含铅氧空位对的PbWO_4晶体光学性质及其偏振特性的模拟计算

利用完全势缀加平面波局域密度泛函近似,按照能量最低原理采用共轭梯度方法,对含铅氧空位对的PbWO4晶体进行结构优化处理。在此基础上,计算了含铅氧空位对的PbWO4晶体的电子结构、复数折射率、介电函数及吸收光谱的偏振特性,并与完整的PbWO4晶体进行了比较。结果表明PWO晶体中铅氧空位对的存在不会引起在可见和近紫外区域的吸收。

PbWO_4晶体中铅氧空位对对晶体光学性质的影响

本文利用完全势缀加平面波局域密度泛函近似,按照能量最低原理采用共轭梯度方法,对含铅氧空位对的PbWO4晶体进行结构优化处理。在此基础上,计算了含铅氧空位对的PbWO4晶体的电子结构、复数折射率、介电函数及吸收光谱,并与完整的PbWO4晶体进行了比较。结果表明:PWO晶体中铅氧空位对的存在对PbWO4晶体的光学性质没有显著的影响。

PbWO_4闪烁晶体的发光动力学模型

在对PbWO4闪烁晶体的光谱特性、发光衰减及其温度依赖以及热释光的研究基础上,并结合理论计算,提出了PbWO4晶体发光的动力学模型,给出了PbWO4晶体的基本能带结构及激子发光中心能态、陷阱能级在能隙中的位置。用此模型可以完整说明PbWO4的发光过程,特别是导致室温下发光效率低的原因。最后还对其主发射成分蓝、绿发光中心的起源作了简要讨论。

大尺寸Y:PbWO_4晶体的坩埚下降法生长与光学均匀性研究

报道了大尺寸Ｙ：ＰｂＷＯ４晶体的坩埚下降法生长工艺，讨论了影响晶体生长的主要 因素．探讨了消除晶体开裂、抑制晶体组分过冷的工艺措施，成功地生长出无宏观缺陷的大尺 寸Ｙ：ＰｂＷＯ４晶体，尺寸达５２ｍｉｎ×５２ｍｍ×２５０ｍｍ．同时，对实验样品沿晶体生长方向不同部 位的横向透过率及发射光谱进行了测试，结果表明，坩埚下降法生长的大尺寸Ｙ：ＰｂＷＯ４晶体 具有较好的光学均匀性．

熔体组成与PbWO_4:Y^(3+)晶体闪烁性能稳定性的关系

部分PWO:Y3+晶体辐照后光产额升高,并且辐照硬度对退火温度较敏感.本文选取未掺杂及Sb、La3+、Y3+单掺和La3+/Sb、Y3+/Sb双掺的PWO样品进行对照实验,同时选取代表性晶体的顶部急冷料做了X射线荧光主量分析.结果发现:低剂量辐照后光产额升高现象只存在于含Y3+离子的PWO晶体中,并且这类晶体往往存在420nm吸收带;在改进Bridgeman法生长PWO晶体的后期,使熔体保持一定程度的负电性将有利于抑制该现象,即可有效地抑制同样是负电性的间隙氧进入晶体.结合测试数据,本文讨论了该现象的起因和机理,提出了掺杂剂的选择原则.

掺钇钨酸铅晶体缺陷的理论计算

采用基于密度泛函理论的相对论性离散变分和嵌入团簇方法,计算了掺钇PbWO_4晶体中多种相关缺陷的电荷分布和不同团簇缺陷结合能,并讨论了相关缺陷的电荷补偿机制。V_(Pb)是掺Y钨酸铅晶体中主要的电荷补偿方式。Y_(Pb^(3+)+V_(Pb)相关缺陷可能是晶体中存在的主要缺陷,其中[2(Y_(Pb)^(3+))-V_(Pb)'']在晶体中更稳定。缺陷态[2(Y_(Pb)^(3+))-V_(Pb)'']和[(Y_(Pb)^(3+))-V_(Pb)'']的态密度分布及其激发能的计算结果表明:掺Y晶体利O_(2p)→W_(5d)的跃迁能量均为4.3eV,使周围WO_4^(2-)禁带宽度增大,可改善420nm与350nm的吸收,并通过减少V_(Pb)-V_O联合空位可有效抑制PbWO_4晶体的本征吸收。晶体中掺Y与掺La对发光影响不同,掺Y可敏化PWO晶体的蓝发光。

