石墨烯基介孔锰铈氧化物催化剂:制备和低温催化还原NO

锰铈氧化物由于较强的氧化还原活性、优良的低温脱硝性能,已被广泛用于选择性催化还原(SCR)脱硝反应,但是锰铈氧化物存在活性组分易团聚、比表面积较低等问题,限制其催化剂活性的提高。本研究以介孔结构的石墨烯基SiO_(2)(G@SiO_(2))纳米材料为模板,采用水热法制备了系列石墨烯基介孔锰铈氧化物(G@MnO_(x)-CeO_(2))催化剂,并考察了该催化剂在低温下(100~300℃)的SCR脱硝性能。结果表明,与石墨烯基铈氧化物(G@CeO_(2))相比,G@MnO_(x)-CeO_(2)催化剂具有较高脱硝活性。当Mn、Ce与模板G@SiO_(2)质量比分别为0.35、0.90时,G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂的脱硝活性最佳,220℃下NO转化率达到最高(80%)。添加适量MnO_(x),提高了G@MnO_(x)-CeO_(2)催化剂的比表面积、孔容,降低了催化剂的结晶度;并且MnO_(x)-CeO_(2)以纳米尺度(2~3 nm)较为均匀地分散于石墨烯片层表面。此外,由于MnO_(x)与CeO_(2)之间存在协同作用,Mn原子可以部分替代Ce原子掺杂于CeO_(2)的晶体结构中形成MnO_(x)-CeO_(2)固溶体,使G@Mn(0.35)Ce(0.9)催化剂表面存在较高含量的高价态Mn^(3+)和Mn^(4+)、Ce^(4+)以及较高的化学吸附氧浓度,从而展现出较高的脱硝性能。该工作为MnO_(x)-CeO_(2)基催化剂在低温NH3-SCR中的实际应用提供了基础数据。

铁铈氧化物SCR脱硝催化剂的制备及性能

采用浸渍法制备了Ce O2-Fe2O3/Ti O2催化剂,研究了Ce O2负载量对其选择催化还原NO性能的影响,并将其中效果最好的催化剂按照同样组分配比采用溶胶凝胶法制备进行比较。采用BET、XRD、SEM和XPS等手段对催化剂进行表征。实验结果表明,采用浸渍法制备的负载10%Ce O2、3%Fe2O3的催化剂脱硝效率最优,最高可达96.65%。采用溶胶凝胶法制备催化剂效率更优,最高为99.36%。结果表明,浸渍法和溶胶凝胶法制备的10%-3%Ce O2-Fe2O3/Ti O2催化剂均具有较大的比表面积、活性成分分散度好、储氧能力强等优点。

铁铈氧化物催化剂脱硝性能及抗碱金属盐中毒性能研究

采用浸渍法制备了CeO_2-Fe_2O_3/TiO_2脱硝催化剂,研究了反应温度对不同铈钛摩尔比催化剂脱硝效率的影响,以及负载10%CeO_2和3%Fe2O_3的催化剂的抗硫性能和抗钾、钠碱金属盐中毒性能。试验结果表明:CeO_2-Fe_2O_3/TiO_2催化剂最佳反应温度为350℃;铁铈氧化物催化剂的最佳组分配比为CeO_2摩尔分数10%,Fe_2O_3摩尔分数3%,NO脱除率可达95.65%;10%-3%CeO_2-Fe_2O_3催化剂具有良好的抗硫性能;钾、钠碱金属盐对催化剂均有一定的毒化作用,但未对催化活性成分的晶相产生影响,只是削弱了活性成分与载体间的相互结合作用,且钾盐对催化剂活性的影响大于钠盐;钾、钠碱金属盐使催化剂中毒失活可能是由于催化剂NH3吸附能力下降,吸附量减少。

钼铈氧化物体系的程序升温还原与还原动力学

运用Ｘ射线衍射、红外光谱、热重分析和比表面积测定等方法剖析了钼、铈氧化物的程序升温还原过程。结果表明，金属离子间的相互作用使得氧化物还原反应的活化能降低，有利于其催化性能的提高。

