铜锰铝水滑石的合成、表征及衍生复合氧化物酸碱催化活性研究

采用低过饱和共沉淀法合成了铜锰铝不同摩尔投料比的碳酸根型水滑石,通过XRD、IR、TG-DTA等手段对样品进行测试和表征。X-衍射结果显示,其M2+/M3+摩尔投料比为2-4得到的水滑石为较满意构型。红外的结果进一步证实了碳酸根离子柱撑CuMnA l水滑石的成功合成,热重-差热分析结果显示随M2+/M3+比的增加,水滑石热稳定性减弱。经焙烧后,发现其复合氧化物催化活性随着Cu含量的增加而增大,随着Mn含量的增加对乙醛的选择性增大,可达到91.6%。

层状前驱体法制备Cu-MnO双功能催化剂及其气相耦合加氢合成苯甲醛

以层状铜锰铝水滑石为前躯体制备Cu-MnO双功能催化剂,实现了甲醇水蒸气重整制氢与苯甲酸甲酯气相加氢反应耦合制备苯甲醛,选择性可达93.34%,要明显优于传统的外加氢方法。X射线衍射和热重-差热分析表明合成的CuMnAl-LDHs、Cu2Al-LDHs、Mn2Al-LDHs具有典型的层状水滑石结构。层状前躯体经氢气还原后,催化剂CuMnAl-500具有Cu、MnO两种活性组分。结合单活性组分催化剂Cu2Al-500、Mn2Al-500的结构表征和催化性能评价,推测了气相耦合加氢的反应机制:首先通过甲醇在活性Cu组分上发生水蒸气重整反应得到活化氢,然后活化氢转移到MnO表面上,苯甲酸甲酯发生脱氧加氢生成苯甲醛;同时,加氢反应产生的副产物甲醇又可以进入新一轮的水蒸气重整制氢反应。