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三核铁钌簇配位取代反应的紫外与红外光谱研究
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作者 焦凤英 张聿照 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第2期183-186,共4页
利用紫外光谱和红外光谱研究了十二羰基三铁和十二羰基三钌分别与二苯基乙炔和三苯基膦的配位取代反应。谱图数据揭示出原始物质消失和新物质形成过程 ,并对结果产物作了压片红外光谱测定 ,进一步证实了新物质的生成。
关键词 三核铁 三核钌簇 紫外光谱 红外光谱 配位取代反应 二苯基乙炔 三苯基膦
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水溶性钌簇合物Ru_3(CO)_9(dpps)_3催化含官能团烯烃的选择氢化和羰化反应
2
作者 高景星 万惠霖 郑荣辉 《天然气化工—C1化学与化工》 CSCD 北大核心 1995年第2期19-22,共4页
用水溶性钌簇合物Ru3(CO)9(dPPs)3(dPPs=Ph2P—m—C6H4SO3Na,下同)为催化剂,考察了α,β-不饱和酸、苯乙烯、苯乙酮、苯甲醛和环己酮等的加氢反应。发现了题示簇合物[Ru3(CO)9(dP... 用水溶性钌簇合物Ru3(CO)9(dPPs)3(dPPs=Ph2P—m—C6H4SO3Na,下同)为催化剂,考察了α,β-不饱和酸、苯乙烯、苯乙酮、苯甲醛和环己酮等的加氢反应。发现了题示簇合物[Ru3(CO)9(dPps)3]是催化上述含官能团烯烃的选择氢化的有效催化剂。在甲醇溶液中,该簇合物也有效地催化乙烯羰化生成丙酸甲酯和二乙酮。添加几种卤化物不仅提高了催化活性,而且改变了产物分布。根据催化剂的IR和XPS分析结果,讨论了可能的催化活性物种。 展开更多
关键词 氢化 羰化 钌簇合物 烯烃 催化 二乙酮
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环戊烯配位的羰基钌簇合物Ru_3(CO)_9(C_5H_6)的合成及晶体结构
3
作者 董学文 罗玉忠 郁开北 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1996年第11期1107-1113,共7页
本文合成了以环戊烯配位的羰基钌簇合物Ru_3(CO)_9(C_5H_6),用IR,~1H NMR,^(13)C NMR和元素分析等方法对此簇合物进行了结构表征,配体环戊烯的双键被打开并且分别配位于金属钌原子所组成的平面上和下,X射线进一步肯定了以上结论,簇合物... 本文合成了以环戊烯配位的羰基钌簇合物Ru_3(CO)_9(C_5H_6),用IR,~1H NMR,^(13)C NMR和元素分析等方法对此簇合物进行了结构表征,配体环戊烯的双键被打开并且分别配位于金属钌原子所组成的平面上和下,X射线进一步肯定了以上结论,簇合物为单斜晶系,空间群为P2_1/a,α=1.6498(8),b=1.3221(5),c=1.7330(6)nm,β=91.54(3)°,V=3.779(3)nm^3,Z=8,μ=23.5cm^(-1),D_c=2.18g/cm^3,F(000)=2352,最终偏差因子R=0.0754,R_w=0.0710. 展开更多
关键词 合成 晶体结构 环戊烯 配位 羰基钌簇合物
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对甲苯胺配位的羰基钌簇合物[HRu_3(CO)_(10)(C_7H_8N)]的合成及晶体结构
4
作者 梁丽君 罗玉忠 郁开北 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1994年第10期1002-1006,共5页
合成对甲苯胺配位的羰基钌簇合物.用IR,NMR和元素分析.X射线衍射等手段对此簇合物进行了结构表征.此谈合物含有钌-氢键,是瑞金属氢键.簇合物为单斜晶系,空间群为P2_1/C.晶胞参数:α=1.3816(2),b=0.9941(2),c=1.6005(2)nm,α=γ=90.00(0)... 合成对甲苯胺配位的羰基钌簇合物.用IR,NMR和元素分析.X射线衍射等手段对此簇合物进行了结构表征.此谈合物含有钌-氢键,是瑞金属氢键.簇合物为单斜晶系,空间群为P2_1/C.晶胞参数:α=1.3816(2),b=0.9941(2),c=1.6005(2)nm,α=γ=90.00(0)°,β=98.39(l)°,V=2.1747(6)nm^3,Z=4,μ=20.70cm^(-1),D_c=2.11g/cm_3,F(000)=1320,最终偏差因子:R=0.0311. 展开更多