铈氧化物包覆金红石型钛白粉的耐候性研究

采用溶胶-凝胶法,制备了二氧化铈包覆金红石型钛白粉颗粒。采用罗丹明b紫外老化实验法,研究了氧气、表面包覆结构、表面包覆量以及铈、硅和锆无机盐氧化物对金红石型钛白粉耐候性的影响。结果表明,致密均匀的铈氧化物表面包覆能改善金红型钛白粉的耐候性,阻隔与周围氧气的接触;当铈氧化物包覆量为3%时,金红石型钛白粉的耐候性最好;铈氧化物比硅、锆无机盐氧化物能更好的改善金红石型钛白粉的耐候性能。

铁铈氧化物程序升温还原过程的研究

运用原位穆斯堡尔谱、ＸＲＤ测定等方法剖析了铁铈氧化物的程序升温还原过程。结果表明，金属离子间的相互作用使得氧化铁的还原温度升高，还原反应活化能提高，抗还原能力增强。

镧、铈氧化物对重质烃类蒸汽转化制氢催化剂性能的影响

采用常压微反装置及小型加压评价装置,对镧、铈氧化物以不同的加入方式对研制的重质烃类蒸汽转化催化剂活性、还原性能、抗积炭性能的影响进行了研究。结果表明,以共沉方式加入二氧化铈,更有利于提高催化剂的综合性能。

灵敏、简易的食盐加碘定性及半定量测定──改良砷铈氧化还原法

灵敏、简易的食盐加碘定性及半定量测定──改良砷铈氧化还原法崔宝印，张效良，薛长勇，李溪雅，林世丹解放军总医院营养科（北京）１００８５３目前，有关检测碘盐的方法虽不少，但在敏感度和简易性方面仍感不够理想。我们经过实验研究，改进了测定微量碘的砷销氧化还原...

纳米锌铈氧化物的紫外光屏与催化特性

研究制备无机紫外光屏材料——锌铈氧化物(ZCO)的方法,讨论纳米ZCO的光催化性能、氧化催化性能、紫外屏蔽性能、表面改性及其在聚酯类清漆中的应用。结果表明,ZCO的光催化活性低于ZnO和金红石TiO2,氧化催化活性明显小于CeO2,ZCO在紫外光区域具有优异的紫外屏蔽性能,通过表面改性可以提高纳米ZCO的亲油性,将改性ZCO填充于聚酯类清漆中可以显著提高清漆的紫外屏蔽和抗老化能力。

纳米锌铈氧化物的紫外光屏与催化性能

研究同时具有紫外吸收、低光催化和氧化催化活性的纳米锌铈氧化物(ZCO).用无机聚合物凝胶燃烧法化学控制合成的纳米颗粒平均粒径约为10nm,原子比(Zn/(Zn+Ce))为0.2.实验评价了ZCO粉体的Uv-Vis光谱、紫外光光催化、氧化催化性能,并分别与TiO2、ZnO、CeO2进行了对比.UV-Vis光谱性能测试结果表明,ZCO在200～400nm范围强吸收,且峰值较宽且红移;用波长253.7nm紫外灯辐射,得出光催化活性顺序为ZnO＞R-TiO2＞ZCO＞CeO2;用氧化分解篦麻油电导率的测定,间接评价ZCO的氧化催化很低.

负载铁铈氧化物的HNO_3改性介孔炭低温选择性催化还原脱硝性能研究

以铁铈硝酸盐为原料,采用等体积浸渍法制备出一系列负载铁铈氧化物的HNO3改性介孔炭(Fe-Ce/MC-HNO_3)用于低温NH3选择性催化还原(SCR)脱硝。结果表明:(1)与载体HNO3改性介孔炭相比,Fe-Ce/MC-HNO_3的脱硝性能更优,且负载率为20%(质量分数)的Fe-Ce/MC-HNO_3(20%Fe-Ce/MC-HNO_3)脱硝性能最好。(2)在170~270℃低温区间时,气体流量为51.0L/h下的20%Fe-Ce/MC-HNO_3脱硝率可达83%~98%。(3)200~230℃时,20%Fe-Ce/MC-HNO_3脱硝率在60h内仍能保持很好的稳定性。(4)当SO_2为262mg/m^3时,20%Fe-Ce/MC-HNO_3在230℃时具有良好的抗硫、脱硝性能。