掺镧钨酸铅晶体缺陷的理论研究

采用基于密度泛函理论的相对论性离散变分和嵌入团簇方法计算了掺镧PbWO4 晶体中相对缺陷的电子态密度分布 ,并讨论了相关缺陷的电荷补偿机制。发现VPb是掺镧钨酸铅晶体中主要的电荷补偿方式。缺陷态LaPb+VPb的态密度分布以及其激发能的计算结果表明 :掺镧晶体不会引起 42 0nm和 35 0nm的吸收 ,改善了PbWO4 晶体中的两个本征吸收带。掺杂后晶体中O2p→W5d的跃迁能量为 3.98eV。

Si^(4+)离子对Y^(3+):PbWO_4晶体闪烁性能及辐照硬度的影响

Y3+离子掺杂钨酸铅晶体特殊的低剂量率辐照行为一般在晶体顶端表现更为明显,以往研究认为该现象起因于晶体中有效分凝系数<1的Na+、K+和Si4+等杂质在顶端的富集.本文研究了Si4+掺杂的Y3+:PWO晶体,对晶体顶端和晶种端的分段晶体测试了退火温度对晶体透过率和辐照硬度的影响,结果发现:在实验所涉及的掺杂浓度范围内,Si4+离子杂质对Y3+:PWO晶体的辐照硬度及透过率无影响,可以认为Y3+:PWO晶体特殊的低剂量率辐照行为和晶体中的Si4+离子含量无关.

不同气氛退火对PbWO_4单晶发光的影响

通过对不同气氛条件下退火的PbWO4（PWO）单晶样品的激发谱与发射谱的对比研究,发现真空退火从整体上抑制PbWO4的发光强度,氧空位（Vo）缺陷是420nm吸收和红光发射的原因,而空气退火可以有效抑制Vo缺陷,全面改善PWO的发光性能。另外,首次报道了310nm附近的激子激发峰发生劈裂的现象,其中波长较长的320nm激发对应于与Vo缺陷相关的激子激发态。

钨酸铅的频域和时域介电谱

用时域和频域方法在0～150℃研究了掺杂Y的PbWO4单晶的介电谱。样品的复电导率和频率有关,故频域测量只能表示为导纳谱而不能将复电导率和复介电常数分开。自由弛豫时域测量中不出现外电场,故只给出用极化分量和响应时间表征的介电谱,而不受电导影响。这些极化分量和形成晶体闪烁发光中心的各种缺陷有关。

稀土Gd^3＋掺杂对PbWO4发光的增强

本文研究了稀土Gd^3+掺杂于PbWO4的发射光谱、激发光谱及其浓度依赖。Gd^3+在PWO中的发光完全被猝灭，而PWO的发射光谱形状不变。掺入约0.005%（摩尔分数）后PWO的绿光带和蓝光带都有所增强，Gd^3+的激发态进入PWO的导带并把能量反向传递给PWO基质是其可能的发光增强机制。低掺的PWO：Gd是一种性能优良的闪烁材料。

重闪烁体PbWO4的EXAFS研究

本文利用扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）的方法对重闪烁体PbWO4微晶进行了研究。通过测量Pb和W的L吸收边的EXAFS谱，主要研究了PbWO4中Pb^2+和W^6+的近邻结构。结果表明，W周围氧离子的配位数和键长没有显著变化，而Pb周围氧配位数和分布则有改变，说明其中可能有间隙氧存在。同时也简要讨论了间隙氧对PbWO4发光的影响。

闪烁晶体的发光研究进展

概述了近年来闪烁体发光研究的进展 ,主要介绍用于未来高能物理实验的新型闪烁体发光机理研究 ,选取我们在研究BaF2 ,BaF2 ∶RE ,CeF3 以及PbWO4中的一些新进展。重点谈及三点 :(1)在BaF2 的“价带→芯带”跃迁发光研究基础上进行稀土 (Gd3 + Eu3 + )掺杂时观察到的量子剪裁以及对多光子发光的新思考 ;(2 )CeF3 晶体发光的级联能量传递中 ,Ce3 + (2 90nm发射带 )与缺陷发光中心 (340nm发射带 )间能量传递及其传递效率的温度依赖 ;(3)PbWO4晶体的发光中心研究中 ,提出以“WO2 -4+Oi”绿光中心替代“WO3 +F”中心观点的依据。同时也简介了医用闪烁体的最新进展。

PbWO_4晶体中铅空位相关的色心模型

使用密度泛函缀加平面波法 ,按照能量最低原理采用共轭梯度方法对几种含铅空位和不含铅空位的钨酸铅晶体进行结构优化处理 ,计算了铅空位周围晶格的弛豫 ,得到铅空位周围的晶格结构 ,同时对计算结果进行了讨论 ;在得到几何优化结构的基础上 ,利用相对论性密度泛函离散变分法进一步计算了几种钨酸铅晶体结构的电子态密度 .计算结果表明 :1)铅空位周围的晶格驰豫的结果使铅空位的局部电负性减弱 .2 )Pb 6s态的能级位于离价带顶10eV左右 ,说明Pb 6s态上的电子很难再失去 ,所以在钨酸铅中不太可能存在Pb3+ 或Pb4 + .3)价带顶主要由O的 2p态占居 ,氧的 2p态最容易失去电子 .4 )铅空位周围的可能形成的色心是VF- VK+ 缔合色心 .