关键词 对甲苯胺 羰基钌簇合物 晶体结构
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蒙脱石负载钌纳米簇的制备及催化行为 被引量:1
5
作者 彭淑鸽 翁沫冉 +2 位作者 韩建国 郭永克 张玉清 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第A02期80-83,共4页
采用离子交换和原位还原方法,在加热回流条件下,使聚乙烯吡咯烷酮稳定的钌纳米簇负载在蒙脱石层间。采用X射线衍射、透射电镜、能谱分析对所制备的负载催化剂的结构和形貌进行了表征,以苯甲醇和分子氧的反应作为探针反应,考察了负载钌... 采用离子交换和原位还原方法,在加热回流条件下,使聚乙烯吡咯烷酮稳定的钌纳米簇负载在蒙脱石层间。采用X射线衍射、透射电镜、能谱分析对所制备的负载催化剂的结构和形貌进行了表征,以苯甲醇和分子氧的反应作为探针反应,考察了负载钌纳米簇催化剂在常压下对苯甲醇的催化氧化性能。结果表明,采用本方法可使聚乙烯吡咯烷酮稳定的钌纳米簇在蒙脱石层间形成共插层,钌纳米簇在层间分散度高,平均粒径23 nm;负载钌纳米簇的蒙脱石催化剂在常压下对苯甲醇的催化氧化具有较高的催化活性,苯甲醇表观活化能为33.4 kJ/mol。 展开更多
关键词 纳米 蒙脱石 聚乙烯比咯烷酮 苯甲醇 插层
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含硫桥基配体的三核钌羰基簇合衍生物的合成与表征 被引量:2
6
作者 于世泳 刘树堂 吴秉芳 《内蒙古大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2004年第2期164-167,共4页
用Ru3(CO)12分别与三个含P、S杂原子的配体(C2H5SPS2)2(L1);(CH3SPS2)2(L2);(C6H5CH2SPS2)2(L3)反应得到了三个新的三核钌羰基硫簇合物Ru3(CO)10(μ-SC2H5)( )Ru3(CO)10(μ-SCH3)( )Ru3(CO)10(μ-SCH2C6H5)( ),对它们进行了元素分析以... 用Ru3(CO)12分别与三个含P、S杂原子的配体(C2H5SPS2)2(L1);(CH3SPS2)2(L2);(C6H5CH2SPS2)2(L3)反应得到了三个新的三核钌羰基硫簇合物Ru3(CO)10(μ-SC2H5)( )Ru3(CO)10(μ-SCH3)( )Ru3(CO)10(μ-SCH2C6H5)( ),对它们进行了元素分析以及IR、1HNMR谱学表征,同时用X-ray衍射法测定了簇合物 分子的晶体结构.X-ray晶体衍射分析证明: 属正交晶系,Pbca空间群,晶胞参数:a=17.380(4) ,b=12.766(3) ,c=17.451(4) ,α=β=γ=90°,V=3871.7(14) 3,Z=4,Dc=2.211mg/m3,R1=0.0221,WR2=0.0294.μ-SC2H5为边桥基配体. 展开更多
关键词 三核羰基合物 合成 Japanese试剂
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层状材料负载钌纳米簇及催化性能 被引量:1
7
作者 彭淑鸽 高紧紧 +1 位作者 郭永克 刘晓飞 《河南科技大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2011年第1期5-7,116,共3页
通过离子交换与原位还原,实现了钌纳米簇在蒙脱石层间的负载。采用X射线衍射,透射电镜,X射线荧光分析多种手段对所制备的负载催化剂的结构、形貌和钌纳米簇负载量进行了表征;以硼氢化钠和水反应作为探针反应,考察了负载钌纳米簇对硼氢... 通过离子交换与原位还原,实现了钌纳米簇在蒙脱石层间的负载。采用X射线衍射,透射电镜,X射线荧光分析多种手段对所制备的负载催化剂的结构、形貌和钌纳米簇负载量进行了表征;以硼氢化钠和水反应作为探针反应,考察了负载钌纳米簇对硼氢化钠水解产氢的催化性能。结果表明:钌纳米簇成功被引入蒙脱石的层间,插层后的钌纳米簇粉体分散度高,平均粒径为50 nm;负载后的钌纳米簇对碱性条件下硼氢化钠水解过程具有较高的催化活性。 展开更多
