钍铀比值在判别铀成矿环境中的应用研究——以粤北书楼丘铀矿床为例

钍铀比值是反映铀成矿信息的重要参数,地面伽玛能谱钍铀比值(Th/U)、分量钍铀比值(FTh/U)可分别指示花岗岩地区构造蚀变带型铀矿浅部及深部的矿化信息,从多角度、多尺度呈现铀富集环境。本文重点探讨利用Th/U、FTh/U分别提取浅部和深部铀成矿信息的可能性,并在粤北书楼丘铀矿床已知勘探剖面进行方法有效性试验。试验结果表明:Th/U、FTh/U能分别指示浅表和深部铀成矿环境;Th/U、FTh/U与浅表、深部铀富集程度呈负相关,且建立了钍铀比值与铀富集程度间的判别关系;FTh/U除与深部铀富集程度相关外,还与铀矿体中心埋深有关,FTh/U幅值越大,矿体埋深越深,并进一步建立FTh/U幅值与矿体中心埋深间的半定量关系式。综上,利用钍铀比值法在书楼丘外围开展铀成矿有利地段预测,并取得较好应用效果,成功预测4片浅部、5片深部铀成矿有利地段,其中FTh/U-2号深部异常已被钻探工程揭露证实。本次研究对书楼丘地区下一步找矿工作的部署与开展具有重要借鉴意义。

相山铀矿尾矿区植物根际土壤稀土元素和铀、钍生物富集特征

本文采集了相山铀矿尾矿库不同地方(库内、坝上和库下游)8种优势植物及其根际土壤,通过野外实地调查和室内分析相结合的方法,研究了植物根、茎、叶、穗和根际土壤REEs及U、Th的生物地球化学行为。结果表明,植物稀土元素总量(∑REEs含量)总体表现为根际土壤>根>茎和叶(穗)。归一化结果显示,库内植物根与根际土壤具有相似的重稀土元素(HREEs)富集、铕(Eu)负异常配分模式,坝上及下游则演变平坦配分模式且铈(Ce)负异常,茎、叶和穗出现轻稀土元素(LREEs)富集配分模式,指示REEs在土壤根体系及植物体内转运过程中发生了分异。根际土壤DTPA萃取实验表明HREEs优先于LREEs被生物吸收利用,且Gd的生物有效性相对于其他REEs更差。Person相关分析表明土壤pH、Fe、Mn矿物吸附和有机质是影响REEs生物有效性的重要因素;灰色关联分析显示U、Th和REEs在根际土壤与根中的灰色关联度普遍大于叶茎穗,指示土壤U和Th对REEs含量的影响在根中大于叶茎穗。芒萁叶REEs的富集系数(BCF=6.09)和转运系数(TF=8.25)均大于1,茎和根部的转运系数和富集系数也优于其他植物,指示芒萁可作为REEs的环境修复植物,水稻的根部对REEs和Th、U均有较强的富集作用,可作为植物联合修复的考虑对象。

铀钍混合氧化物点阵参数及溶解性研究

为了回收不合格铀钍混合氧化物燃料中的铀,研究了铀钍混合氧化物的晶格常数以及在硝酸中的溶解性。考察了反应时间、反应温度及钍含量对铀溶解率的影响。采用熔盐辅助焙烧法对高钍含量的铀钍混合氧化物进行活化,对比了不同焙烧助剂的活化效果。结果表明:铀钍混合氧化物的晶格常数与钍含量之间满足Vegard定律;铀钍混合氧化物的溶解性随钍含量增加而降低,适合直接使用硝酸溶解的钍含量上限为24.5%;硝酸钠、氢氧化钠、碳酸钠三种焙烧助剂均能活化铀钍混合氧化物,硝酸钠的活化效果最佳,在金属摩尔比为4,温度850℃下焙烧4.0 h后,铀溶解率≥98%。

