不同方法制备的铈锰固溶体及其催化醇胺偶联反应

为了研究不同制备方法对铈锰固溶体形貌、结构及其表面物种等的影响,阐明铈锰固溶体结构与其催化性能之间的关系,通过纳米铸型法、水热法、共沉淀法、热分解法制备出4种理论掺锰量为15%的铈锰固溶体〔Ce0.85Mn0.15Ox,n(Ce)∶n(Mn)=0.85∶0.15〕。采用XRD、FESEM、TEM、N2-吸附脱附、ICP-OES、XPS对催化剂进行物化性质表征,并以苯甲醇和苯胺偶联反应作为探针反应来评估其催化性能。结果表明,以纳米铸型法制备的铈锰固溶体催化剂具有最佳的催化活性,其苯胺转化率达到了67.9%,N-苄叉苯胺的选择性为99.4%,时空产率为0.56 mmol/(gcat·h)。与用其他3种方法制备的铈锰固溶体相比,纳米铸型法制备的铈锰固溶体具有较大的表面积、特定的介孔结构,催化剂表面拥有较高相对含量的Ce^3+、Mn^3+,有利于吸附和活化氧分子,这些因素均有利于催化醇胺偶联反应。

制备方法对铈锰固溶体催化燃烧甲苯性能的影响

以甲苯为代表的挥发性有机化合物的排放,导致大气污染问题加剧。为了开发一种高效的用于甲苯催化燃烧反应的催化剂,采用水热法、热分解法和共沉淀法制备3种Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)样品,分别用于催化甲苯燃烧反应,并通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、氮气物理吸附-脱附、X射线光电子能谱、H_(2)程序升温还原、原位红外光谱测试对3种样品进行表征,探究制备方法对Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)催化剂结构、形貌、化学性质和催化燃烧甲苯性能的影响。结果表明:3种方法制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)均为纳米颗粒;相较于其他2种方法,采用水热法制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)具有更丰富的表面Mn3+、表面氧空位以及较强的低温可还原性,因此在甲苯催化燃烧反应中表现出良好的催化活性,在218℃时甲苯的转化率达到90%;此外,该样品具有优异的稳定性,在218℃下进行50h的稳定性测试后,仍能保持较高的甲苯转化率(约为90%);原位红外测试表明,水热法制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_(2)样品表面的催化燃烧甲苯反应遵循Marse-van Krevelen机制。

锰铈固溶体复合氧化物用于CO和CH_4催化氧化

采用氧化还原共沉淀法制备系列不同配比的锰铈复合氧化物,用于CO和CH4催化氧化,考察不同焙烧温度对催化剂性能的影响。研究表明,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具备最优的CO和CH4催化氧化性能。催化剂在90℃时,CO转化率可达100%;对于CH4催化氧化,反应温度500℃时,CH4转化率为80%。通过N2吸附-脱附、H2-TPR和XRD等研究其物化结构性能,结果表明,在系列催化剂中,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具有最高的比表面积和最活泼的晶格氧,可能是其具有优异催化活性的原因。