关键词 纳米 蒙脱石 硼氢化钠 水解
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钌纳米簇/聚酰亚胺杂化膜反应器的制备及其在催化苯部分加氢中的应用 被引量:1
8
作者 张爱清 李曼 +2 位作者 区文彩 李琳 管文武 《中南民族大学学报(自然科学版)》 CAS 2009年第2期14-17,共4页
研究了钌纳米簇/光敏性聚酰亚胺(Ru/PSPI)杂化膜在苯部分加氢反应中的催化性能.Ru/PSPI杂化膜由单分散的钌族纳米簇和光敏性的聚酰亚胺构成.通过回流低沸点醇法还原三氯化钌,制备了单分散钌纳米簇,并将其掺入光敏性聚酰胺酸基体中,通过... 研究了钌纳米簇/光敏性聚酰亚胺(Ru/PSPI)杂化膜在苯部分加氢反应中的催化性能.Ru/PSPI杂化膜由单分散的钌族纳米簇和光敏性的聚酰亚胺构成.通过回流低沸点醇法还原三氯化钌,制备了单分散钌纳米簇,并将其掺入光敏性聚酰胺酸基体中,通过热亚胺化法得到Ru/PSPI杂化膜,钌纳米颗粒的平均粒径为1.07 nm.气相色谱仪(GC)分析Ru/PSPI杂化膜催化苯部分加氢的产物,环己烯选择性最高达48.10%. 展开更多
关键词 纳米 聚酰亚胺 环己烯 选择性
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含偶磷氮烷配体的三核钌羰基簇合物的合成和晶体结构 被引量:1
9
作者 宫培军 吴秉芳 +1 位作者 刘树堂 王丁泽 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第1期37-40,共4页
用Ru 3 (CO) 12 与顺-2,4二(叔丁基胺基)-1,3,-二(叔丁基)-1,3,2,4-环偶磷氮烷cis-[P(NHBu t )NBu t ] 2 反应,得到两个新的含偶磷氮环的三核钌羰基簇合物:Ru 3 (CO) 11 [{P(NHBu t )NBu t } 2 ]Ⅰ和Ru 3 (CO) 11 [P(NHBu t )(NBu t ) 2... 用Ru 3 (CO) 12 与顺-2,4二(叔丁基胺基)-1,3,-二(叔丁基)-1,3,2,4-环偶磷氮烷cis-[P(NHBu t )NBu t ] 2 反应,得到两个新的含偶磷氮环的三核钌羰基簇合物:Ru 3 (CO) 11 [{P(NHBu t )NBu t } 2 ]Ⅰ和Ru 3 (CO) 11 [P(NHBu t )(NBu t ) 2 P(O)H]Ⅱ。对它们进行了元素分析,IR和 1 H NMR谱表征,并用X-ray单晶衍射法测定了晶体结构。Ⅰ:正交晶系,Pna2(1)空间群,a= 2.7574(9)nm,b=0.8981(3)nm,c=1.5272(5)nm,V=3.782(2)nm 3 ,D c =1.686g·cm -3 ,Z=4;Ⅱ:三斜晶系,P1空间群,a=0.96384(19)nm,b=1.1705(2)nm,c=1.5589(3)nm,α=101 .72(3)°,β=91.54(3)°,γ=108.20(3)°,V=1.6282(6)nm 3 ,D c =1.845g·cm -3 ,Z=2;两个簇合物均为Ru 3 (CO) 12 的单取代衍生物,配位基环偶磷氮烷以单齿P原子配位在一个Ru原子的赤道位置上。Ⅱ中 ,偶磷氮环上未配位P被氧化成具有膦酰基结构(=P(O)H)的P。 展开更多
关键词 环偶磷氮烷配体 三核羰基合物 合成 晶体结构 X射线衍射法
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交联型超支化聚酰胺负载钌纳米簇杂化膜的制备及其催化苯加氢反应研究
10
作者 李琳 秦君 +1 位作者 覃丽婷 张爱清 《中南民族大学学报(自然科学版)》 CAS 2013年第4期11-15,共5页
以4,4’-二氨基二苯醚为A2单体,均苯三甲酸为B3单体,溶液缩聚合成摩尔比为2∶1的A2+B3型超支化聚酰胺,并对其进行改性,将端基转变为乙烯基,再通过热交联反应,加入甲基丙烯酸控制交联度,从而制备出了5种不同交联度的超支化聚酰胺.分别将... 以4,4’-二氨基二苯醚为A2单体,均苯三甲酸为B3单体,溶液缩聚合成摩尔比为2∶1的A2+B3型超支化聚酰胺,并对其进行改性,将端基转变为乙烯基,再通过热交联反应,加入甲基丙烯酸控制交联度,从而制备出了5种不同交联度的超支化聚酰胺.分别将其作为钌纳米簇的载体,最终得到相应5种不同交联度超支化聚酰胺负载钌杂化膜催化剂,用FT-IR、1H-NMR、SEM、XPS等对杂化膜催化剂表征,研究了其在苯加氢反应中的催化性能.结果表明:随着交联度的增加,苯的转化率逐渐升高,环己烯的选择性也呈上升趋势. 展开更多