独居石的电子探针钍-铀-铅化学测年

基于独居石富含Th、U、Pb,且具有非放射性铅的含量通常可忽略不计以及不易发生放射性铅的丢失的特点,为电子探针技术进行化学测年提供了重要的前提条件。通过对已知年龄的独居石标样以及新疆土屋-延东铜矿床的一个独居石样品进行电子探针测年分析,分析结果与标样的年龄标定值及样品年龄的推测值相吻合,表明独居石Th-U-TPb电子探针化学测年技术是一种可靠有效的测年方法。

钍铀燃料循环专用核数据库CENDL-TMSR-V1的基准检验

中国科学院上海应用物理研究所委托中国核数据中心研制了钍铀燃料循环专用核数据库CENDL-TMSR-V1,用于钍基熔盐实验堆的临界计算及屏蔽设计。为验证该数据库的可靠性,根据钍基熔盐实验堆的特点,从国际核临界安全手册中挑选了一系列基准实验装置进行基准检验。检验结果表明,绝大部分基准装置的k eff计算结果与实验数据的相对误差在0.5%以内,证明CENDL-TMSR-V1具有较好的可靠性和适用性,可用于钍基熔盐实验堆的物理设计。

压水堆平衡堆芯钍铀燃料循环初步研究

建立WIMSD5-SN2-CYCLE3D和CASMO3-CYCLE3D物理分析系统作为钍铀燃料循环研究工具。以大亚湾第1机组压水堆为参考堆型,不改变反应堆栅元、组件和堆芯的结构与几何尺寸,设计出含36根钍棒、4.2%235U富集度的新型含钍组件,并对含钍组件和3.2%富集度的铀组件进行中子学计算和分析。模拟并分析了大亚湾压水堆12个月换料从初始循环到铀钚平衡循环的换料过程。再从平衡铀堆芯出发,逐步加入含钍组件代替铀组件,对铀钚平衡循环到钍铀平衡循环的换料过程进行了模拟与分析。计算结果表明:钍铀平衡循环比铀钚平衡循环每天节省裂变核素质量约18.4%,并减少了长寿命放射性核废料的产生。不利因素是使得循环长度减少90EFPD,缩短了换料周期,增加运行费用,并给燃料管理、安全控制以及乏燃料的处理带来困难。建议提高组件的235U富集度,在压水堆上进行钍利用研究。

庐枞盆地高温铀钍矿化特征、成因及其找矿意义——来自砖桥科学深钻ZK01的证据

砖桥科学深钻ZK01孔位于庐枞盆地中部。详细的室内外工作表明，钻孔深部（1500～1900m）的正长岩和二长岩内发育强烈蚀变和铀钍矿化，蚀变类型主要有钾长石化、钠长石化、电气石化和硬石膏化。蚀变矿化过程包括5个阶段，即I绿色电气石＋钾长石＋硬石膏阶段，Ⅱ粉红色电气石＋硬石膏＋铀钍矿化阶段，Ⅲ黑色电气石＋硬石膏＋铀钍矿化阶段，Ⅳ硬石膏＋黄铁矿＋黄铜矿阶段，V石膏＋方解石＋石英阶段，其中铀钍矿化发生在第Ⅱ和第Ⅲ阶段，以形成钛铀矿、铀钍石和晶质铀矿为特征。流体包裹体测温结果显示，第1阶段流体包裹体均一温度平均为548.2℃，盐度平均为41.04％NaCleqv；第Ⅱ阶段的流体包裹体均一温度平均为339.6℃，盐度平均为10.53％NaCleqv；第Ⅲ阶段流体包裹体均一温度平均为308.6℃，盐度平均为11.48％NaCleqv；第Ⅳ阶段流体包裹体均一温度平均为183.7℃，盐度平均为9.56％NaCleqv；第V阶段流体包裹体均一温度平均为133.7℃，盐度平均为5.16％NaCleqv。上述特征表明，深钻内的铀钍矿化具有高温热液铀钍矿化特征，矿化与沿罗河深断裂上侵的深源正长岩和二长岩侵位相关，高温、高盐度岩浆流体在体系向开放状态转变时发生沸腾，导致铀和钍沉淀而矿化。深钻内高温铀钍矿化的首次发现和证实，为庐枞盆地铀矿找矿提供了新思路。

