期刊导航
期刊开放获取
河南省图书馆
退出
期刊文献
+
任意字段
题名或关键词
题名
关键词
文摘
作者
第一作者
机构
刊名
分类号
参考文献
作者简介
基金资助
栏目信息
任意字段
题名或关键词
题名
关键词
文摘
作者
第一作者
机构
刊名
分类号
参考文献
作者简介
基金资助
栏目信息
检索
高级检索
期刊导航
共找到
1
篇文章
<
1
>
每页显示
20
50
100
已选择
0
条
导出题录
引用分析
参考文献
引证文献
统计分析
检索结果
已选文献
显示方式:
文摘
详细
列表
相关度排序
被引量排序
时效性排序
强钴—氧键合作用提升缺陷型Co_(2)MnO_(4)酸性析氧反应稳定性
1
作者
谢静宜
吕千喜
+6 位作者
乔韦珍
卜辰宇
张昱声
翟雪君
吕仁庆
柴永明
董斌
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2024年第3期48-49,共2页
通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是...
通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是实现大规模工业制氢应用的一项重要挑战。因此,我们报道了通过在四氧化三钴的尖晶石晶格中引入锰(Mn)从而产生富含缺陷的催化剂(CoMn_(1)O),它在酸性电解质中具有较长的使用寿命。我们利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和能量色散光谱(EDS)元素图研究了晶相结构和化学价态。在引入锰后,由于局部晶体结构的改变,产生了大量的缺陷。此外,随着锰含量的增加,可以观察到Co 2p光谱的红移,这表明Co的总价逐渐增加,形成了更稳定的Co-O键。此外,当Mn与Co的比例达到1(CoMn_(1)O)时,目标催化剂表现出良好的OER活性,在10和50mA·cm^(-2)时,过电位分别为415和552 mV。详细的物理表征和电化学测试表明,CoMn_(1)O比不含锰的Co_(3)O_(4)(CoMn_(0)O)能稳定4倍以上的时间。这可以归因于锰的引入调节了Co的电子密度偏向O,从而形成更稳定的Co-O键。Mn可以通过延缓Co活性位点的氧化速率来促进酸性氧的进化,并进一步提升稳定性。密度泛函理论(DFT)计算进一步分析了CoMn_(1)O和CoMn_(0)O的电子结构。与CoMn_(0)O相比,CoMn_(1)O中Co 3d的d带中心(εd)向费米能级(EF)移动。这表明CoMn_(1)O通过加强与OER中间物的键合作用从而降低了反应能垒。本研究为设计非贵金属电催化剂实现高效稳定的酸性析氧提供有前景的策略。
展开更多
关键词
中空结构
钴锰尖晶石氧化物
钴
锰
普鲁士蓝类似物
酸性析氧反应
下载PDF
职称材料
题名
强钴—氧键合作用提升缺陷型Co_(2)MnO_(4)酸性析氧反应稳定性
1
作者
谢静宜
吕千喜
乔韦珍
卜辰宇
张昱声
翟雪君
吕仁庆
柴永明
董斌
机构
中国石油大学(华东)化学化工学院
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2024年第3期48-49,共2页
基金
国家自然科学基金(52174283)
中国石油大学(华东)研究生创新基金项目(22CX04023A)
中央高校基本科研业务费资助。
文摘
通过实验和理论已经验证钴基氧化物是一种很有前景的析氧反应(OER)催化剂。然而,普通的钴基催化剂在酸性环境中非常不稳定,在酸性电解质中容易被腐蚀。因此,在目前的研究中,设计出能在强酸性条件下同时保持活性和稳定性的析氧催化剂是实现大规模工业制氢应用的一项重要挑战。因此,我们报道了通过在四氧化三钴的尖晶石晶格中引入锰(Mn)从而产生富含缺陷的催化剂(CoMn_(1)O),它在酸性电解质中具有较长的使用寿命。我们利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和能量色散光谱(EDS)元素图研究了晶相结构和化学价态。在引入锰后,由于局部晶体结构的改变,产生了大量的缺陷。此外,随着锰含量的增加,可以观察到Co 2p光谱的红移,这表明Co的总价逐渐增加,形成了更稳定的Co-O键。此外,当Mn与Co的比例达到1(CoMn_(1)O)时,目标催化剂表现出良好的OER活性,在10和50mA·cm^(-2)时,过电位分别为415和552 mV。详细的物理表征和电化学测试表明,CoMn_(1)O比不含锰的Co_(3)O_(4)(CoMn_(0)O)能稳定4倍以上的时间。这可以归因于锰的引入调节了Co的电子密度偏向O,从而形成更稳定的Co-O键。Mn可以通过延缓Co活性位点的氧化速率来促进酸性氧的进化,并进一步提升稳定性。密度泛函理论(DFT)计算进一步分析了CoMn_(1)O和CoMn_(0)O的电子结构。与CoMn_(0)O相比,CoMn_(1)O中Co 3d的d带中心(εd)向费米能级(EF)移动。这表明CoMn_(1)O通过加强与OER中间物的键合作用从而降低了反应能垒。本研究为设计非贵金属电催化剂实现高效稳定的酸性析氧提供有前景的策略。
关键词
中空结构
钴锰尖晶石氧化物
钴
锰
普鲁士蓝类似物
酸性析氧反应
Keywords
Hollow structure
Cobalt-manganese spinel oxide
CoMn-Prussian blue analogue(PBA)
Acidic OER
分类号
O646 [理学—物理化学]
下载PDF
职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
强钴—氧键合作用提升缺陷型Co_(2)MnO_(4)酸性析氧反应稳定性
谢静宜
吕千喜
乔韦珍
卜辰宇
张昱声
翟雪君
吕仁庆
柴永明
董斌
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2024
0
下载PDF
职称材料
已选择
0
条
导出题录
引用分析
参考文献
引证文献
统计分析
检索结果
已选文献
上一页
1
下一页
到第
页
确定
用户登录
登录
IP登录
使用帮助
返回顶部