关键词 超支化聚酰胺 交联 纳米 负载催化剂 苯加氢
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具有含磷、硫配体的二核和三核钌羰基簇合衍生物的合成及晶体结构 被引量:3
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作者 韩瑞敏 吴秉芳 +1 位作者 胡襄 刘树堂 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第2期216-220,共5页
用 Ru3( CO) 1 2 与杂环二硫代次膦酸盐 SP( C6 H4 OR) ( S) N( C6 H5) NC( Me) ( R=Me,Et)反应 ,得到两类 4个含磷、硫配体的二核和三核钌羰基簇合衍生物 Ru3( CO) 8( μ3-S) 2 [P( C6 H4 OR) N( C6 H5) NC( Me) S]( 1 :R=Me;3 :R=Et)... 用 Ru3( CO) 1 2 与杂环二硫代次膦酸盐 SP( C6 H4 OR) ( S) N( C6 H5) NC( Me) ( R=Me,Et)反应 ,得到两类 4个含磷、硫配体的二核和三核钌羰基簇合衍生物 Ru3( CO) 8( μ3-S) 2 [P( C6 H4 OR) N( C6 H5) NC( Me) S]( 1 :R=Me;3 :R=Et)和 Ru2 ( CO) 6 [μ-η2 -SC( Me) NN( C6 H5) P( C6 H4 OR) ]( 2 :R=Me;4:R=Et) .对它们进行了元素分析、IR、 1 H NMR和 MS谱学表征 ,并用 X射线衍射技术测定了 1和 2的晶体结构 .晶体 1属三斜晶系 ,P1空间群 ,晶胞参数 a=1 .0 75 5 ( 2 ) nm,b=1 .5 760 ( 2 ) nm,c=0 .90 78( 1 ) nm,α=98.1 2 ( 7)°,β=96.64( 4 )°,γ=79.67( 5 )°,V=1 .492 1 ( 4 ) nm3,Z=2 ,R( w R) =0 .0 3 0 3 ( 0 .0 61 5 ) ;该簇合物分子为开口三核钌簇 ,其簇骨架 Ru3( μ3-S) 2 为畸变四方锥构型 ;五元杂环上的 P原子取代在 Ru1原子的轴向配位位置上 .晶体2属单斜晶系 ,P2 ( 1 ) /n空间群 ,晶胞参数 a=1 .1 2 43 ( 4 ) nm,b=1 .41 0 5 ( 5 ) nm,c=1 .62 945 ( 7) nm,β=1 0 7.0 6( 5 )°,V=2 .470 2 ( 2 ) nm3,Z=4,R( w R) =0 .0 2 48( 0 .0 441 ) ;两核簇合物分子中含有 2个六元螯环Ru1 SCNNP和 Ru2 SCNNP。 展开更多
关键词 二核羰基合衍生物 三核羰基合衍生物 含硫配体 含磷配体 合成 晶体结构
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聚酰亚胺/钌纳米簇杂化膜的制备与性能研究 被引量:4
12
作者 蒋春艳 张爱清 +1 位作者 张煜华 曾繁涤 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第24期3629-3633,共5页
制备了一系列不同结构的聚酰亚胺膜及其负载钌纳米簇杂化膜,利用傅里叶变换红外光谱仪、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、差示扫描量热仪、WSM-20kN、气体透过率测定仪等对钌纳米簇、聚酰亚胺膜以及杂化膜进行了结构表征及性能测试。... 制备了一系列不同结构的聚酰亚胺膜及其负载钌纳米簇杂化膜,利用傅里叶变换红外光谱仪、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、差示扫描量热仪、WSM-20kN、气体透过率测定仪等对钌纳米簇、聚酰亚胺膜以及杂化膜进行了结构表征及性能测试。结果表明,钌纳米簇分散均匀,平均粒径1.01nm;杂化膜中的Ru与聚酰亚胺上的N和O之间存在一定程度的配位;杂化膜与纯聚酰亚胺膜相比,热性能、机械性能均提高,透气性能(H2和CO)下降。 展开更多
