金负载量对低温水煤气变换Auα-Fe_2O_3催化剂结构和性能的影响

采用共沉淀法制备了低温水煤气变换Au α Fe2O3催化剂。通过正交实验优化催化剂的还原活化条件,考察了金负载量对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、UV VIS、XRF、H2 TPR和O2 TPO等表征手段对催化剂的结构进行分析,并与其催化性能进行关联。结果表明,(1)采用10% H2 N2还原气将催化剂在150℃原位还原9h,其催化活性最高;(2)金的最佳负载量为8 00%,此时在催化剂制备过程中金的流失量较少,金粒子较小,也有利于抑制催化剂在反应过程中烧结;(3)TPR TPO结果表明,金的负载量为8 00%时,Au α Fe2O3催化剂具有较易被还原、不易被氧化的性质,从而显示出最高催化活性。(4)Au α Fe2O3催化剂中的金以单质金(Au0)形式存在;其高活性与Au0 Fe3O4间的协同作用有关。

金负载对立方体纳米氧化亚铜光催化性能的影响

以1-苯基-5-巯基四氮唑(简称四氮唑)为晶体生长控制剂,用葡萄糖还原氢氧化铜的方法制备了尺寸均匀的立方体纳米氧化亚铜;用硫氰酸金加热分解的方法在氧化亚铜上负载了金,并对其光催化性能进行了研究。结果表明,金的负载能有效提高纳米氧化亚铜的可见光催化效率。

金负载木基顶空固相微萃取-热脱附原子吸收光谱法快速测定水中汞

以负载金离子的木基牙签作为一次性固相微萃取采样器,建立了顶空固相微萃取-热脱附便携式原子吸收光谱仪联用快速测定环境水样中痕量汞的方法。实验考察了金离子浓度、负载时间、萃取时间、振荡速度以及盐效应对萃取效率和测定结果的影响。结果表明,样品现场检测20 min即可完成;方法的线性范围为0.25～10.0 ng/mL,相关系数大于0. 998,汞离子的检出限为0. 03 ng/mL;对于1. 0 ng/mL的加标水样,使用8支固相微萃取采样器测量的相对标准偏差为2.1%;水样标准参考物质的测定与标准值一致。采用本方法对自来水、湖水、海水和制革废水4种汞加标后的实际水样进行测定,添加水平为1.0、5.0和10.0 ng/mL,加标回收率分别为89.6%～92.9%、90.2%～95.3%和93.8%～106.2%。本方法自制的木基固相微萃取采样器成本低廉、制备过程简单、采样器间重现性好,方法测定速度快、准确性高,适合于水中汞污染的原位筛查与风险评估。

负载金的掺氮二氧化钛的制备及其可见光催化性能

以纳米管钛酸为前驱体,采用水热法先制备得到新型N掺杂二氧化钛,然后用沉积沉淀法在N掺杂二氧化钛表面负载微量贵金属Au,制备得到负载Au的掺N二氧化钛.利用TEM、XRD、XPS、ESR和DRS等手段研究了样品的形貌、晶体结构、元素化学态和光谱吸收性质.样品光催化活性通过可见光催化降解丙烯进行评价,结果表明,样品N-TiO2和Au/N-TiO2具有明显的可见光(λ≥420 nm)催化活性.ESR结果表明,掺氮过程中生成的束缚单电子的氧空位是样品具有可见光响应的原因.

钴铝复合氧化物负载金催化剂的制备及催化分解N_2O

分别用离子交换法和共沉淀法制备了钴铝复合氧化物负载金催化剂,用于催化分解N2O。离子交换法制备的催化剂活性优于共沉淀法制备的催化剂。对于离子交换法制备的催化剂,考察了金负载量、HAuCl4溶液的预处理方式、焙烧温度对催化剂活性的影响,用BET、XRD、H2-TPR等技术对催化剂进行了表征,优化出了催化剂的最佳制备参数:金负载量1.1%、预调节HAuCl4溶液的pH值至9.0、300℃焙烧。在钴铝氧化物中加入适量的助剂Na,提高了Co3+的还原性和催化剂的低温活性,在此基础上制备的1.5%Na/1.1%Au/Co-Al催化剂的低温活性优于1.1%Au/Co-Al和1.5%Na/Co-Al。

负载型金催化剂在化工中的应用

综合评述了制备负载型金催化剂的研究现状 ,并着重探讨了负载型纳米金催化剂在化学工业中应用的研究进展。涉及到的主要反应包括CO、烷烃、 1,2 -二醇类等的选择性氧化、CO和H2 的共同消除、甲烷的催化燃烧、CO2 的氢化。

