率,且方法简单、计算耗时少、运算效率高。