关键词 聚酰亚胺 纳米 杂化膜
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含硫帽的三核和四核钌羰基簇合物的合成和结构表征
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作者 韩瑞敏 吴秉芳 +2 位作者 王丁泽 刘树堂 胡襄 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第12期1343-1346,共4页
The reaction of Ru3(CO)12 with five membered cyclic SP(S)(Fc)N(Ph)NC(Me) gave two novel trinuclear and tetranuclear ruthenium carbonyl clusters containing capping S atoms in Ru3(CO)8(μ 3 S)2[P(Fc)N(Ph)NC(Me)S] 1 and ... The reaction of Ru3(CO)12 with five membered cyclic SP(S)(Fc)N(Ph)NC(Me) gave two novel trinuclear and tetranuclear ruthenium carbonyl clusters containing capping S atoms in Ru3(CO)8(μ 3 S)2[P(Fc)N(Ph)NC(Me)S] 1 and Ru4(CO)7(μ CO)3(μ 4 S)2[P(Fc)N(Ph)NC(Me)S] 2 (Fc=C5H5FeC5H4). During the reaction, the ligand precursor cleaved only in its P=S bond to give the fragments S and [P(Fc)N(Ph)NC(Me)S], and then coordinated to the ruthenium atoms to form the clusters as listed above. The clusters have been characterized by elementary analysis, IR, 1H NMR and MS spectroscopy. The crystal structure of cluster 2 has been determined by X ary diffraction techniques. The crystal belongs to monoclinic with space group P21/c. The unit cell parameters are as follows: a=1.18744(7) nm, b=1.36041(11) nm, c=2.20026(18) nm, β =104.126(3) ° , V=3.4468(5) nm3, Dc=2.175 g· cm- 3, Z=4. In the molecule, the three bridging carbonyls and Ru4 are planar and with a pseudo octahedral Ru4S2 skeleton. The terminal carbonyl of Ru1 was substituted by the cyclic ligand [P(Fc)N(Ph)NC(Me)S]. CCDC: 217076. 展开更多
关键词 羰基合物 合成 结构表征 帽桥硫配体 晶体结构
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聚砜/钌纳米簇杂化膜的制备及其性能研究
14
作者 邓邦超 张爱清 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2017年第3期141-145,共5页
