Ce诱导SrTiO_(3)由非磁绝缘体向铁磁半金属转变的第一性原理研究

通过第一性原理计算采用GGA+U方法,研究了Sr_(1-x) Ce_(x) TiO_(3)(x=0,0.125,0.25)的晶体结构和电磁性质.计算结果表明:Sr_(1-x) Ce_(x) TiO_(3)稳定在立方钙钛矿结构,Ce掺杂导致Sr_(1-x) Ce_(x) TiO_(3)的晶格参数、晶胞体积、Ti-O键长都增大,但Ti-O-Ti键角减小;Sr_(1-x) Ce_(x) TiO_(3)在x=0时为非磁绝缘体,在0.125≤x≤0.25时为铁磁半金属.Ce掺杂导致Sr_(1-x) Ce_(x) TiO_(3)在x=0.125产生非磁绝缘体向铁磁半金属的转变;随着Ce掺杂量增加,Sr_(1-x) Ce_(x) TiO_(3)的金属性和铁磁性加强,很好解释了Sr_(1-x) Ce_(x) TiO_(3)在固体氧化物燃料电池上的应用.这些结果也意味着Sr_(1-x) Ce_(x) TiO_(3)在磁存储器件上具有潜在的应用前景.

第一性原理计算绝缘体-金属转变临界掺杂浓度:Co重掺杂Si体系

基于密度泛函理论的第一性原理方法,本文旨在探索确定绝缘体-金属转变临界浓度的理论计算方法.以Co重掺杂Si为研究对象,构建并计算了10个Co不同掺杂浓度模型的晶体结构、杂质形成能及其电子性质.发现在Co掺杂Si体系的带隙中形成了杂质能级,杂质能级的位置和宽度随着Co浓度的增加呈线性变化.当Co掺杂浓度较高时杂质形成能逐渐稳定,且杂质能级穿过费米能级使体系表现出金属性.综合杂质形成能的变化趋势,以及杂质能级极小值与费米能级间的距离条件,可预测出发生绝缘体-金属转变的Co掺杂浓度为2.601Wingdings 2MC@10^(20) cm^(-3),与实验结果相一致.上述两条依据应用于S重掺杂Si体系和Se重掺杂Si体系同样成立.

Nb掺杂导致LaMnO_3绝缘体-金属转变的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,系统研究了Nb掺杂LaMn_(1-x)Nb_xO_3(x=0,0. 25,0. 5,0. 75)的结构和电磁性质.计算结果表明,所有的LaMn_(1-x)Nb_xO_3都稳定在正交结构. LaMn_(1-x)Nb_xO_3当x <0. 5时为A型反铁磁绝缘体,在x=0. 5和0. 75时为G型反铁磁金属.随着Nb掺杂量增加,当x=0. 5时掺杂电子占据导带的底部,系统产生绝缘体-金属转变.这意味着LaMn_(1-x)Nb_xO_3在电子器件上可能有重要的应用.另外,LaMn_(1-x)Nb_xO_3在x=0. 25和0. 75时出现了自旋玻璃行为.

用SPring-8同步辐射研究流体水银的结构变化和金属-非金属转变

随着从液态到气态的连续体积膨胀,在临界点附近,典型的液态金属水银经历了金属-非金属(M-NM)转变。在SPring-8的BL04B1高温高压实验站,利用同步辐射白光,采用能量色散X射线衍射 (EDXD)方法,我们研究了流体水银从液体到稠密气态的宽广密度范围中的结构变化。实验方面,我们成功地开发出一个新的高压容器,它具有 7个出射窗口用于收集散射 X射线,测量的温度和压力上限分别是1700℃和2000 bar,适合于在高温和高压下对流体物质进行能量色散 X射线衍射测量。结果表明,流体水银的结构因子S(k)的精确性和可靠性有了很大的提高,并获得了流体水银的配位数和配位距离与密度变化之间的准确关系。我们发现,除了存在由配位数减少所导致的非均匀膨胀阶段之外,在水银的金属-非金属转变时还存在一新的均匀膨胀现象,即配位距离随密度减少呈线性增长阶段。基于这些新的结果,我们提出了流体水银的膨胀模型,并讨论了流体水银的金属-非金属转变与结构的关系。

“量子雪崩”解开绝缘体到金属转变之谜

据报道,美国布法罗大学研究人员用“量子雪崩”解释了非导体如何变成导体,解开了绝缘体到金属转变之谜。相关研究发表在近期的《自然·通讯》杂志上。绝缘体受到强烈的电场冲击时可变成金属,这为微电子学和超级计算机提供了诱人的可能性,但科学家尚不清楚这种电阻开关现象背后的物理原理。研究人员表示,金属和绝缘体之间的区别在于量子力学原理,该原理规定电子是量子粒子,它们的能级位于具有禁带的能带中。

