铁基分子筛活性位点的制备控制及对NH_(3)-SCR活性的影响

采用离子交换法,通过不同制备条件制备Fe-beta分子筛,并探讨不同制备条件对催化剂活性位点和NH3-SCR活性的影响.通过UV-Vis分析,将不同位置的吸收峰归属于不同的铁活性位点,300 nm以下的高能谱区可以归属于孤立的Fe^(3+)位点,300~400 nm间归属于低聚的Fe_(x)O_(y)簇,而400 nm以上为Fe_(2)O_(3)大颗粒聚合物.对比不同催化剂的SCR活性发现,孤立的Fe^(3+)和低聚态的Fe^(3+)是主要的活性位点,这两种物种的所占比例高低直接影响了催化剂的活性.而大尺度的Fe_(2)O_(3)为非活性位点,应尽量控制并降低其所占比例.另外低聚态的Fe^(3+)所占比例越高,N_(2)O的生成量越高,N_(2)的选择性越差.因此,在制备过程中,除了控制大尺度的Fe_(2)O_(3)含量外,还要尽量降低低聚态的Fe^(3+)的含量,以增加N_(2)的选择性.采用离子交换法制备Fe-beta催化剂,pH、交换温度、前驱体种类、硅铝比、煅烧条件等制备条件会对Fe-beta的活性位点造成影响,从而导致活性差异.根据实际应用需求,调控制备条件,可有效控制活性物种的分布,制备出具有高效NH3-SCR活性的铁基分子筛催化剂.