以乙二醇为溶剂和还原剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为保护剂,RuCl_3·nH_2O为前体盐[n(PVP)∶n(Ru^(3+))=10∶1],还原制备了高分子稳定的Ru纳米簇。通过TEM、XRD表征发现,制得的钌粒径在2.5 nm左右;通过控制钌的负载量制备了一系列聚砜/... 以乙二醇为溶剂和还原剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为保护剂,RuCl_3·nH_2O为前体盐[n(PVP)∶n(Ru^(3+))=10∶1],还原制备了高分子稳定的Ru纳米簇。通过TEM、XRD表征发现,制得的钌粒径在2.5 nm左右;通过控制钌的负载量制备了一系列聚砜/钌纳米簇杂化膜,通过SEM、XPS、TG、透气性能和孔隙率测试对杂化膜的结构及性能进行表征。结果发现,由于Ru和聚砜中的S、O元素存在着配位作用而使得杂化膜热稳定性提高,透气选择性明显提高;杂化前后,膜的孔隙率由21%增大到52%左右,而负载量的变化对膜的孔隙率影响不大。基于以上基础研究,通过干湿法纺丝制得PSF/2%Ru杂化中空纤维膜并经费托测试发现,在190℃时,产物中C_1~C_4质量分数达到6.3%左右,对费托反应起到一定的催化作用。 展开更多
关键词 相分离膜 纳米 聚砜/杂化膜 透气选择性
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含磷、硫配原子的铁钌羰基簇合物
15
作者 那顺乌力吉 红红 《内蒙古石油化工》 CAS 2008年第17期33-34,共2页
本文阐述了含磷、硫配原子的铁钌羰基簇合物的研究内容、国内外发展状况、趋势以及研究意义和研究目的。最后总结了合成此类化合物的基本方法及所需溶剂的处理方法。
关键词 羰基合物 合成 含P、S、N配体
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新型含胺基膦配体的钌羰基簇合物HRu3...
16
作者 吴秉芳 胡襄 《内蒙古大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 1990年第3期108-111,共4页
本文用 Ru_3(CO)_(12)和二(二乙胺)氯化膦(Er_2N)_2PCl 在较温和条件下反应得到了一个具有新结构和新配位方式的三核簇合物 HRu_3{μ_3-η~2-P(NEt_2)_2}(CO)_3.该簇合物的结构特点是由于配体中磷原子和一个氮原子组成桥参与配位而形成... 本文用 Ru_3(CO)_(12)和二(二乙胺)氯化膦(Er_2N)_2PCl 在较温和条件下反应得到了一个具有新结构和新配位方式的三核簇合物 HRu_3{μ_3-η~2-P(NEt_2)_2}(CO)_3.该簇合物的结构特点是由于配体中磷原子和一个氮原子组成桥参与配位而形成一千五员 Ru_3PN 稳定骨架结构,我们对该簇合物进行了元素分析和 IR,HNMR,MS 表征工作,并进行了 展开更多
关键词 羰合 胺基膦 配体 合成 结构
全文增补中
原子簇配位取代反应的红外光谱研究
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作者 杨秀利 曹艳萍 +1 位作者 焦凤英 张聿照 《西安科技学院学报》 北大核心 2002年第2期231-233,共3页
利用红外光谱研究了十二羰基三钌和十二羰基三铁分别与二苯基硫脲的配位取代反应过程吸收光谱的变化情况。所得谱图数据揭示出原始物消失和新物质的形成过程。并对产物Ru3(CO) 9CSN2 HPh2 和Fe3(CO) 8S2
关键词 三核钌簇 三核铁 配位取代反应 红外光谱
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Run(n=2~8)金属团簇的结构和能级分布的DFT研究 被引量:2
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作者 涂学炎 王登武 陈秀敏 《Chinese Journal of Structural Chemistry》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第8期940-945,共6页
采用密度泛函理论中的广义梯度近似(DFT/GGA)方法,对Run团簇(n = 2~8)的几何结构与稳定性、束缚能以及能级分布的关系进行了研究,并分析了随着团簇原子数的增加,团簇的几何结构和费米能级的变化,结果表明:Ru簇的几何结构在4个原子以前... 采用密度泛函理论中的广义梯度近似(DFT/GGA)方法,对Run团簇(n = 2~8)的几何结构与稳定性、束缚能以及能级分布的关系进行了研究,并分析了随着团簇原子数的增加,团簇的几何结构和费米能级的变化,结果表明:Ru簇的几何结构在4个原子以前是平面结构,而从5个原子开始为空间立体的稳定结构,束缚能随金属原子数的增加而增加.能级结构呈明显的分立特征,费米能级随原子个数的增加而增加,但从Ru7开始又有所降低,且团簇的能量间隙逐渐减小,趋近于大块金属的能级特征. 展开更多