La_(2/3)Ca_(1/3)MnO_3中绝缘体-金属的转变:小极化子的退局域

通过电阻率、磁化曲线和电子自旋共振谱 (ESR)的测量 ,对超大磁阻材料La2 /3Ca1 /3MnO3的绝缘体 金属 (I M)转变过程进行了研究。在磁场作用下 ,高温顺磁相的电阻率与绝热小极化子跃迁模式 [ρ～BTexp(Ea/kT) ]相吻合 ,低温铁磁相的电阻率与单磁振子散射模式 ( ρ～ρ0 +AT2 )相吻合 ,这意味着在I M转变期间 ,小极化子和巡游载流子是共存的。基于磁有序过程引发小极化子退局域这一认识 ,用两相模型定量描述I M转变期间的输运行为 ,在不同磁场下电阻率的计算结果与实验数据非常接近 ,有力证明了I

(Y_(2-x)Pb_(x))Ru_(2)O_(7)中金属-绝缘体转变调控研究

烧绿石结构的Y 2 Ru_(2)O_(7)表现为反铁磁Mott绝缘体基态,而具有相同结构的Pb_(2)Ru_(2)O_(6.5)则呈现顺磁金属基态。为深入理解此差异,本研究采用固相反应法合成(Y_(2-x)Pb_(x))Ru_(2)O_(7)系列多晶材料,并系统研究了Pb^(2+)掺杂浓度x对其晶体结构和电阻率、磁化率等物理性质的影响。结果表明,(Y_(2-x)Pb_(x))Ru_(2)O_(7)(0≤x≤2.0)材料在x=0.5时经历了金属-绝缘体转变。通过与类似结构的烧绿石氧化物对比后发现,Pb^(2+)替代Y^(3+)不仅引入了额外的载流子,其6s^(2)存在的孤对电子还可能增强费米面附近的态密度,这两个因素的综合作用可能是其出现金属-绝缘体转变的原因。该类4d/5d烧绿石氧化物为研究受到强烈几何挫折的关联电子奇异物性提供了关键的材料平台。

溶胶——凝胶法制备VOx薄膜的半导体——金属相转变

本文用 VO(i-OC_3H_7)_3为原料采用溶胶—凝胶浸渍法在石英玻璃基片上制备了凝胶薄膜,通过真空热处理获得了具有半导体—金属可逆相转变现象的 VO_x(2≤x<2.5)薄膜,其相转变温度为67℃,相转变前后近红外区域薄膜的透过率变化可达50%,红外光谱研究表明,x 值接近于2。

纳秒级铝单丝电爆炸过程中金属态–非金属态转变研究

脉冲电流驱动金属丝负载从金属态到非金属态的转变对理解等离子体电热不稳定性的演化有重要意义。该文利用高时空分辨率诊断手段和磁流体力学数值模拟,开展铝丝和镀膜铝丝在纳秒级脉冲电流作用下金属态-非金属态的转变过程。基于Ioffel-Regel条件、金属化密度和电阻率温度系数等分析铝丝从金属态转变为非金属态的过程,确定了铝丝对电热不稳定性最不稳定的状态。铝丝和镀膜铝丝在电爆炸初始阶段经历了相似的相态演化,出现了由电热不稳定性引起的条纹结构。在电压击穿时刻,铝丝的电阻率远高于标准金属的电阻率。铝丝在电压击穿之前已经完成金属态-非金属态的转变。该结果能为电流驱动金属负载构型的电热不稳定性研究奠定基础。

Cu掺杂诱导SrRuO3由铁磁金属向反铁磁绝缘体转变的第一性原理研究

Cu掺杂诱导SrRu1-xCuxO3由铁磁金属向反铁磁绝缘体转变.文中采用第一性原理的广义梯度近似加U的方法(GGA+U)研究了SrRu1-xCuxO3(x=0,0.125,0.25,0.5)的结构和电磁相转变.结果表明:SrRu1-xCuxO3在x=0和0.125拥有正交结构,但在x=0.25和0.5时却稳定在四方结构.SrRu1-xCuxO3在x≤0.125时为铁磁金属,但在0.125<x≤0.5时为反铁磁绝缘体;Cu掺杂诱导SrRu1-xCuxO3在x=0.25时产生正交-四方结构相变、铁磁-反铁磁转变和金属-绝缘体转变,这意味着SrRu1-xCuxO3在磁存储器等磁电子器件上可能有重要应用.计算结果和实验一致,并非常好地解释了前人的实验.