中国铀、钍、钾元素地球化学场特征及与铀矿化关系

一直以来,利用铀、钍、钾同位素的γ能谱寻找铀矿是铀矿地质重要的放射性物探手段。同样,水系沉积物化探中铀、钍、钾元素作为铀矿化探重要指示元素,在铀矿资源潜力预测评价中亦发挥了重要作用。笔者论述了水系沉积物铀、钍、钾元素在铀矿预测评价中的指示作用和异常特点,以及中国铀、钍、钾元素地球化学场分布特点和规律,将铀、钍、钾异常按累频占比划分为特高异常(异常内带)、高异常(异常中带)、异常(异常外带)和高背景,同时,论证了铀、钍、钾异常分布与铀成矿关系。可以看出,铀、钍、钾异常分布有明显的区域特征,现有的异常分布区与我国四大类型铀矿产区高度一致,其异常分布对我国铀、钍矿资源预测评价具有重要意义。

安徽庐江砖桥科学深钻内的铀钍赋存状态研究

2012年深部探测项目SinoProbe-03-06在安徽省庐江县砖桥地区实施了2012 m科学深钻,在钻孔深部正长岩中发现铀钍异常,局部已达工业边界品位。系统的岩芯观测、显微镜下研究以及电子探针分析揭示,铀钍的赋存状态主要有2种:一种呈铀钍的独立矿物如铀钛矿、铀钍石、晶质铀矿形式存在;另一种以类质同象形式赋存于锆石、磷灰石、金红石等副矿物中。独立铀钍矿物主要呈2种形式产出:一种呈自形赋存于钠长石中,常与锆石在空间上伴生;另一种主要呈微细颗粒散布于金红石、磷灰石、硬石膏等热液蚀变矿物中。与铀钍矿化相关的蚀变主要有钠长石化、电气石化、硬石膏化等高温热液蚀变。砖桥深钻距庐枞盆地南缘铀矿床(点)不远,且均与正长岩有关,虽然两者的铀钍矿化、铀钍比值、赋存状态、蚀变矿化等一系列特征均存在差异,但两者之间可能存在成因联系,科学深钻所揭示出的铀钍矿化可能代表了铀钍在盆地深部岩体中的高温成矿样式。

花岗岩演化与铀钍元素富集的关系:以粤北贵东岩体为例

对粤北贵东岩体铀钍丰度变化特征的研究表明,原地重熔过程导致铀钍元素向花岗岩体的上方汇聚富集,并造成铀、钍元素在空间上的分离,即在花岗岩体中,铀的丰度带位处钍丰度带之上。陆壳多次原地熔融(重熔)不但导致复式花岗岩体形成,同时造成铀元素在晚期岩体中的富集。贵东岩体内燕山早期岩体铀钍含量的东西差异被认为与卷入熔融的铀源层(寒武—震旦系)的初始埋深有关,而复式岩体铀含量的南北差异,则被解释为与晚期重熔界面倾斜方向所导致的晚期岩体的剥蚀深度有关。高铀含量和高铀钍比值并存往往是晚期岩体埋深较浅的表现,对于深部隐伏矿床的寻找有重要指示作用。

压水堆中使用分立型铀、钍燃料组件的堆芯物理特性研究

通过对分立型铀、钍燃料组件 ,使用在秦山 30 0MW电功率压水堆核电厂中堆芯物理特性的探讨 ,寻找2 3 2 Th在PWR中可能利用的途径。为此 ,特采用铀、钍燃料组件分立的双进料系统的装卸料方法 ,其堆芯寿期分别为铀组件 3个循环 ;钍组件 1 0个循环。并以秦山核电厂为参考电厂 ,进行了 1 0个循环的燃耗计算 ,每一循环装料时均有 4个钍组件进堆。计算结果表明 :到第 1 0循环寿期末 ,堆芯中 40个钍组件所含的2 3 3 U总量已达到 2 1 2 6kg ,可直接参与堆芯的链式反应 ,从而达到利用2 3 2 Th的目的。并可同全铀组件堆芯比较中看出 ,分立型铀、钍组件混装堆芯每一循环 (第 1 0循环后 )可少装 2 0 0多kg2 3 5U ,这样就为钍 铀燃料循环展示了光明的前景。当然如果要达到实际应用 。