铁铈氧化物催化环己酮氧气氧化制ε-己内酯

为了探究环己酮氧气氧化制备ε-己内酯反应高效催化剂,采用共沉淀法制备一系列双金属氧化物催化剂FeCe(x:y-T),用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)等手段进行了表征,并将催化剂用于催化环己酮氧化反应。考察了溶剂种类、催化剂用量、反应温度、反应时间等反应条件的影响。结果表明Fe2O3和CeO2之间有一定协同作用,铁铈摩尔比和焙烧温度的改变对催化剂活性影响明显,其中FeCe(1:2-500)显示出最佳催化效果。对反应条件进行优化后,环己酮的转化率及ε-己内酯选择性均高于99%,且催化剂可被重复使用5次活性无明显下降。

含铈氧化物储氧材料的合成方法研究进展

含铈氧化物由于其独特的氧化还原性能及较强的储氧能力成为汽车尾气催化净化三效催化剂的关键材料。气相合成法中的气相凝结法和溅射法是制备具有低起燃温度和无团聚的纳米级非化学计量比催化材料最有效的方法;液相化学法有共沉淀法、溶胶-凝胶法、水(溶剂)热法、微乳液法、溶液燃烧法和溶液聚合配合法等,其中共沉淀法是湿化学过程通用的方法,溶胶-凝胶法能在低温条件下合成出均相多组分复合材料,水(溶剂)热晶化法是合成特定纳米晶体催化材料的最好方法;固相法中的高能球磨法可实现多组分的均匀混合,形成高浓度晶格缺陷的固溶体。综述了含铈储氧材料的气-固、液-固和固-固三大类合成技术的进展,探讨了制备方法和材料特性的关系。

不锈钢表面铈氧化镀层的激光清洗技术研究

将激光清洗技术应用于核材料的清洗回收,以铈为模拟元素,通过激光清洗回收实验和SEM、EDS、ICP-AES等元素分析手段考察了激光脉冲频率、激光器功率密度、激光清洗速率等工艺条件对不锈钢表面氧化镀层激光清洗效果的影响,总结了不锈钢上氧化镀层激光清洗回收的最佳工艺条件。

镁元素对镧铈氧化物颜色的影响

本实验主要通过向镧铈氯化稀土中添加氯化镁,研究镁杂质对镧铈氧化物颜色的影响。

酸性金属氧化物对锰铈氧化物催化剂脱硝温度窗口的调控作用(英文)

利用溶胶-凝胶法,采用三种酸性金属氧化物(氧化铌、氧化钨和氧化钼)对锰铈复合氧化物催化剂进行了改性.测试了催化剂的氮氧化物选择性催化还原(SCR)活性,以筛选对应不同温度窗口的合适酸性氧化物改性剂.同时评价了催化剂的NO氧化和NH3氧化活性.利用X射线衍射、BET比表面积测试、H2程序升温还原、NH3/NOx程序升温脱附和NH3/NOx吸附红外光谱等手段对催化剂进行了表征.MnOx-CeO2催化剂表现出良好的低温(100-150°C)活性.酸性金属氧化物的添加削弱了催化剂的氧化还原特性,从而抑制了NH3的活化和NO2辅助的快速SCR反应.与此同时,相对高温(250-350°C)区NH3的氧化也受到了抑制,B酸和L酸上的NH3吸附得以增强.因此,催化剂的SCR脱硝温度窗口向高温移动,改性效果Nb2O5<WO3<MoO3.

生物炭负载铈氧化物去除水体中Cr^(6+)的研究

用花生壳制备生物炭(BC),并负载二氧化铈制备了生物炭/铈(BC/CeO_(2))复合材料,将其用于去除水体中Cr^(6+),重点研究了材料投加量、溶液pH值、初始浓度对Cr^(6+)的去除影响。试验结果表明,在改性生物炭BC/CeO_(2)投加量为0.02 g、反应时间为6 h、Cr^(6+)初始浓度为5 mg/L的条件下,Cr^(6+)的去除率可达到86.50%;在改性生物炭BC/CeO_(2)投加量为0.05 g、溶液p H值为3、反应时间为6 h、Cr^(6+)初始浓度为10 mg/L的条件下,Cr^(6+)的去除率可达到68.13%;在改性生物炭BC/CeO_(2)投加量为0.10 g,Cr^(6+)初始溶液浓度分别为2 mg/L、5 mg/L、10 mg/L、20 mg/L的条件下,经6 h反应,对水体Cr^(6+)的去除率分别为85.17%、76.65%、56.04%、39.30%。活性因子捕获试验结果表明,Cr^(6+)浓度测定试验表明水体中Cr^(6+)除了被吸附,还可通过还原成Cr^(6+)达到去除效果。

