前驱体结构对多环芳烃选择性开环Pt/Beta催化剂的影响

以海绵铂为原料合成出[Pt(NH_(3))_(6)]Cl_(4)络合物,采用热重分析(TG)、扫描电镜-能谱(SEM-EDS)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、质谱(MS)、X射线光电子能谱(XPS)等手段确定了[Pt(NH_(3))_(6)]Cl_(4)的结构组成;以H_(2)PtCl_(6)、Pt(NH_(3))_(4)Cl_(2)和[Pt(NH_(3))_(6)]Cl_(4)为前驱体,采用等体积浸渍法制得Pt/Beta催化剂,采用X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、氨程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢氧滴定(H_(2)-O_(2))、透射电镜(TEM)、氢气程序升温脱附(H_(2)-TPD)等表征了Pt/Beta催化剂的物化性质,并考察了Pt/Beta催化剂的多环芳烃选择性开环性能。结果表明,[Pt(NH_(3))_(6)]Cl_(4)络合物具有更高的“抗自还原”能力,可从前驱体结构上降低铂氨前驱体受热分解时的自还原现象。前驱体结构对铂纳米颗粒的几何尺寸及分布有较大影响,一方面络合物的价态显著影响前驱体与分子筛间的静电作用,进而影响铂纳米颗粒的落位与尺寸;另一方面络合物的空间结构影响前驱体在分子筛微孔中的分布,影响铂纳米颗粒的Ost⁃wald熟化速率。前驱体结构可调变Pt/Beta催化剂的双功能匹配关系,显著影响Pt/Beta催化剂转化甲基萘的活性、稳定性,采用[Pt(NH_(3))_(6)]Cl_(4)前驱体制备的Pt/Beta催化剂具有更优的活性及长周期稳定性。