钍－铀栅零功率堆临界实验（Ⅱ）及中子通量分布

在中国科学院上海原子核研究所零功率装置上完成了钍－铀栅分列元件的临界实验和中子通量分布测量。使用了直径８ｍｍ、加浓度３％的低浓铀燃料元件和同样直径的四氟化钍棒。实验数据与理论计算值符合较好。

甘肃龙首山成矿带新水井铀(钍)矿床元素迁移规律及成矿作用过程研究

新水井铀(钍)矿床位于甘肃省龙首山成矿带,是碱交代型铀矿床的典型代表,其矿体完全产于钠交代蚀变花岗岩中,成矿过程可划分为钠交代蚀变、铀钍矿化和成矿后3个主要阶段。文章对该矿床花岗岩原岩、蚀变岩及矿石开展了系统主微量元素分析,采用Grant等浓度线法探讨了钠交代蚀变和铀钍矿化阶段的元素迁移规律,结果表明:钠交代蚀变阶段为富含Na、Ca、过渡族元素(Sc、V、Cr、Co、Ni)、U、Th及CO2、H2O等挥发分的复杂流体,钠交代过程中原岩中的大离子亲石元素(Rb、Ba)和部分轻稀土元素(LREE)不同程度带出;而铀钍成矿阶段成矿流体则富集重稀土元素(HREE)、U、Th、PO43-等成分,CO2等挥发分大量逸出。结合前人研究,认为新水井矿床成矿流体可能来自地幔流体和大气降水热液的混合;等挥发分CO2的逸出是新水井矿床最重要的矿质沉淀机制,导致了铀钍矿物和磷酸盐矿物(磷灰石)的共沉淀,而磷灰石的沉淀又促进了以磷酸盐形式搬运的Th元素的沉淀。

压水堆内钍-铀增殖循环研究——乏燃料特性分析

利用ORIGEN-S程序对压水堆钍基乏燃料的特性进行分析,揭示了钍基乏燃料在放射性毒性、衰变热、γ射线等方面的特性,相关结果可为钍基乏燃料的贮存、后处理和地质处置提供必要的参考。研究的乏燃料是压水堆内钍-铀增殖循环堆芯设计方案中的4种,包括UOX(铀氧化物)、MOX(钚铀混合氧化物)、PuThOX(钚钍混合氧化物)和U3ThOX(工业级233 U-钍混合氧化物)。研究结果表明:1)由于超铀核素的含量极低,在卸料后1 000年内,U3ThOX的放射性毒性显著低于超铀核素含量高的乏燃料;2)由于232 U衰变链中208 Tl的贡献,钍基乏燃料中2.6MeV能量附近的γ射线强度明显高于铀基乏燃料,而这一能量附近的γ射线强度在卸料后约10年达到局部峰值,所以,钍基乏燃料的后处理最好避开此时间。

国外电子探针铀-钍-铅定年方法及其在构造分析中的应用前景

对电子探针U-Th-Pb定年方法的基本原理、样品的制备和分析、年龄计算方法和误差分析进行了较系统的介绍,并对电子探针定年在构造分析中的应用前景作了展望。电子探针定年方法适用于经历了包括流体作用和重结晶作用变质事件的单一和复杂成因的独居石、锆石矿物,不仅是一个评价变质和变形时间的有效普查工具,而且它的原位性和高分辨能够用来制约构造变形和变质作用过程的绝对时间和速率,在构造分析中具有广阔的应用前景。