电触发二氧化钒纳米线发生金属-绝缘体转变的机理

二氧化钒(VO_2)是一种强关联相变材料,在341 K下发生金属-绝缘体转变.尽管对于VO_2相变的物理机理进行了大量研究,但科学家仍未形成统一认识.与热致VO_2相变相比,电触发VO_2相变应用前景更为广阔,但其机理也更为复杂.本文利用原位通电杆和超快相机技术,在透射电镜下原位观察了单晶VO_2纳米线通电时的相转变过程,记录了相变过程中对应的电压-电流值,并在毫秒尺度下捕捉到了VO_2的过渡相态.发现VO_2电致相变并非由焦耳热引起,推断其机理是载流子注入.同时观察到电子结构相变和晶体结构相变存在解耦现象,进一步支持了上述推断.将VO_2纳米线两端施加非接触式电场,观察到VO_2纳米线在电场中的极化偏移,而未观察到相变发生,该现象同样支持相变的载流子注入机理.研究表明VO_2的金属-绝缘体转变遵循电子-电子关联机理,即根据电子关联的Mott转变进行.

金属-半导体转变的研究现状及应用前景

20世纪60年代理论预言金属-半导体转变,但在随后的30年间实验研究未获进展,直到20世纪90年代才取得了飞速发展。Ⅳ族金属元素Sn、Pb和Ⅴ族金属元素Sb、Bi的外延膜先后观察到了金属-半导体转变,并提出了"空穴导电"模型,取代以往的"电荷中性"模型。在超细金属微粒的研究上,由于金属能带转变为半导体禁带能隙结构,发现了很多相应的、与块状金属不同的光、电、磁、热、力学和化学特性,有力地推动了学科的发展。

复杂氧化物中的金属-绝缘体转变

理解金属-绝缘体转变机制有助于进一步了解复杂氧化物中的微观物理行为.基于复杂氧化物材料,首先介绍金属-绝缘体的转变机制:Wilson转变、Mott转变、Anderson转变和Peierls转变.除上述四种机制外,以锰氧化物材料为例,阐述双交换机制和Jahn-Taller畸变的作用对铁磁自旋有序的影响,以及s-d杂化、掺杂和电子-声子散射所引起的铁磁金属到顺磁绝缘态的转变.同时介绍含有磁性粒子的非磁材料中的近藤效应,进而分析外界磁场作用对锰氧化物材料输运性质的影响.

掺杂维度和浓度调控的δ掺杂的La:SrTiO_(3)超晶格结构金属-绝缘体转变

利用密度泛函理论计算,本文系统研究了δ掺杂的La:SrTiO_(3)超晶格结构的电子性质随掺杂维度和掺杂浓度改变而变化的规律性.该结构通过在SrTiO_(3)等间距的单元层中掺入一定浓度的La来实现.在25%La掺杂浓度下,随着相邻掺杂层间距从1个单层增加到δ个单层,掺杂维度从三维过渡到二维,超晶格从金属性变到绝缘体性,并在带隙中产生局域态,且该局域态呈现出电荷序、自旋序和轨道序.这种金属-绝缘体转变是由于二维电子体系呈现出更强的关联性造成的.而随着二维掺杂浓度提高到50%,关联性降低,体系变成金属性.

间隔层调控SrVO_(3)/SrTiO_(3)超晶格铁磁半金属-铁磁绝缘体转变

本文利用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算研究了SrVO_(3)/SrTiO_(3)(111)超晶格的电子结构、电学和磁学性质.研究结果表明,SrVO_(3)/SrTiO_(3)(111)超晶格可通过调节间隔层SrTiO_(3)的厚度实现铁磁半金属-铁磁绝缘体的转变.SrVO_(3)亚层之间可以通过厚度为2个原子层的SrTiO_(3)间隔层发生层间耦合,超晶格呈现铁磁半金属态;当间隔层SrTiO_(3)的厚度等于3个原子层时,超晶格出现小的带隙(约0.28 eV);当间隔层SrTiO_(3)的厚度大于3个原子层时,超晶格出现较大带隙,呈现铁磁绝缘态.进一步对SrVO_(3)/SrTiO_(3)界面附近由于Ti-V混合导致的缺陷界面进行研究发现,界面附近的Ti-V混合对金属-绝缘体转变具有重要的影响:与理想界面相比,Ti-V混合的缺陷界面更能抑制层间耦合,诱导超晶格实现铁磁半金属-铁磁绝缘体的转变.本研究结果为SrVO_(3)/SrTiO_(3)(111)超晶格通过调控间隔层SrTiO_(3)层数实现铁磁半金属-铁磁绝缘体的转变提供了理论依据.