水相介质中负载纳米金催化CO高选择性还原糠醛（英文）

近年来可再生资源以及化工原料的多元化备受关注,生物资源成为其中的一个新亮点.糠醛是一种可由生物质转化而来的重要化工原料,将其催化还原直接转化为糠醇是构建以糠醛为平台化合物的生物基呋喃衍生物价值链的重要环节.长久以来,糠醛制糠醇研究主要集中在以H_2作氢源的加氢工艺及相关催化剂配方的优化、改进等方面,尽管在工业上已获得成功应用,但由于需大量消耗源于化石燃料的H_2,使得该路线总体上仍依赖于化石能源.此外,大量使用H_2所涉及的储存、运输和使用条件苛刻以及如何有效控制目标产物的选择性等问题也一直是糠醛传统催化加氢所面临的挑战.因此,寻求可替代传统氢气作氢源,更为经济实用且高效的糠醛高选择性催化还原制糠醇路线,对于发展以糠醛转化为技术核心的新一代糠醛基化工产业链,以及实现诸如5-羟甲基糠醛等其它重要生物质基平台化合物的还原转化,均具有重要意义.本文旨在通过实证性实验,考察以价廉且来源丰富的CO替代H_2来实现高选择性液相糠醛催化转化制糠醇的可行性.众所周知,CO不但是C_1化学工业中至关重要的基础原料,在发展并完善面向未来的低碳能源及化学品清洁合成新技术等方面也有着非常大的应用潜力.鉴于CO也是炼钢焦炉气的重要组成部分,因此开发新颖的基于CO的还原转化和相关反应新技术,不但可有效拓展CO的潜在应用范围,对于实现传统高能耗行业的节能减排和转型升级也有着重要的启示和借鉴意义.我们近期利用CO/H_2O为还原介质,在温和条件下实现了纳米Au催化取代硝基或羰基化合物高效、高化学选择性还原,本文系统研究了包括传统铂族金属在内的各类高分散贵金属催化剂、反应温度、反应压力以及反应时间等对糠醛转化率和糠醇选择性的影响.通过优化催化剂制备和反应条件,发现以CO/H_2O作为氢源,在金红石单相Ti O2负载纳米Au(Au/Ti O_2-R)的催化作用下,于90 oC,CO压力为4 MPa,糠醛与Au的摩尔比为200的条件下反应4 h即可实现糠醛至糠醇的定量转化.研究表明,上述过程中催化剂可多次循环使用;反应温度或反应压力的增加均有利于反应进行,且在糠醛与纳米Au的摩尔比高达2000甚至5000时,反应仍可完全进行到底.尤其值得一提的是,该催化体系对于反应原料中含有相当杂质的非新鲜提纯的粗糠醛亦具有很好的耐受性,甚至可直接以各种H_2/CO比例的来源广泛的合成气为氢源,实现目标反应,表明该体系是一种极具开发和应用潜力的糠醛转化制糠醇新技术.

乙炔氢氯化反应负载型金催化剂的失活及其再生的研究进展

综述了国内外对乙炔氢氯化反应负载型金催化剂失活及其再生的研究,分别介绍了在乙炔氢氯化反应中影响负载型金催化剂催化活性的因素以及负载型金催化剂失活的原因和使其再生的方法。展望了负载型金催化剂再生的发展前景。

氧化石墨烯负载金纳米颗粒SERS活性基底的制备与研究

本文采用湿化学方法制备具有表面增强拉曼散射活性的氧化石墨烯负载纳米金溶胶:通过以柠檬酸三钠为还原剂,在没有稳定剂、温和的液相反应条件下,同时还原氯金酸和深度氧化的石墨烯,原位制备氧化石墨烯负载金纳米颗粒复合物。利用紫外可见分光光度计、激光粒度分析仪、傅里叶变换红外吸收光谱仪、透射电子显微镜对所制得的氧化石墨烯负载金纳米颗粒复合物进行了表征和分析,并且采用拉曼光谱研究其作为增强试剂的性能。结果表明:所得溶胶在波长为540nm左右存在较强的吸收峰,粒径分布在50nm附近范围内;生成的金纳米粒子的大小及其分布受氯金酸用量的影响,并且粒径分布均匀,金纳米颗粒的平均尺寸为20nm,大量金纳米颗粒均匀地附着在氧化石墨烯的片层之间;氧化石墨烯的含氧官能团大幅降低,氧化石墨烯表面基团大部分被还原;以R6G为探针分子验证其拉曼增强效应,在浓度低至10nmol/L时依然具有较强的拉曼信号,增强因子达到2.4×10~5。所以高分散性、高稳定性的氧化石墨烯负载金颗粒溶胶,可作为SERS活性基底(增强试剂),用于快速检测。