国产电感耦合等离子体质谱仪测定地球化学样品中稀土和铀钍元素的含量

用国产电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）建立了测量地球化学样品中稀土和铀钍元素含量（La、ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Lu、U、Th）的方法。样品在高温密闭环境下用氢氟酸-硝酸-高氯酸三酸混合消解。溶液通过在线三通进入雾化器，选择元素Re作为内标测量样品中各元素的含量，选择质谱干扰较少的元素谱线进行测量。采用多点标准获得的标准曲线的线性相关系数大于0．999，通过测量空白溶液得出大部分元素的仪器的检出限在0．001-0．01ng·mL^-1左右。实验测量得到仪器的氧化物产率为2．8％，双电荷产率为2．1％，短期稳定性（20min）优于3％，长期稳定性（2h）优于5％。实验测试了多种国家标准物质，测量值与参考值吻合。

热堆中钍铀转化规律

钍铀燃料循环以其优异的物理和化学特性,受到核能界的广泛关注。本文利用单群的点燃耗计算程序ORIGEN,分别研究了钍燃料在沸水堆(Boiling Water Reactor,BWR)、压水堆(Pressurized Water Reactor,PWR)和加拿大重水铀反应堆(Canada Deuterium Oxide Uranium,CANDU,又称坎杜堆)能谱中辐照时,232Th、233Th、233Pa、233U等核素生成量随中子注量率和中子能谱的变化规律,并探索了多次"辐照-冷却"循环对钍铀转化率的影响。计算结果表明,能谱相同时,233Th和233Pa存量的最大值与注量率有关;233U存量的最大值与注量率无关,大概在注量(注量率×时间)为4×1016 n·cm-2左右;注量率相同时,能谱越硬,233U存量的最大值越大。采取循环"辐照-冷却"可以提高233Th-233U的转化率,对于相同的总辐照时间,每次循环周期内的辐照时间越短,相对于总辐照时间相同的单次辐照,转化率增量提高越明显;当总辐照时间超过两个月时,循环辐照对转化率增量的作用较小,与单次辐照不冷却相比,转化率相对增量不超过1倍。

钍铀自持循环物理热工特性研究

采用CANFLEX43型燃料棒为驱动燃料棒,基于燃料棒的富集度不同,设计了三种驱动方案。通过Dragon程序及建立的热工模型,对三种方案的燃料棒束栅元物理热工特性及冷却剂平均温度进行敏感性分析研究。结果表明:233U富集度为1.4%的驱动方案下换料燃耗为16 MWd/kg,233U增量为5.9872 g,燃料包壳表面最高温度371oC,燃料芯块中心温度1830oC;单个通道冷却剂最大流量为25.4 kg/s,均能很好满足钍铀自持循环物理热工特性的要求。

大型氯盐快堆中钍铀及铀钚循环分析

氯盐快堆具有核燃料溶解度高和快中子能谱的优势,为实现高增殖性能和高嬗变性能提供了可能。基于2500 MWth的氯盐快堆,研究了Th-U循环和U-Pu循环的中子学特性,包括临界参数、燃耗演化、增殖性能和嬗变性能。钍铀循环(U3+Th)和铀钚循环(Pu9+DU)的点火燃料分别为233U和239Pu,它们的可转换材料分别为232Th和贫铀(Depleted Uranium,DU)。同时,也分析了TRU作为点火燃料的过渡模式,即TRU+Th和TRU+DU。结果表明:对于大型氯盐快堆:1)考虑堆内锕系核素的中子吸收率、堆内平均裂变中子数(ν)和转换比,U3+Th需要不定期添料才能维持临界,Pu9+DU、TRU+DU和TRU+Th不需要添料即可连续运行的时间分别为46 a、50 a和29 a;2)相比其他三种核燃料循环模式,TRU+Th具有较优的自持增殖性能和较高的嬗变性能。

用于铀钍含量测定的α计数方法

本文介绍了用α计数测量U/Th含量的原理和方法,研制了一种具有时间符合功能的α计数器。对一些地质样品进行测试,通过α总计数率和符合对计数率计算出U/Th含量,并将其结果和NaIγ能谱仪的分析结果进行对比,两种方法测量结果大致相近。结果表明:α计数器可用于地质样品中钍和铀含量的分析,进而进行年剂量率的估算。