(SrVO_(3))_(5)/(SrTiO_(3))_(1)(111)异质结金属-绝缘体转变和磁性调控的第一性原理研究

(111)取向的钙钛矿异质结具有独特的六角蜂窝状双层结构,展现出丰富独特的物理现象,因而近年来得到越来越多的关注.本文利用第一性原理计算研究了(111)取向的(SrVO_(3))_(5)/(SrTiO_(3))_(1)异质结,计算结果表明该体系为半金属铁磁体.进一步的研究表明该体系的电、磁性质可以通过施加面内应变和界面元素掺杂进行调控:在4%的面内压缩应变到2%的面内拉伸应变范围内,该体系保持铁磁半金属性质,V 3d电子是体系半金属性的主要来源;当面内压缩应变增加到8%或面内拉伸应变增加到4%时,该体系的基态变为反铁磁绝缘体;通过异质结界面处Ti-V阳离子的混合掺杂,该体系可以实现从铁磁半金属向铁磁绝缘体的转变.本文的研究结果表明,该体系在自旋电子学领域具有很高的应用潜力,本文研究为利用(SrVO_(3))_(5)/(SrTiO_(3))_(1)(111)异质结探索量子相变提供了理论参考.

2维双交换模型的金属-绝缘体转变

认真研究了 2维双交换模型的局域化性质 ,利用有限尺寸标度方法和转移矩阵技术计算了系统的局域化长度和电导。发现 ,在标度变换下 ,E <Ec 的区域内存在一组连续的不动点 ,并且在该区域电导不依赖于系统的宽度 ,表明系统发生了Kosterlitz

钨掺杂对VO_2(M)纳米杆相转变温度的影响

本文采用水热反应法,制备了高质量的单斜二氧化钒(VO2(M))和钨(W)掺杂的V1-xWxO2纳米杆样品.合成的纳米样品的结构、形貌及相转变分别用X-射线衍射,扫描电子显微镜(SEM)及差分扫描量热(DSC)来表征.DSC测量指出W掺杂为1.5%at.的WxV1-xO2样品的金属-绝缘体转变温度(MIT)为42℃,明显低于未掺杂的VO2(M)纳米杆转变温度(67℃).这个结果可解释为W离子掺杂使得VO2(M)晶格发生膨胀,同时W+6替代V+4使得局域电子态密度增加,从而降低了VO2(M)相的转变温度.

Pb掺杂对Cd_2Ru_2O_7反常金属态的调控

具有烧绿石结构的Cd_2Ru_2O_7在形成长程反铁磁序的同时进入反常的金属态.采用高压高温方法制备了一系列Pb掺杂的Cd_(2-x)Pb_xRu_2O_7(0≤x≤2)多晶样品,并系统研究了其晶体结构和电阻率、磁化率、热电势等物理性质.尽管Pb_2Ru_2O_7是泡利顺磁金属,但少量Pb^(2+)掺杂的样品Cd1.8Pb0.2Ru2O7却呈现出明显的金属-绝缘体转变,与施加静水压和少量Ca^(2+)掺杂的效果类似.通过与类似的烧绿石Ru^(5+)氧化物进行对比,提出Cd_2Ru_2O_7中的Ru^(5+)-4d^3电子态恰好处于巡游到局域过渡的区域,少量Pb^(2+)掺杂造成的晶格无序增强了电子的局域性,使得形成反铁磁序的同时伴随出现了金属-绝缘体转变.这表明具有烧绿石结构的Ru^(5+)氧化物是研究巡游-局域电子转变的理想材料体系.

强关联电子相变氧化物材料及多场调控

外场激励通过调控强关联氧化物中自由度间的关联耦合作用,触发其发生多重莫特电子相变和轨道重构,在强关联电子相变氧化物体系中发现了丰富的新奇物性和量子转变,为构筑新型类脑神经元逻辑器件、磁电耦合器件及能量转换器件奠定基础,引起了凝聚态物理领域的广泛关注.本工作系统地回顾了国内外科研团队在强关联氧化物电子相变特性多场调控领域的研究进展,旨在凸显离子、应力场和栅极电场等新型功能调控自由度在强关联氧化物电子相变特性调控和新型功能特性设计中的关键作用,阐明强关联氧化物中微观自由度的关联耦合作用对其宏观关联电子相变特性的基础调控规律,为实现强关联氧化物电子相变特性的可控设计与精准调控提供理论依据,期望利用多物理场的调控作用在强关联电子相变氧化物材料体系中发现更多的新物理、新物性、新器件和新应用.