关于EDTA法制得铁锆复合氧化物对水中Cu^(2+)、Hg^(2+)的吸附研究

利用白蜡树叶对铁锆复合氧化物进行改良所得材料为吸附剂,在吸附废水中铜、汞离子时,溶液pH、吸附材料投加量对吸附效果的影响。

铁锆复合氧化物催化甲醇与CO_2直接合成DMC反应性能

采用溶胶-凝胶法制备的铁锆复合氧化物催化甲醇与CO2直接合成碳酸二甲酯(DMC)反应,其催化活性远高于氧化铁和氧化锆,当铁锆摩尔比为5/1时,其催化活性是氧化锆的2倍.利用XRD、XPS、IR、TPD和N2物理吸附-脱附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,氧化铁主要以六方晶相的α-Fe2O3形式存在,氧化锆主要以四方晶相存在,铁锆之间发生了相互作用,使铁锆复合氧化物表面L酸增强和少量B酸产生.L酸的增强和B酸的产生是催化剂催化活性增加的主要原因,并对催化剂的催化作用机理进行了探讨.

铈铁锆三元复合氧化物上碳烟的催化燃烧

采用水热法制备了纯CeO2、Fe2O3和系列Ce0.5Fe0.5-xZrxO2复合氧化物催化剂,采用XRD、Raman、H2-TPR和BET等方法对其进行了表征,并利用程序升温氧化反应(TPO)技术研究了其碳烟燃烧催化性能。结果表明,Zr4+完全进入CeO2晶格中形成了固溶体,而Fe3+较难进入CeO2晶格中,部分Fe2O3分散在固溶体表面。固溶体形成产生的氧空位和表面高度分散的氧化铁协同作用是铈铁锆三元复合氧化物具有较高碳烟燃烧催化性能的关键。同时,与单纯的铈铁二元复合氧化物相比,Zr4+的掺杂明显提高了催化剂的抗老化能力,使Ce0.5Fe0.5-xZrxO2复合氧化物显示出更好的应用前景。在系列样品中,Ce0.5Fe0.30Zr0.20O2样品由于形成了最多的固溶体并具有良好分散性的表面Fe2O3,显示出最好的催化活性和稳定性。其催化碳烟的起燃温度(ti)和峰顶温度(tp)分别为251℃和310℃,长时间高温老化后其ti和tp仍较低,分别为273℃和361℃。

锆铁复合氧化物颗粒对As(Ⅴ)的去除研究

系统研究了锆铁氧化物颗粒吸附剂(GZI)对As(Ⅴ)的去除性能,考察了反应时间、溶液pH、初始As(Ⅴ)浓度、共存离子等反应条件的影响.同时评价了吸附后材料的脱附性能及动态处理后材料的安全性.实验结果显示,初始浓度低于20 m.gL-1时,5 h后As(Ⅴ)在GZI吸附剂上达到平衡,初始浓度为50 m.gL-1时,24 h内As(Ⅴ)在GZI吸附剂上未达到平衡.吸附过程符合准二级速率方程,吸附开始3.0 h内,吸附主要受颗粒内扩散控制.在pH 3.0—9.0的范围内,As(Ⅴ)在GZI表面吸附不受pH影响,显示出良好的pH适用性,意味着在地下水常见的pH范围内,吸附效率不受pH影响.在pH=7.0时,As(Ⅴ)平衡浓度为13.8 m.gL-1时,该颗粒吸附剂对As(Ⅴ)的去除容量为20.75 m.gg-1,优于多数已报道的颗粒除砷吸附剂.共存离子实验结果显示,HCO-3、F-、腐殖酸对As(Ⅴ)的去除存在不同程度影响,其余共存离子在中性pH条件下对As(Ⅴ)去除影响不大.碱液脱附实验表明,3.0%的NaOH适合于对吸附后的GZI进行脱附.对使用后的吸附剂颗粒进行的TCLP测试证实其是惰性的、可以安全填埋.以上结果显示GZI吸附剂是一种能应用于实际处理的除砷吸附剂.

As(Ⅴ)在锆铁复合氧化物颗粒上的吸附动力学

研究了锆铁复合氧化物颗粒对不同初始As(Ⅴ)浓度的吸附动力学特性。结果表明,As(Ⅴ)在吸附剂上的吸附过程符合准二级动力学过程,初始As(Ⅴ)浓度越低,更易于被吸附在锆铁复合氧化物颗粒上;颗粒内扩散拟合结果显示初始As(Ⅴ)浓度越低,吸附速率受颗粒内扩散过程影响越明显;膜扩散系数D_f值在(2.334～3.864)×10^(-9)cm^2·s^(-1),略小于10^(-8)cm^2·s^(-1),孔扩散系数D_p在(4.03～7.224)×10^(-8)cm^2·S^(-1),明显大于10^(-11)cm^2·S^(-1),认为吸附速率也受膜扩散过程影响;Boyd动力学研究进一步表明As(Ⅴ)在锆铁复合氧化物颗粒上的吸附过程主要由颗粒内扩散和膜扩散控制。

锆铁比对其复合氧化物性能的影响

本文采用共沉淀法制备不同锆铁摩尔比的纳米复合锆铁氧化物粉体,研究了锆铁比对复合氧化物的结构、磁学性能及吸附性能的影响。结果表明,与单一的氧化锆与氧化铁相比,锆铁复合氧化物的晶化温度提高,晶粒粒径变小。随铁含量增加,复合氧化物磁性增强,当锆铁原子比为1∶2和1∶3时,复合氧化物的矫顽力与氧化铁相近,剩磁和饱和磁化强度明显大于氧化铁。复合氧化物对Cr^(6+)的吸附性能随锆铁比而改变,均优于氧化锆和氧化铁。

Mn助剂对CuFeZrO_2低碳醇合成催化剂的修饰作用

利用程序升温还原和原位漫反射红外光谱技术研究了Mn修饰的CuFeZrO2催化剂的结构特性,并测试了催化剂的CO加氢合成低碳醇的反应性能.研究表明,适量添加锰助剂有利于提高催化剂的反应活性,提高产物中C+2醇的含量,抑制甲烷的生成,但随锰含量的增加催化剂的活性和选择性呈现先增加后下降的趋势.程序升温还原的测试表明,锰助剂通过与铜的相互作用使铜的还原变得困难,影响铜在催化剂上的状态,随锰的加入量的增加这种作用得到加强.铜分散度的测定表明锰促进了铜的分散,利用探针分子CO在催化剂上吸附的漫反射红外光谱研究发现,锰助剂可以提高组分间的相互作用,影响铜的电子性质,从而增加了CO在铜上的吸附.

CO_2和甲醇直接合成碳酸二甲酯的Fe-Zr-O催化剂制备和性能研究

采用共沉淀法制备的Fe-Zr-O催化剂对CO2与甲醇直接合成碳酸二甲酯（DMC）反应具有较高的催化活性，与其他制备方法比较具有催化活性高且可重复利用的特点。通过SEM、TEM和N2吸附．脱附的表征结果表明，所制备的催化剂粒径均匀，比表面积大，孔道直径集中在10～30nm，便于反应物和产物的扩散；XRD和XPS分析结果表明，铁锆之间发生了相互作用，铁的价态略有升高，使其所对应的L酸性增强，铁锆原子分别插入到对方氧化物晶格中，使氧化铁和氧化锆的晶型均发生改变。