调控LiPF6基电解液溶剂化结构稳定富锂锰基正极界面

富锂锰基正极材料具有高比容量和低成本的优势,有望成为下一代高能量密度金属锂电池的正极材料。然而在实际应用中,其相对于金属锂高达4.8 V的充电截止电压,会引发电解液氧化分解失效,导致正极与电解液的界面恶化使得电池难以稳定循环。为此本文开发了以1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚(TTE)充当促配位溶剂的六氟磷酸锂(LiPF6)基新型高电压电解液。实验与表征结果说明,适量TTE引入后具有更多锂盐阴离子参与锂离子配位的溶剂化结构的电解液,能够在正极表面形成5 nm厚且富含氟元素的正极电解液中间相(CEI),稳定正极界面并抑制正极层状结构的退化。使用新型电解液的富锂锰基正极对金属锂扣式电池,以99.8%的平均效率循环400次后,仍有83.9%的容量保持率(0.5 C)。组装1.25 Ah的富锂锰基正极对金属锂软包电池,在0.04 C下能够提供370 Wh/kg的质量能量密度,在0.08 C下循环45次后,仍有80%的容量保持率,表现出良好的应用前景。本研究有助于推动富锂锰基正极的应用,为高能量密度金属锂电池的研发提供实验依据。