木材纤维锚定二氧化铈电极材料的制备及其性能研究

利用木材纤维含氧基团的吸附作用锚定生长二氧化铈,成功制备出一维中空管状结构复合电极材料(WF@CeO_(2))。通过调控硝酸铈的添加量改善电极材料的电化学性能,并探讨了木材纤维对二氧化铈的增效作用。研究结果表明:当硝酸铈的添加量为2 mmol时,WF@CeO_(2)-2样品的比表面积可达303.73 m^(2)/g,所制备的电极在电流密度0.5 A/g下表现出高比电容(371 F/g),木材纤维的存在极大地提高了二氧化铈电极材料的电化学性能。以WF@CeO_(2)-2电极组装的非对称超级电容器的比电容可达34.5 F/g,其峰值能量密度为44.16 Wh/kg,峰值功率密度为4002.7 W/kg,在经过5000次充放电循环后电容保持率为91.1%,表现出良好的循环稳定性。

铁碳纤维纳米二氧化铈复合材料吸附As的性能与机理

采用铁掺杂微纳米纤维为基底,复合纳米二氧化铈制备了铁碳微纳米纤维@CeO_(2)材料复合材料,使用扫描电子显微镜(SEM),X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征其微观形貌、物相组成,并对其废水中As的吸附性能与机理进行了研究.结果表明,铁的掺杂提高微纳米纤维的机械强度,并促进二氧化铈的分散负载.纳米CeO_(2)可均匀负载于微米铁碳纤维表面,形成二氧化铈高效裸露的连续界面,二氧化铈颗粒尺寸在6~9nm.在pH值为3~10的条件下,经过2h的吸附反应,初始浓度2mg/L的As,处理后浓度均在50μg/L以下,去除效率达98%以上.磷酸根共存会影响复合材料对As的吸附;多金属共存时,铁碳微纳米纤维@CeO_(2)材料对As表现出显著的吸附选择性.材料对As的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,表明吸附过程以单分子层的化学吸附为主,饱和吸附容量49.02mg/g.以0.1mol/L的NaOH作为解吸液,经5次吸附-解吸循环后,废水中As的吸附效率仍在95%以上,表明该复合材料具有显著的循环稳定性.吸附机理研究表明,吸附主要通过材料表面形成的羟基基团与砷酸盐之间的配体交换.

镧掺杂棒状二氧化铈催化剂低温水解羰基硫的性能

在低温下实现高炉煤气中羰基硫(COS)的高精度脱除对环境保护意义重大,催化水解法可以在较低的操作温度下将COS转化成更易脱除的H2S.通过制备三种不同形貌的二氧化铈(CeO_(2)),以及在棒状二氧化铈(CeO_(2)-R)中掺杂不同质量分数的金属镧(La),对催化剂表面氧空位和碱性位点进行调控,探讨氧空位和碱性位点对催化活性的影响,并提出催化剂失活机理.研究发现,CeO_(2)-R具有较多的表面羟基和氧空位含量,在反应温度为75℃,相对湿度为17%时表现出了优异的COS脱除能力,进一步掺杂不同含量La后催化剂的氧空位和表面碱性强度都明显提高,其中,掺杂质量分数为10%的金属La的催化剂100%脱除COS的持续时间较CeO_(2)-R提高了120%,达到570 min.X射线衍射(XRD)、X射线电子光谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)表征表明,金属La掺杂进入到CeO_(2)-R的晶格内,形成固溶体结构.电子顺磁共振(EPR)和二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)分析表明La与CeO_(2)的协同作用形成了更多不对称的氧空位,并提高了催化剂碱性强度,氧空位与碱性位点的共同作用提高了催化剂对COS的脱除能力.在反应过程中生成硫酸盐等副产物沉积在催化剂表面,堵塞孔隙,覆盖活性中心导致催化剂硫中毒.综上所述,通过探讨催化剂表面的结构和化学性质,为低温催化水解COS提供了新的认识,对开发高效、稳定的COS水解催化剂具有指导意义.