关键词 结构 能级分布 密度泛函理论 束缚能 稳定性
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“非保护型”金属胶体纳米簇形成机理研究 被引量:2
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作者 陈丽芳 于聿律 +5 位作者 桑雅子 程涛 刘岩 村上洋 原田雅史 王远 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第1期206-217,共12页
碱-乙二醇法制备的"非保护型"金属及合金纳米簇由表面吸附的溶剂分子和简单离子实现稳定化,它们被广泛用于制备高性能复相催化剂和研究复相催化剂中的尺寸、组成、载体表面基团以及修饰剂对催化性能的影响。关于此类非保护金... 碱-乙二醇法制备的"非保护型"金属及合金纳米簇由表面吸附的溶剂分子和简单离子实现稳定化,它们被广泛用于制备高性能复相催化剂和研究复相催化剂中的尺寸、组成、载体表面基团以及修饰剂对催化性能的影响。关于此类非保护金属纳米簇的形成过程及机理的认识尚有待进一步深化。本文采用原位快速扫描X射线吸收精细结构谱(QXAFS)、原位紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱、透射电子显微镜和动态光散射技术研究了碱-乙二醇法合成中非保护型金属胶体纳米簇的形成过程与机理。结果表明,在碱-乙二醇法合成非保护型Pt金属纳米簇的过程中,室温下即有部分Pt(IV)被还原至Pt(II)。随着反应温度的升高,OH-逐渐取代与Pt离子配位的Cl-,在Pt―Pt键形成之前,反应体系的UV-Vis吸收光谱中可观察到明显的纳米粒子的散射信号,原位QXAFS分析表明Pt纳米簇是由Pt氧化物纳米粒子还原所形成的;在Ru金属纳米簇的形成过程中,OH-首先取代了Ru Cl3中的Cl-,形成羟基配合物Ru(OH)63-,后者进一步缩合形成氧化钌纳米粒子,最终Ru金属纳米簇由乙二醇还原氧化钌纳米粒子形成。由于先形成了氧化物纳米粒子,后续的还原反应被限制在氧化物纳米粒子内,使最终得到的非保护型金属纳米簇具有尺寸小、分布窄的特点。本工作所获得的知识对发展高性能能源转化催化剂、精细化学合成催化剂、传感器等功能体系具有重要意义。 展开更多
关键词 金属纳米 非保护型金属纳米 形成机理 铂纳米 纳米
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具夹心结构(Bu_4N)_7H_3[Ru_2O(H_2O)_2·(γ-SiW_(10)O_(36))_2]的合成及表征 被引量:2
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作者 许静玉 李培 +4 位作者 林欣荣 李明星 金松林 谢高阳 孙文梁 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第4期520-523,共4页
以γ-[Si W10 O3 6]8-及桥联的 K4 Ru2 OCl10 为原料 ,合成了 (Bu4 N) 7H3 [Ru2 O(H2 O) 2 (γ-Si W10 O3 6) 2 ],经红外光谱、电子光谱、顺磁共振、磁化率、循环伏安和核磁共振等的表征 ,证明标题化合物为两聚夹心结构 .其中 ,γ-[Si W... 以γ-[Si W10 O3 6]8-及桥联的 K4 Ru2 OCl10 为原料 ,合成了 (Bu4 N) 7H3 [Ru2 O(H2 O) 2 (γ-Si W10 O3 6) 2 ],经红外光谱、电子光谱、顺磁共振、磁化率、循环伏安和核磁共振等的表征 ,证明标题化合物为两聚夹心结构 .其中 ,γ-[Si W10 O3 6]8-结构保持不变 ,填入的 Ru— O— Ru为直线型 。 展开更多
关键词 双核钌簇 γ-型钨硅酸取代化合物 夹心结构 电化学性质 合成 光谱
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