用于一氧化碳低温氧化、性能稳定的负载型钠米金催化剂通过技术鉴定

由烟台大学应用催化研究所研制、开发的用于一氧化碳低温氧化、负载型钠米金催化剂近日通过山东省科技厅组织的专家组技术鉴定。采用专利技术制备的一氧化碳（CO）低温氧化催化剂为纳米分散的、负载型金催化剂，可在环境温度-10—50℃、相对湿度60％-100％的条件下清除空气中的有害气体CO，经防毒面具应用试验证明：催化剂对CO催化氧化性能优越，特别在不怕水汽中毒、催化活性高、使用稳定性好、可多次反复使用、耐储存等方面与国内外现用的Hopcalite催化剂相比，其性能有了显著提高，用该催化剂做成的防毒面具其重量和体积仅为原产品的四分之一，甚至更小，且可省去干燥罐。

用于CO催化氧化的负载型纳米金催化剂的研究进展

CO作为许多工业环境和室内、室外环境的主要有毒气体污染物之一,其消除问题得到了研究者的广泛关注。利用负载型纳米金催化剂在温和条件下催化氧化CO一直是催化领域的研究热点。从载体种类、结构、制备方法和条件的角度阐述了近年来CO催化氧化负载型纳米金催化剂的研究进展,对现阶段研究存在的问题进行了总结,并展望了未来发展前景。

等离激元共振光转热增强负载纳米金对丁二烯选择性加氢的催化性能

采用阳离子吸附法制备了氧化石墨烯负载纳米金(Au)催化剂(Au/GO),通过调变Au的负载量(质量分数0.2%~2%),实现了Au在10~21 nm粒径的可控制备.室温下热红外测试显示0.2 W/cm^(2)光照条件下,随着金属负载量和粒径的增加,Au/GO光热温度可升高至110℃,且光热转换效率高达88%.研究发现,以丁二烯的选择性催化加氢作为探针反应,在0.2 W/cm^(2)光照条件下,丁二烯的转化率随Au负载量的增加先升高后降低,丁烯选择性在90%以上;当金负载量为0.5%(颗粒尺寸约15 nm),光热转换温度为100℃时,样品表现出较高的丁二烯转化率(99%)和丁烯选择性(90%),且催化剂经过144 h稳定性测试无失活趋势.与同等条件下的热催化反应相比,光-热驱动的Au/GO的催化活性提高了5倍.原位X射线光电子能谱测试分析表明,Au/GO催化性能的提升主要来源于等离子体光转热过程中激发纳米金表面产生了大量的Au^(δ+)活性位点.

负载型纳米金催化剂在乙炔选择性加氢反应中的研究进展

介绍了乙炔选择性加氢制乙烯催化剂的研究和开发进展。针对负载型纳米金催化剂的发展趋势及其对乙炔加氢反应产物中乙烯的独特选择性,重点对比单金属纳米金催化剂及合金型催化剂的催化性能差异,发现合金型纳米金催化剂具有较高的乙炔转化率和稳定性。影响催化性能的主要因素有纳米粒子的大小及活性组分之间的相互协同作用。分析积炭的形成以及导致催化剂失活的原理。展望低温条件下具有高转化率与高稳定性的合金型纳米金催化剂的应用前景。

蒙脱石负载的纳米金催化剂制备及其对CO催化氧化活性

以Au(en)2Cl3为金前驱体,分别以钠基蒙脱石和铝柱撑蒙脱石为载体,制备了负载型纳米催化剂,以CO的催化氧化作为探针反应评价其催化氧化活性,初步考察了催化剂制备过程的焙烧温度、负载温度和载体柱撑改性对CO催化氧化活性的影响。采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光分析(XRF)和透射电子显微镜(TEM)表征了催化剂的物相、金的实际负载量和纳米金的形貌及粒径分布。结果表明,以铝柱撑蒙脱石为载体,在60℃下完成金前驱体的吸附负载,并经过450℃焙烧处理1 h所制备的负载型纳米金催化剂具有最好的催化氧化活性,在250℃下对CO的转化率可以达到100%,但催化剂的稳定性有待提高。