含铅空位的PbWO_4晶体光学性质及其偏振特性的研究

利用完全势缀加平面波局域密度泛函近似,计算了含铅空位的PbWO4(PWO)晶体的电子结构,模拟计算了复数折射率、介电函数及吸收光谱的偏振特性.比较含铅空位的PWO晶体与完整的PWO晶体的吸收光谱及其偏振特性,得到与铅空位相关的吸收光谱及其偏振特性,计算结果与实验结果基本相符.计算得到的含铅空位的PWO晶体的光学偏振特性反映了PWO晶体的结构对称性.计算结果表明PWO晶体中350,420,550和680nm的吸收带的出现与PWO晶体中铅空位的存在直接相关.

含铅空位PbWO_4晶体光学性质的模拟计算

为了研究钨酸铅晶体中铅空位对光学性质的影响,利用完全势缀加平面波局域密度泛函近似,按照能量最低原理采用共轭梯度方法,对含铅空位的PbWO4 (PWO)晶体进行结构优化处理。计算了含铅空位的PWO晶体的电子结构、复数折射率、介电函数及吸收光谱,并与完整的PWO晶体进行了比较。结果表明:完整的PWO晶体在可见和近紫外区域内无吸收,而含铅空位的PWO晶体在可见和近紫外区域出现2个明显的吸收峰,这2 个吸收峰可分解成4个高斯线型的吸收带,它们的峰值分别为350 nm、405 nm、550 nm和670 nm。可以得出这样的推论:PWO晶体中350 nm、420 nm、550 nm和670 nm 吸收带的出现都与铅空位的存在有关。

PbWO_4晶体空位型缺陷电子结构的研究

采用基于密度泛函理论的相对论性离散变分和嵌入团簇方法计算了PbWO4 晶体中与氧空位和铅空位相关缺陷的态密度分布 ,并运用过渡态方法计算了其激发能 .结果表明 :PbWO4 晶体中WO3+VO 缺陷的O2p→W5d跃迁可引起 3 5 0nm和 4 2 0nm附近的吸收 ,并且发现VPb的存在可以使WO42

钨酸铅晶体中与氧空位相关的色心研究

采用基于相对论性密度泛函理论的离散变分和嵌入团簇方法计算了PbWO4 晶体中与氧空位VO 及其相关色心的态密度分布 ,并运用过渡态方法计算了其激发能 .结果表明 :VO 的存在可以使WO42 - 基团的禁带宽度明显变小 ;PbWO4 晶体中VO 可以产生F+ ,并且F+ 的存在可以使晶体引起 4 2 0nm的吸收 ,另外PbWO4 晶体中VO 可能不会产生F心 .

1064nm纳秒脉冲激发的PbWO_4固态拉曼放大器

研究了外腔钨酸铅(PbWO4)拉曼激光器的输出特性,介绍了由1064nm纳秒脉冲激发的PbWO4固态拉曼放大器。实验所用的抽运源是电光调Q的Nd…YAG纳秒激光器。对于外腔PbWO4拉曼激光器,当入射抽运脉冲能量为40mJ时,实验测得一阶斯托克斯脉冲的最大转换效率为13%,当入射抽运脉冲能量为48mJ时,实验得到包括一阶斯托克斯脉冲在内的总散射光的转换效率为34%,获得的二阶斯托克斯脉冲的转换效率为23%。PbWO4拉曼放大器是对外腔PbWO4拉曼激光器产生的一阶斯托克斯脉冲进行放大,实验获得的放大后一阶斯托克斯脉冲的最大输出能量为11mJ,放大倍数为3.3。

LD抽运Cr^(4+):YAG被动调Q内腔式PbWO_4锁模拉曼激光器实验研究

采用激光二极管(LD)抽运Cr4+:YAG被动调Q内腔式PbWO4锁模拉曼激光器获得了稳定的、调制深度为100%的调Q锁模拉曼脉冲。抽运功率为6.3W时,获得的锁模拉曼激光输出功率为582mW,抽运光到一阶斯托克斯光的转换效率为9.24%,斜效率为10.6%,调Q脉冲重复频率为41.3kHz,脉宽为6ns,锁模脉冲重复频率为1.1GHz,锁模脉冲宽度小于207ps。