配位环境可调的Cu单原子的合成及催化加氢性能研究

具有可控配位环境的高催化活性和选择性的稳定单金属位点催化剂的合成仍然具有挑战性.本工作采用阳离子交换策略合成了两种具有不同配位结构的Cu单原子催化材料.该策略主要依赖于硫化物的阴离子骨架和富含N的聚合物壳在高温退火过程中产生大量的S和N缺陷,精确合成了富边缘S和N双修饰的单金属Cu位点催化材料.在这两种材料,一种Cu单原子具有硫(S)、氮(N)双配位,一种Cu单原子只有单一的S配位. Cu中心原子的第一壳层配位数为4, Cu-S/N-C的结构为Cu-S_(1)N_(3), Cu-S-C的结构为Cu-S_(4).实验表明, S、N双修饰的Cu单原子材料在室温下催化硝基苯加氢过程中表现出较高活性.反应20 min后,在Cu-S/N-C催化下,硝基苯加氢转化率达到100%,循环使用5次后活性未见显著下降.该发现为调节中心金属配位环境以提高单原子催化材料的性能提供了一种可行的方法.