改性不同形貌天然黏土负载纳米金催化剂的制备及催化性能研究

以有机硅烷接枝改性埃洛石纳米管(HNTs)和层状高岭土(Kaolin)为纳米金的载体、氯金酸为前体,通过液相还原法制备得到负载型金催化剂。以环己烷液相选择性氧化为模型反应,考察了还原剂的种类和载体的形貌对金催化剂催化性能的影响。结果表明,当纳米金的理论负载质量分数为1.5%时,以管状埃洛石为载体、NaBH4为还原剂制备得到的金催化剂样品1.5%Au/AE-HNTs上纳米金呈高度分散状态,平均粒径为2.6 nm;在模型反应中催化氧化性能较好,其中KA油的选择性达到83.06%,环己烷的转化率达到9.6%,且XPS表征结果显示Au0为主要催化活性价态。

负载金催化剂上CO氧化反应活性与金属氧化物载体中金属-氧结合能之间的关系（英文）

讨论了金属氧化物载体(MO_x)对其负载纳米金催化剂(Au/MO_x)上CO氧化反应的影响.采用典型的共沉淀法和沉积-沉淀法在完全相同的焙烧条件下制备了一系列MO_x负载金催化剂,以CO氧化转化50%时的反应温度(T_(1/2))定量评价了MO_x载体和Au/MO_x催化剂的催化活性.进一步将MO_x载体与相应Au/MO_x催化剂的T_(1/2)值之差对MO_x载体的金属-氧结合能做曲线进行关联,发现二者呈明显的火山型关系.这一结果表明,采用具有适当金属-氧结合能(300–500 atom O)的MO_x可大大提高沉积于其上的Au纳米颗粒的催化活性.

负载型金催化剂在汽车尾气中的应用

金催化剂能在常温下能够催化CO、NOx生成无害的物质越来越受到科学家的重视,现在倍受关注的负载型金催化剂的研究已经开始向着汽车尾气消除的方面发展,文章主要综述了在汽车尾气催化剂的发展历史、制备方法以及应用前景。

负载型金催化剂上的CO氧化

在过去的10年中，由于含有微小的纳米级金的负载型金催化剂的特殊活性，因此对此催化剂的研究热情空前高涨。这种催化剂上的一氧化碳低温氧化已经得到深入研究。尽管研究的步伐在加快，但是如制备参数和催化活性的关系、活性中心的性质和反应的机理等的议题仍然是时下争论的课题。这些争论的解决需要进一步的研究。

负载型纳米金催化剂的研究进展

金是一种高化学惰性金属,其纳米粒子具有独特的结构和性质,在催化、光电传感器和生物医药等领域应用广泛。研究表明,负载在金属氧化物等载体上的纳米金粒子具有很高的催化活性,特别是在CO低温催化氧化中,催化效率明显高于其他类型贵金属。纳米金催化剂的研究已经具有了相当的深度和广度,在工业催化和环境保护等领域显现出重要的发展前景和商机。

基于铂氧化铜负载多壁碳纳米管标记夹心型电化学免疫传感器

设计了一种夹心型电化学免疫传感器,以金负载二氧化锡石墨烯(GS-SnO_(2)-Au)为检测平台,铂氧化铜负载多壁碳纳米管(Pt@CuO-MWCNTs)为标记物,用于乙肝表面抗原(HBs)的定量检测。GS-SnO_(2)-Au具有较高比表面积,良好的导电性、分散性和生物相容性,有利于捕获大量抗体(Ab1)。Pt、CuO和多壁碳纳米管对H_(2)O_(2)分解均具有催化性,Pt@CuO-MWCNTs复合物能协同放大催化作用,实现多重放大信号的效果,有利于实现高灵敏检测。通过透射电镜表征GS-SnO_(2)-Au和Pt@CuO-MWCNTs的形貌特征。结果表明,基底材料和标记物材料的性能良好。在最佳实验条件下:磷酸盐pH值7.4,GS-SnO_(2)-Au的质量浓度为1 mg/mL,Pt@CuO-MWCNTs质量浓度为2 mg/mL,该免疫传感器对HBs的线性范围为0.001~100 ng/mL,检出限为0.33 pg/mL,对实际样品的加标回收率为99.8%~100%,相对标准偏差(RSD)为1.1%~1.5%。所设计的免疫传感器具有良好选择性、重现性和稳定性,在HBs的临床检测方面具有潜在应用价值。